PEM yakıt hücresi katotunda oksijen indirgenme reaksiyonu hızının geliştirilmesi ve mekanizmasının incelenmesi
Improving the rate of oxygen reduction reaction at the cathode of PEM fuel cell and investigation of its mechanism
- Tez No: 417035
- Danışmanlar: PROF. DR. FATMA ÇİĞDEM GÜLDÜR
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Enerji, Kimya Mühendisliği, Energy, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2015
- Dil: Türkçe
- Üniversite: Gazi Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 227
Özet
PEM yakıt hücreleri hidrojen ve oksijenin elektrokimyasal reaksiyonu ile elektrik akımı üreten enerji dönüşüm cihazlarıdır. Elektrokimyasal yarı reaksiyonların gerçekleştiği elektrotlarda reaksiyon hızını artırmak için karbon destekli platin katalizörler kullanılır. PEM yakıt hücrelerinin maliyetinin önemli bir kısmını oluşturan platin bazlı katalizörlerin daha düşük miktarlarda kullanılmasını sağlayabilmek için destek malzemesinin ve katalizörün fiziksel özelliklerinin iyileştirilmesi gerekmektedir. Bu çalışmada PEM yakıt hücresi katotunda uygulanabilir, geniş gözenekli düzenli mezogözenekli karbon (DMK) desteğin geliştirilmesi ve katalizör desteği olarak kullanılarak katottaki oksijen indirgenme reaksiyonunun hızının artırılması amaçlanmıştır. Çalışmanın ilk aşamasında organik-inorganik sentez yöntemi kullanılarak büyük gözenek çaplı DMK elde edilmesi amaçlanmış ve bunun için HCl konsantrasyonu, karbon kaynağı ve yüzey aktif madde mol oranları gibi sentez parametreleri ele alınmıştır. Örnekler azot adsorpsiyonu, XRD, TGA, SEM-EDS ve TEM ile analiz edilmiş ve 8,1 nm gözenek çaplı, 711 cm2/g yüzey alanlı DMK geliştirilmiştir. Daha sonra DMK desteği üzerine emdirme, modifikasyon sonrası emdirme ve yerinde sentez olmak üzere üç farklı yöntemle platin yüklemesi yapılmış ve elde edilen yapılar azot adsorpsiyonu, XRD ve TEM analizleri ile karakterize edilmiştir. PEM yakıt hücresindeki performansları ölçülen katalizörlerden modifiye yüzeyli Pt/DMK-M örneğinin maksimum güç yoğunluğunun 75 mW/cm2 ile ticari Pt/C katalizöre çok yakın olduğu görülmüştür. Döngülü voltametri ölçümlerinden Pt/DMK-M örneğinin 39,1 mA/mgPt ile kütle aktivitesine, DMK destekli Pt6AgFe katalizörlerin ise 44,8 mA/mgPt kütle aktivitesine sahip olduğu görülmüştür. Oksijen indirgenme reaksiyonunun DMK destekli katalizörler üzerindeki reaksiyon kinetiği döner disk elektrot (RDE) tekniği ile incelenmiştir. Bulgular anottan katota transfer edilen net elektron sayılarının DMK destekli Pt katalizörler ile ticari Pt/C katalizörde birbirine yakın olduğunu ve 0,3 V potansiyelinde 3,31 ile 3,49 arasında değiştiğini göstermektedir. Tafel analizi katalizörler üzerinde OİR mekanizmasının yüksek potansiyellerde ayrışımcı, düşük potansiyellerde ise katılımcı mekanizma üzerinden yürüdüğünü göstermektedir. Elde edilen sonuçlara göre özellikle modifiye yüzeyli DMK destekli Pt/DMK-M katalizörünün ticari Pt/C katalizöre uygun bir alternatif olarak kullanılabileceği görülmektedir.
