Effect of cerium dioxide on carbonmonoxide oxidation reaction mechanism over Pt/y-Al2O3 catalyst
Seryum dioksitin Pt/y-Al2O3 katalizörü üzerinde gerçekleşen karbonmonoksit oksidasyon reaksiyonu mekanizmasına etkileri
- Tez No: 116081
- Danışmanlar: DOÇ. DR. DENİZ ÜNER
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: CO oksidasyonu, Platin, CeO2, Klor. vı, CO oxidation, Platinum, Ce02, Chlorine. IV
- Yıl: 2001
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 112
Özet
öz SERYUM DÎOKSİTÎN Pt/y-Al203 KATALİZÖRÜ ÜZERİNDE GERÇEKLEŞEN KARBON MONOKSÎT OKSİDAS YON REAKSİYONU MEKANİZMASINA ETKİLERİ Oran, Umut Y. L., Kimya Mühendisliği Bölümü Tez Danışmanı: Doç. Dr. Deniz Üner Temmuz 2001, 96 sayfa Bu çalışmada Pt/y-Al203, Pt/Ce02 ve Pt/Ce02/Y-Al203 toz katalizörlerinin karbonmonoksit oksidasyon reaksiyonundaki performansları incelenmiştir. Karbonmonoksit oksidasyon reaksiyonu deneyleri fakir, stokiyometrik ve zengin gaz karışımları kullanılarak değişken sıcaklık koşullarında yapılmıştır. Destek Y-Al203'dan Ce02'e değiştirildiğinde, reaksiyon başlama sıcaklığının, T50 ve aktivasyon enerji değerlerinin kaynaklarda da belirtildiği gibi düştüğü gözlemlenmiştir. Bu düşüş, eşsıcaklıklı deneylerle de kanıtlandığı üzere, Pt/Ce02 katalizörü üzerinde reaksiyon mekanizmasının değişmesine yorulmuştur. Pt/y-Al203 üzerinde, reaksiyonun adsorplanmış CO ve oksijen atomları arasında gerçekleştiği, adsorplanmışoksijenin ayrışmasının hız belirleyici aşama olduğu ve yüzeyde en çok bulunan maddenin CO olduğu gözlemlenmiştir. Diğer yandan, Pt/Ce02 katalizörü üzerinde de, reaksiyonun adsorplanmış CO ve oksijen atomları arasında gerçekleştiği, fakat oksijenin ilk önce Ce02 üzerine ayrışarak adsorplandığı, daha sonra metal yüzeyine tersine taşma (reverse spill over) olduğu ve bu basamağın hız belirliyici aşama olduğu gözlemlenmiştir. Pt/Ce024ın Pt/y- Aİ2034ye göre daha iyi bir katalizör olmasına rağmen, Pt/Ce02/y-Aİ203 katalizörü, Pt/Y-Aİ203'dan daha üstün bir aktivite göstermemiştir. Dolaylı yollardan toplanan kanıtlar göstermiştir ki, saf oksitlerin fiziksel karışımından ya da CeCİ3.XH20'nun alumina üzerine ıslaklık başlangıcı yöntemi kullanılarak emdirilmesiyle hazırlanan Pt/Ce02/y-Aİ203 katalizöründe, platinin alumina yüzeyine gitmektedir. CeCİ3.XH20'dan gelen artık klorun etkisini inceleme amaçlı yapılan çalışmalar göstermiştir ki, artık klor Pt/Ce02 katalizörünün metal dağılma değerini ve CO oksidasyon reaksiyonundaki aktivitesini düşürür. Bu artık klorun, sıcak su yıkaması ile ayırılabilmesi mümkün olmuştur. Ancak, sıcak su ayırması Pt/Ce02/y-Aİ203 katalizörünün CO oksidasyon reaksiyonundaki activitesini artırmasına rağmen, metal dağılma değerinde bir etki yapmamıştır. Bu da platin parçacıklarının ayrılıp Y-AI2O3 üzerine birikmesi şeklinde yorumlanmıştır.
