Characterization of zeolite membranes by gas permeation
Zeolit membranların gaz geçirgenlik ölçümleriyle karakterizasyonları
- Tez No: 238622
- Danışmanlar: DOÇ. DR. HALİL KALIPÇILAR, PROF. DR. ALİ ÇULFAZ
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2009
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Bölümü
- Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Sayfa Sayısı: 211
Özet
Zeolit membranlar gaz ve sıvı karışımlarını ayırmak için uygun malzemelerdir. MFI tipi zeolitler molekül boyutundaki gözenekleri ve kolay hazırlanabilmeleri sayesinde geniş ölçüde çalışılan zeolit türleridir. Bu çalışmada gözenekli ?-Al2O3 destekler üzerinde MFI tipi zeolit membranlar sentez edilmiş ve X-ışınları kırınım desenleri, elektron tarama mikroskobu ve gaz geçirgenlik ölçümleri ile karakterize edilmiştir.Bu çalışmanın birinci bölümünde sentez çözeltisindeki soda derişiminin membran morfolojisi ve kristal yönelimi üzerine etkisi incelenmiştir. Sentez (0-6.5)Na2O:25SiO2:6.9TPABr:1136H2O bileşimindeki sentez çözeltisinden 150oC sıcaklıkta yapılmıştır. Soda derişimi 0.25 ve 1.5 aralığında olduğunda (h0h)/c-yönelimli membran tabakası elde edilmiştir. Daha düşük ve daha yüksek soda derişimlerinde mebranlar rastgele yönelimli kristallerden oluşmuştur. (h0h)/c-yönelimli membranlar 25°C ve 150°C'de sırasıyla 478 ve 36 H2/n-C4H10 ideal seçiciliği göstermişlerdir.İkinci bölümde, farklı derişimlerde şablon molekülleri içeren karışımlardan MFI tipi membranlar sentez edilmiştir. Şablon molekül olarak tetrapropilamonyum hidroksit , tetrapropilamonyum bromür veya her iki türün karışımı kullanılmıştır. Tetrapropilamonyum hidroksit derişimi arttıkça çekirdeklenme süresi, MFI kristallerinin boyu ve membran kalınlığı azalmıştır. Bunun yanı sıra çözeltideki tetrapropilamonyum hidroksit derişiminin artmasıyla çözeltideki SiO2'nin MFI'ye dönüşümü bir maksimumdan geçmiştir. Şablon olarak tetrapropilamonyum bromür kullanıldığında daha kalın membranlar elde edilmiştir.Üçüncü bölümde, sentez esnasında sentez ortamına silika eklenerek 1.5-2 µm kalınlığında MFI tipi membranlar elde edilmiştir. Sentez esnasında silika eklenerek ve eklenmeden sentez edilen membranlar sırasıyla 47 ve 8 n-C4H10/i-C4H10 ideal seçiciliğine sahiptirler. Sentez esnasında sentez bileşiminin değiştirilmesi membranı oluşturan kristallerin büyüme hızını ve boyunu artırmaktadır ve bu nedenle sentez esnasında sentez ortamına silika ekleyerek daha kaliteli membranlar elde edilebilmektedir.Bu çalışmanın son bölümünde, döngülü akış sisteminde 95°C'de ?-Al2O3 tüp desteklerin iç yüzeyinde ince MFI tipi membanlar sentez edilmiştir. Ardışık iki sentez sonunda edilen membranlar eşmolar n-C4H10/CH4 and n-C4H10/N2 karışımlarının ayrımında 25oC'de sırasıyla 38 ve 36 ayırma seçiciliğine sahiptirler. Membranlar küçük CH4 and N2 moleküllerindense büyük n-C4H10 moleküllerini seçici olarak geçirmektedir bu da membranlarda adsorpsiyona dayalı bir ayırma olduğunu ve membranların çok az sayıda kristaller arası seçici olmayan gözeneğe sahip olduğunu göstermektedir.
