Dimethyl ether synthesis over novel mesoporous catalysts
Mezogözenekli katalizörler üzerinde dimetil eter sentezi
- Tez No: 176804
- Danışmanlar: PROF. DR. GÜLŞEN DOĞU, PROF. DR. TİMUR DOĞU
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2008
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 159
Özet
Aşırı tüketime bağlı olarak hızla tükenen fosil yakıt reservlerinin, çeşitli kaynaklarda 21.yüzyıl sonuna kadar bile dayanamayacağı tahmin edilmektedir. Bunun yanı sıra, küresel ısınma hızındaki artış ve de fosil yakıt kullanan taşıtların çevreye yaydıkları kirletici madde salınımı; geleceğe dönük, yenilenebilir, temiz enerji kaynakları arayışını bu günlerde daha da artırmıştır. Daha az kirletici ihtiva eden ve daha iyi yanma özelliklerine sahip alkoller ve eterler, temiz alternatif yakıtlar arasında yaygın olarak düşünülmektedir. Potansiyel temiz enerji kaynakları arasında dimetil eter (DME); düşük NOx ve CO2 salınımı, yüksek setan sayısı ve özellikle dizel motorlu araçlarda verimli yanma özellikleri gibi pek çok nedenden ötürü daha şimdiden Çin ve Japonya gibi ülkelerin otomobil endüstrilerinde yerini almıştır.Bu çalışmada, katı asit katalizörler kullanılarak metanol dehidrasyonu reaksiyonu ile dimetil eter sentezi gerçekleştirilmiştir. Bu amaç doğrultusunda, direk hidrotermal sentez yöntemiyle 3 farklı mezogözenekli MCM-41 tipi aluminyum silikat sentezlenmiş ve ayrıca sentezlenen SBA-15 katalizörüne impregnasyon (emdirme) yöntemiyle aluminyum eklenmiştir. Sentezlenen katalizörler dışında, ticari firmalardan temin edilen değişik formlardaki (? ve ?) aluminyum oksit, Nafion NR-50 ve Nafion SAC-13 gibi katalizörler bu reaksiyonda denenmiştir. XRD, EDS, SEM, N2 fiziksel adsorplanmasi ve DRIFTS gibi teknikler kullanılarak karakterize edilen malzemeler, metanolun ürünlere dönüşümü, seçicilik ve de verim parametreleri yönünden incelenmiştir.Analizler sonucunda, sentezlenen aluminyum silikatlar içerisinde AlSi1 hem 0.136 hem de 0.27 s.g/cm3 alıkonma süresinde, test edilen tüm sıcaklıklarda %80'e varan metanol dönüşümü ile en aktif katalizör olmuştur. Yan ürün oluşumu da düşük olan AlSi1'de, dimetil eter seçiciliği de diğer aluminyum silikatlar gibi 4000C de 1 e yaklaşmaktadır. Dimetil eter verimi tüm sentezlenen malzemeler arasında 4000C de ve her iki alıkonma süresinde 0.5'e yaklaşan değeriyle en yüksek Al-SBA-15'de gözlenmiştir. Sentezlenen aluminyum silikatlar da ise aynı sıcaklıkta ve alıkonma sürelerinde %40 civarında dimetil eter verimi elde edilmiştir. aluminyum oksitler arasında ise, ?-alumina dönüşüm seçicilik ve verim parametrelerinde düşük sıcaklıklarda bile diğer ? formundakilere üstünlük sağlamıştır. Nafyon katalizörler arasında ise; Nafion SAC-13, yüksek yüzey alanı ve Bronsted asiditesi sayesinde Nafion NR-50 ye göre test edilen tüm sıcaklık ve alıkonma sürelerinde daha yüksek aktivite göstermiştir.