Özet (Çeviri)
ABSTRACT EFFECT OF CERIUM DIOXIDE ON CARBON MONOXIDE OXIDATION REACTION MECHANISM OVER Pt/y-Al203 CATALYST Oran, Umut M. S., Department of Chemical Engineering Supervisor: Assoc. Prof. Dr. Deniz Üner July 2001, 96 pages In this study the performances of the Pt/y-Aİ203, Pt/Ce02 and Pt/Ce02/Y-Aİ203 powder catalysts on CO oxidation reaction were investigated. Non-isothermal CO oxidation reaction experiments were performed under lean, stoichiometric, and rich gas mixture conditions. It was observed that when the support changed from Y-AI2O3 to Ce02 the reaction onset temperature, T50, and apparent activation energy values decreased in accordance with the literature. This was attributed to the change in reaction mechanism over Pt/Ce02 catalyst, which was proved by isothermal experiments. It was observed that, on Pt/Y-Aİ203 reaction proceeds through 111the reaction between the adsorbed CO and oxygen adatoms where, the dissociation of adsorbed oxygen is the rate determining step and CO is the most abundant surface species. On the other hand, over the Pt/Ce02 catalyst reaction proceeds through the adsorbed CO and oxygen adatoms (which are first dissociatively adsorbed on ceria surface and than reverse split over the platinum surface) where, the reverse spill over oxygen adatom to platinum surface is the rate-determining step and CO is the most abundant surface species. Although Pt/Ce02 is a better catalyst than Ptfy-Al203, Pt/Ce02/y- AI2O3 did not show any activity superior to Pt/y-Al203. Indirect evidence was collected that for Pt/Ce02/y-Al203 catalyst prepared either from the physical mixture of pure oxides or from incipient wetness impregnation of CeCİ3.XH20 on alumina, platinum selectively went on to the alumina surface. Separate non-isothermal studies employing the effect of residual chlorine coming from ceria precursor indicated that presence of the residual chlorine decreased both the metal dispersion value and activity towards the CO oxidation reaction of the Pt/Ce02 catalyst, which could be removed by just hot water elutriation. However, for Pt/Ce02/Y-Al203 catalyst, although washing improved the catalyst activity towards the CO oxidation reaction, it did not metal dispersions measured by hydrogen chemisorption, which was attributed to the segregation of the platinum particles to the bone of Y-AI2O3 surface.
Benzer Tezler
- Fischer-Tropsch sentezi̇ i̇le hafi̇f olefi̇n üreti̇mi̇ i̇çi̇n azot ve bor doplu akti̇f karbon destekli̇ demi̇r katali̇zörleri̇ni̇n geli̇şti̇ri̇lmesi̇
Development of nitrogen and boron doped activated carbon supported iron catalysts for light olefin production by Fischer-Tropsch synthesis
PINAR ŞAKOĞLU
Yüksek Lisans
Türkçe
2022
Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. ALPER SARIOĞLAN
DR. OSMAN OKUR
- Kinetics of low temperature CO oxidation over activated carbon supported Pt-CeOx catalyst
Aktif karbon destekli Pt-CeOx katalizörü üzerinde düşük sıcaklık karbon monoksit oksidasyonu kinetiği
BERRİN GÜLYÜZ
Yüksek Lisans
İngilizce
2007
Kimya MühendisliğiBoğaziçi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ZEYNEP İLSEN ÖNSAN
PROF. DR. AHMET ERHAN AKSOYLU
- Şaraplarda spektrofotometrik yöntemle kükürt dioksit ve toplam antioksidan tayini
Determination of sulphur dioxide and antioxidants in wine by spectroscopic methods
SELDA ALVAN
- Production of Ce and Cu doped nano-TiO2 by flame spray pyrolysis method and evaluation of their photo-catalytic activities
Alev sprey piroliz yöntemi ile Ce ve Cu katkılı nano-TiO2 üretimi ve fotokatalitik aktivitelerinin değerlendirilmesi
ASLI KADER ONAY
Yüksek Lisans
İngilizce
2021
Kimya MühendisliğiAtılım ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. NESRİN EKİNCİ MACHIN
- Bazı amino asitlerin seryum (IV) ile yükseltgenme kinetiği ve mekanizması
Kinetics and reaction mechanism of the oxidation of some amino acids with cerium (IV)
SEVAL BAYÜLKEN