Synthesis of aluminum incorporated mesoporous catalysts for pyrolysis of polypropylene
Polipropilenin pirolizi için alüminyum içerikli mezogözenekli katalizörlerin sentezi
- Tez No: 268270
- Danışmanlar: DOÇ. DR. NAİME ASLI SEZGİ, PROF. DR. TİMUR DOĞU
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2010
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Bölümü
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 229
Özet
Toplum tarafından oluşturulan plastik atık miktarı hızla artmaktadır. Buatıkların doğadaki çözünürlüğünün yok denecek kadar az olması, hükümetlerive çevre örgütlerini bu atıklar konusunda ciddi önlemler almayayöneltmektedir. Gömerek veya yakarak yok etme yöntemleri çok doğruçözümler değildir, çünkü plastik atıklar toprağa gömüldükleri zaman buatıkların bozunması sonucu ortaya çıkan ürünler gömüldükleri alanda toprağıkirletebilmektedirler, diğer yandan bu atıklar yakıldıkları zaman atmosferezehirli gaz salınımı olmaktadır. Bu sebeplerden dolayı, plastik atıklarının gerikazanımı yönteminin, kirlilik probleminin çözümüne daha fazla katkısağlayacağı düşünülmektedir. Isıl yolla ve/veya katalizörlü ortamdabozundurma bu yöntemlerden ikisidir.Bu çalışmada, saf ve alüminyum içerikli mezogözenekli malzemeler, MCM-tipive SBA-tipi, sentezlenerek polipropilenin bozunma reaksiyonundaki aktiviteleriincelenmiştir. Alüminyum içeren SBA-tipi katalizörünlerin dışındakilerhidrotermal sentez yöntemiyle, alüminyum içeren SBA-tipi katalizörler iseemdirme yöntemi ile sentezlenmiştir. Silika kaynağı olarak tetraetil ortosilikat,alüminyum kaynağı olarak ise alüminyum nitrat, alüminyum sülfat vealüminyum izopropoksit kullanılmıştır. Bu malzemeler yüksek yüzey alanıdeğerlerine sahip olup, Tip IV izotermi ortaya koymuşlardır. EDS sonuçlarınagöre, düşük alüminyum derişimlerinde MCM-tipi malzemelerde alüminyumunyapıya daha etkin bir şekilde girdiği görülmüştür. Diğer yandan, SBA-tipimalzemelerde, her koşulda, alüminyumun yapıya verimli bir şekilde girdiğigörülmüştür. 27Al MAS NMR sonuçları, sentezlenen katalizörlerin yapısındakialüminyumun tetrahedral alüminyum ve oktahedral alüminyum olarakbulunduğunu göstermektedir. TEM fotoğrafları, düzgün, altıgen yapılarınoluştuğunu göstermektedir.İlk adım olarak, sentezlenen bu katalizörlerin polipropilenin bozunmasındakiaktiviteleri termal analiz cihazında incelenmiştir. Elde edilen sonuçlara göre,katalizörlü ortamda polimerin bozunma sıcaklığında belirgin bir düşüşgözlenmiştir. Alüminyum içeren MCM-tipi katalizörler kullanıldığında,reaksiyonun aktivasyon enerjisi 172 kJ/mol' den 68-126 kJ/mol değerine,alüminyum içerikli SBA-tipi katalizörler kullandığında ise bu değer 51?89kJ/mol aralığına düşmüştür.Katalizörlü ortamda, ağır hidrokarbonlar parçalanarak küçük molekülleredönüşmüş ve etilen seçimliliği artmıştır. Buna ilaveten, katalizörlü ortamdabütan gazı oluşumu katalizörsüz ortama göre etkin bir şekilde artmıştır. SBAtipikatalizörler C14'den küçük moleküllere daha çok seçimlilik göstermiştir.Son olarak, alüminyum kaynağı olarak aluminyum izopropoksit kullanıldığında,MCM hem de SBA-tipi katalizörlerin sentezinde, C7 seçimliliği diğer ürünleregöre çok daha yüksek çıkmıştır, diğer yanda alüminyum nitrat kullanılaraksentezlenen katalizörlerde Al/Si oranı arttıkça C18 seçimliliği belirgin bir şekildeartmıştır.