Özet (Çeviri)
Zeolite membranes are attractive materials to separate gas and liquid mixtures. MFI is a widely studied zeolite type due to its ease of preparation and comparable pore size with the molecular size of many substances. In this study MFI type membranes were synthesized over porous ?-Al2O3 supports and characterized with XRD, SEM and gas permeation measurements.In the first part of this study the effect of soda concentration of the synthesis solution on the membrane morphology and crystal orientation was investigated. The synthesis was carried out from solutions with a molar composition of (0-6.5)Na2O:25SiO2:6.9TPABr:1136H2O at 150oC. At soda concentrations between 0.45 and 1.8 the membrane layers with (h0h)/c-directed orientation were obtained. At lower and higher soda concentrations membrane layer formed from randomly oriented crystals. The (h0h)/c-oriented membranes showed H2/n-C4H10 ideal selectivities of 478 and 36 at 25°C and 150°C, respectively.In the second part, MFI membranes were synthesized from mixtures with different concentrations of template molecules. Tetrapropylammonium hydroxide, tetrapropylammonium bromide or mixture of both types were used as template. The nucleation period, the size of MFI crystals, membrane thickness decreased as the tetrapropylammonium hydroxide concentration increased. Besides conversion of SiO2 in the synthesis solution to MFI passed through a maximum with increasing concentration of tetrapropylammonium hydroxide in the synthesis solution. When tetrapropylammonium bromide was used as template thicker membranes were obtained.In the third part MFI type membranes with a thickness of 1.5-2 µm were synthesized by mid-synthesis addition of silica to the synthesis medium. The membranes synthesized with and without mid-synthesis addition of silica have n-C4H10/i-C4H10 ideal selectivities of 47 and 8 at 100oC, respectively. The change of composition during the synthesis increases the crystal growth rate and the size of the crystals forming the membrane, thus better quality membranes can be obtained by mid-synthesis addition of silica to the synthesis medium.In the last part of this study, thin MFI type zeolite membranes were synthesized in a recirculating flow system at 95°C on the inner side of the tubular ?-alumina supports. A membrane synthesized by two consecutive synthesis steps had a separation selectivity of 38 and 86 for equimolar mixtures of n-C4H10/CH4 and n-C4H10/N2 at 25oC, respectively. The membrane selectively permeated large n-C4H10 over small CH4 and N2, suggesting that the separation is essentially adsorption-based and the membrane has few nonselective intercrystalline pores.
Benzer Tezler
- Gözenekli destekler üzerinde zeolit kaplamaların hazırlanması ve karakterizasyonu
The Preparation and characterization of zeolite a coatings on prous support
FİLİZ ÖMEROĞLU
- Zeolit ZSM-S katkılı silikon kauçuk membranlarda N-parafin/i-parafin ayrımı
Separation of n-paraffin/1 -paraffin mixtures by zeolite ZSM-S filled membranes
NİSO KALAONRA
Yüksek Lisans
Türkçe
1995
Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiDOÇ.DR. BİRGÜL ERSOLMAZ TANTEKİN
- Preparation of zeolite 4A membranes on porous stainless steel substrates
Gözenekli paslanmaz çelik disk destekli zeolit 4A membranlarının hazırlanması
KERİM ÖNER
Yüksek Lisans
İngilizce
2004
Metalurji Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiMetalurji ve Malzeme Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF.DR. AYŞE ERDEM ŞENATALAR
- Metal organic framework (MOF) based mixed matrix membranes for Co2 separation: Microporous metal imidazolate framework (MMIF) and strontium-based mofs
Co2 ayırma amaçlı metal organik kafes (MOF) içeren karışık matrisli membranlar: mikrogözenekli metal imidazolat kafes (MMIF) ve stronsiyum esaslı mof yapılar
MAHDI AHMADI
Yüksek Lisans
İngilizce
2016
Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ŞERİFE BİRGÜL ERSOLMAZ
- Yüksek CO2 ayırma performansına sahip metal organik kafes katkılı polimerik membranların geliştirilmesi
Development of metal organic framework-containing polymeric membranes which have high CO2 separation performance
AYŞE KILIÇ AKTOPRAK
Doktora
Türkçe
2024
Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. MEHMET GÖKTUĞ AHUNBAY