Özet (Çeviri)
PEM fuel cells are energy conversion devices which produce electric current by the electrochemical reaction between hydrogen and oxygen. Carbon supported platinum based catalysts are used to increase the reaction rate at the electrodes where the electrochemical reactions occur. The amount of platinum based catalysts, which constitutes a significant portion of the PEM fuel cell cost can be decreased by improving physical properties of the support and the catalyst. In this study, it was aimed to develop an ordered mesoporous carbon (OMC) support with large pore size and thus applicable to the PEM fuel cell and employ it as a catalyst support to increase the oxygen reduction reaction rate at the cathode. In the first phase of the study, organic-inorganic synthesis technique was used to obtain large pore sized OMC's and various synthesis parameters including HCl concentration and the molar ratio of carbon source to the surface active agent were studied. Samples were characterized by nitrogen adsorption, XRD, TGA, SEM-EDS and TEM and an OMC having 8,1 nm pore diameter and 711 cm2/g surface area was developed. Then, three different techniques; impregnation, impregnation after modification and in-situ synthesis were used for catalyst loading on the OMC and the samples were characterized by nitrogen physisorption, XRD and TEM. Among the catalysts which were tested in PEM single cell, it was seen that the surface modified Pt/DMK-M sample has a maximum power density of 75 mW/cm2 which is very close to that of commercial Pt/C catalyst. Cyclic voltammetry measurements showed that the Pt/DMK-M sample has a mass activity of 39,1 mA/mgPt while OMC supported Pt6AgFe catalyst has an even higher mass activity of 44,8 mA/mgPt. The kinetics of the ORR reaction on the developed catalysts was investigated using rotating disk electrode (RDE) voltammetry. Results showed that the net number of transferred electrons from the anode to the cathode are close to each other in the OMC supported catalysts and the commercial Pt/C catalyst, varying between 3,31 and 3,49 at 0,3 V potential. Tafel analysis showed that the ORR follows a dissociative mechanism at high potentials and associative mechanism at moderate potentials. According to the results, most notably the surface modified OMC supported Pt/OMC-M catalyst can be used as a suitable alternative to the commercial Pt/C catalyst.
Benzer Tezler
- Pem yakıt hücresi katodunda kullanılmak üzere farklı karbon türü destekli platinin ikili ve üçlü katalizörlerinin sentezi, karakterizasyonu ve elektrokatalitik özelliklerinin incelenmesi
Investigation of synthesis, characteristics and electrocatalytic properties of different carbon type-supplied platinum binary and third catalysts using the cathode of a pem fuel cell
ECE HACIOĞLU
Yüksek Lisans
Türkçe
2020
Kimya MühendisliğiGazi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. FİLİZ DEREKAYA
- Anyon değişim membran yakıt hücrelerinde kullanılmak üzere katot katalizörlerinin sentezi ve aktivitesinin belirlenmesi
Synthesis and determination of the activity of cathode catalysts for use in anion exchange membrane fuel cells
ALI TAMBWE AMIR
Yüksek Lisans
Türkçe
2024
Kimya MühendisliğiGazi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. FATMA ÇİĞDEM GÜLDÜR
ÖĞR. GÖR. SİLVER GÜNEŞ
- PEM yakıt hücresi katodunda kullanılmak üzere platin bazlı üçlü katalizörlerin sentezi, karakterizasyonu ve elektrokatalitik özelliklerinin incelenmesi
Synthesis, characterization and investigation of electrocatalytical properties of platinum based ternary catalysts in order to be used at the cathode of a PEM fuel cell
SİLVER GÜNEŞ
Yüksek Lisans
Türkçe
2008
Kimya MühendisliğiGazi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. F. ÇİĞDEM GÜLDÜR
- PEM yakıt hücreleri için bipolar tabaka geliştirilmesi
Development of bipolar plates for PEM fuel cells
SAVAŞ ÖZTÜRK
Yüksek Lisans
Türkçe
2009
Metalurji MühendisliğiGebze Yüksek Teknoloji EnstitüsüMalzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ALİ ATA
- Pem yakıt hücresi katotunda kullanılmak üzere platinin ikili alaşımlarının farklı yöntemlerle sentezi, karakterizasyonu ve elektrokatalitik özelliklerinin incelenmesi
Characterization and investigation of electocatalytical properties of different methods synthesis, platinum binary catalysts in order to be used at the cathode of a pem fuel cell
NİDA ARAS
Yüksek Lisans
Türkçe
2010
KimyaGazi Üniversitesiİleri Teknolojiler Ana Bilim Dalı
PROF. DR. F.ÇİĞDEM GÜLDÜR