Özet (Çeviri)
Due to overconsumption, fossil reserves are rapidly being depleted and various sources predict that they will not last until the end of 21st century. Moreover, the increase in the rate of global warming and the polluting matter emitted by the vehicles consuming fossil fuels has increased the search for renewable and clean energy sources. Alcohols and ethers, which contain fewer pollutants and have better burning properties, are commonly thought among clean fuel alternatives. Among the potential clean energy sources, dimethyl-ether is already in use in the automotive industries of many countries such as China and Japan, due to its low NOx and CO2 emissions, high cetane rating and efficient combustion characteristics, especially in diesel engines.In this work, dimethyl-ether synthesis is achieved using methanol dehydration reaction over solid acid catalysts. For this purpose, three different mesoporous MCM-41 type aluminum silicates have been synthesized with direct hydrothermal synthesis method and aluminum is added to the synthesized SBA-15 catalyst using impregnation method. Apart from the catalysts synthesized, different commercial catalysts such as aluminum oxide in different forms (? and ?), Nafion NR-50 and Nafion SAC-13 have also been tested in this reaction. These materials were characterized by methods such as XRD, EDS, SEM, and N2 physical adsorption and DRIFTS were also investigated in terms of paramters such as the conversion of methanol to products, selectivity and yield.The analyses have shown that AlSi1 is the most active of all the aluminum silicates synthesized in both 0.136 and 0.27 s.g/cm3 space times, with up to 80% methanol conversion in all temperatures tested. AlSi1 also has low by-product formation and similar to other aluminum silicates, its dimethyl-ether selectivity approaches 1 at 4000C. Among all synthesized catalysts, the dimethyl-ether yield was seen to be the highest for Al-SBA-15, which approaches 0.5 at 4000C for both space times. For all aluminum silicates synthesized, about 40% dimethyl-ether yield was obtained at the same temperature and space times. Among the aluminum oxides, ?-alumina was seen to be superior to others in ? forms in terms of conversion selectivity and yield, especially at low temperatures. As to Nafion catalysts, due to its much higher surface area and high Bronsted acidity, Nafion SAC-13 has shown higher activity compared to Nafion NR-50 for all temperatures and space times tested.
Benzer Tezler
- Nanocomposite nafion and heteropolyacid incorporated mesoporous catalysts for dimethyl ether synthesis from methanol
Metanolden dimetil eter sentezi için nanokompozit yapıda mezogözenekli nafyon ve heteropoliasit içeren katalizörler
AYŞEGÜL ÇİFTÇİ
Yüksek Lisans
İngilizce
2009
Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Bölümü
DOÇ. DR. NAİME A. SEZGİ
PROF. DR. TİMUR DOĞU
- Direct synthesis of dimethyl ether (DME) from synthesis gas using novel catalysts
Yeni katalizörler kullanarak doğrudan sentez gazından dimetil eter (DME) üretimi
AYÇA ARINAN
Yüksek Lisans
İngilizce
2010
Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Bölümü
PROF. DR. TİMUR DOĞU
YRD. DOÇ. DR. DİLEK VARIŞLI
- Kinetic studies for dimethyl ether and diethyl ether production
Dimetil eter ve dietil eter üretimi için kinetik çalışmalar
DİLEK VARIŞLI
Doktora
İngilizce
2007
Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. TİMUR DOĞU
PROF. DR. GÜLŞEN DOĞU
- Yeni ferrosenil naftokinon bileşiklerinin çoklu sensör özelliklerinin incelenmesi: Organik solventlerde su tayini ve seçici katyon bağlama
Investigation of multisensor applications of new ferrocenyl naphthoquione compounds: Determination of water in organic solvents and selective cation binding
METİN DAĞDEVREN
- O-Disiyano sübstitüe yeni bir dioksim türevi sentezi ve komplekslerinin incelenmesi
Synthesis and complexation of novel o-disubstituted vic-dioximes
BÜLENT ELMA
Yüksek Lisans
Türkçe
1997
Kimyaİstanbul Teknik ÜniversitesiAnorganik Kimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. AHMET GÜL