Özet (Çeviri)
The total amount of plastic wastes produced by our society has been growingrapidly. The low biodegradability of these wastes creates a seriousenvironmental problem that is directing the governments and environmentalagencies to take serious measures to solve the problem of the plastic wastes.Landfilling or incineration of these wastes are not the right solutions, becausethe former has the danger of leaching and soil impregnation of its degradationproducts and the latter produce air pollution problems due to the possibleemissions of toxic and acid gases. An alternative approach to the solution ofproblem caused by these wastes is the recycling of them by chemicalrecovery. In this method, the waste plastics are thermally non-catalytically orcatalytically degraded into gases and oils.In this study, pure and aluminum containing ordered mesoporous materialsMCM-type and SBA-type, were synthesized using different aluminum sourcesand aluminum loadings in order to be tested in catalytic degradation ofpolypropylene. These catalysts, except aluminum containing SBA-typecatalysts, were synthesized by hydrothermal synthesis method. Aluminumcontaining SBA-type catalysts were synthesized by impregnation method.Tetraethyl orthosilicate was used as the Si source and aluminum nitrate,aluminum sulphate and aluminum isopropoxide were used as the Al source. Itwas observed that these materials had high surface areas and exhibited TypeIV isotherms. In MCM-type materials, the aluminum incorporated moreeffectively into the structure at low concentrations but not effectively at highconcentrations. On the other hand, in SBA-type catalysts, the aluminumincorporation into structure was very effective. 27Al MAS NMR spectra of thecatalysts exhibited a mixture of tetrahedral and octahedral aluminum. TEMimages showed well-ordered hexagonal arrays of mesopores.As an initial step, the activation energy value of polypropylene pyrolysisreaction in the presence of synthesized catalysts was determined by the helpof a thermal analyzer and these TGA results showed a marked reduction inthe degradation temperature. In the case of using aluminum containing MCMtypematerials, the activation energy values decreased to about 68-126kJ/mol. On the other hand, when aluminum containing SBA-type catalystswere used, the activation energy values decreased from 172 kJ/mol to a valuein the range of 51 ? 89 kJ/mol.Heavier molecules degraded into lighter hydrocarbons in the presence ofcatalysts and they gave high ethylene selectivity among the gaseousproducts. Additionally, butane selectivity increased with the use of catalysts.SBA-type catalysts showed higher selectivity to lighter hydrocarbons (
Benzer Tezler
- Synthesis of mesoporous catalysts and their performance in pyrolysis of polyethylene
Mezogözenekli katalizörlerin sentezi ve polietilenin pirolizindeki performansları
BUĞÇE AYDEMİR
Yüksek Lisans
İngilizce
2010
Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Bölümü
DOÇ. DR. NAİME ASLI SEZGİ
- Alüminyum, demir ve krom ile aktive edilmiş MCM-41 ve SBA-15 katalizörlerinin geliştirilmesi ve etanolün seçici oksidasyon ve dehidrasyon reaksiyonlarında test edilmesi
Development of aluminum, iron and chromium activated mcm-41 and sba-15 catalysts and testing of ethanol oxidation and dehydration reactions
ARZU DİNLER
Doktora
Türkçe
2015
Kimya MühendisliğiGazi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. FATMA SUNA BALCI
PROF. DR. TİMUR DOĞU
- Novel bimetallic mesoporous catalysts for hydrogen production through steam reforming of ethanol
Etanolun su buharı ile reformlanması ile hidrojen üretimi için yeni çift metalli mezo-gözenekli katalizörler
CANAN ŞENER
Doktora
İngilizce
2012
Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. GÜLŞEN DOĞU
PROF. DR. TİMUR DOĞU
- Synthesis, characterization and pore size control of mesoporous Li4Ti5O12, CoTiO3 and MnTiO3 thin films
Mezogözenekli Li4Ti5O12, CoTiO3 ve MnTiO3 ince filmlerin sentezi, karakterizasyonu ve gözenek boyutu kontrolü
CİVAN AVCI
Yüksek Lisans
İngilizce
2014
Bilim ve Teknolojiİhsan Doğramacı Bilkent ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ÖMER DAĞ
- Seydişehir bayer çözeltisinden zeolit A üretimi
The Synthesis of zeolit a from the bayer solutions of Seydişehir aluminum plant
CEMİLE YERLİKAYA