Rhodium (0) nanoparticles supported on nano oxide crystalline materials: Preparation, characterization and catalytic use in hydrogen generation from the methanolysis of ammonia borane
Nano oksit kristal malzemeler üzerinde desteklendirilmiş rodyum (0) nanoparçacıkları; hazırlanması, tanımlanması ve amonyak boranın metanolizinden hidrojen üretiminde katalitik kullanımı
- Tez No: 517921
- Danışmanlar: PROF. DR. SAİM ÖZKAR
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Enerji, Kimya, Energy, Chemistry
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2018
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 170
Özet
Amonyak boran, yüksek hidrojen depolama kapasitesi (%19.6), toksik olmaması ve normal koşullar altında yüksek kararlılığa sahip olması nedeniyle kimyasal hidrojen depolama malzemesi olarak düşünülmektedir. AB'ın içerdiği hidrojen termoliz ve solvoliz yöntemleri ile salınabilir. Hidroliz ve metanoliz AB'dan hidrojen gazı üreten iki solvoliz tepkimesidir. AB'ın hidrolizi yıllardır yoğun olarak araştırılmasına rağmen, AB'ın metanolizi, hidrolizden daha fazla avantajlara sahip olması sebebiyle hidrojen gazı salınımı için alternatif bir yol olarak düşünülebilir. Hidroliz de olduğu gibi, AB'ın metanolizinden hidrojen üretimi de ancak uygun bir katalizör varlığında gerçekleşebilir. Bu tez, nano boyutta oksit malzemelerin, örneğin hidroksiapatit, silika, alumina ve serya, yüzeyinde desteklendirilmiş rodyum(0) nanoparçacıklarının (Rh(0)/nanooksit) hazırlanmasını, tanımlanmasını ve ayrıca AB'ın metanolizinden hidrojen üretiminde katalitik aktifliklerinin sınanmasını kapsamaktadır. İlk olarak, Rh(0)/nanooksitler basit ve tekrar üretilebilir yolla rodyum (III) ya da (II) iyonlarının nanooksitlerin yüzeyine tutturulmasını takiben AB'ın metanolizinden hidrojen üretimi sırasında indirgenerek hazırlandı. Daha sonra, tepkime ortamından izole edildiler ve ATR-IR, PXRD, TEM, HR-TEM, TEM – EDX, STEM-EDS, XPS, SEM, SEM-EDX, ICP-OES ve N2 adsorplama-desorplama gibi ileri analitik teknikler ile tanımlandılar. Sonrasında, Rh(0)/nanooksit varlığında AB'ın metanoliz kinetiği katalizör derişimine ve sıcaklığa bağlı olarak incelendi, yanı sıra katalizör ömrü ve heterojenlik testleri çalışıldı. Ayrıca, AB'ın metanolizinden hidrojen üretimi sırasında nanosilika, nanoalumina ya da nanoserya yüzeyinde desteklendirilmiş rodyum(0) nanoparçacıklarının oluşum kinetiği hidrojen üretim tepkimesi kullanılarak incelendi.
Özet (Çeviri)
Ammonia borane (AB) has been considered as a chemical hydrogen storage materials, because of its high hydrogen storage capacity (19.6 wt%), nontoxicity, and stability under ordinary conditions. Hydrogen stored in AB can be liberated by thermolysis or solvolysis. Hydrolysis and methanolysis are the two solvolysis reactions producing hydrogen gas from AB. Although the hydrolysis of AB has been investigated for years extensively, the methanolysis of AB has been considered as an alternative way of releasing hydrogen gas due to many advantages over hydrolysis. As for the hydrolysis, the hydrogen liberation from the methanolysis of AB also realized in the presence of a suitable catalyst. This dissertation covers the preparation and characterization of rhodium(0) nanoparticles supported on the surface of nanooxide materials (Rh(0)/nanooxides), namely hydroxyapatite, silica, alumina and ceria, as well as the examination of their catalytic activities in hydrogen generation from the methanolysis of AB. Firstly, Rh(0)/nanooxides were prepared in a simple and reproducible way by impregnating rhodium(III) or (II) ions on the surface of nanooxide followed by their reduction during the methanolysis of AB. They were then isolated from the reaction medium and characterized by using a combination of advance analytical techniques including ATR-IR, PXRD, TEM, HR-TEM, TEM –EDX, STEM-EDS, XPS, SEM, SEM-EDX, ICP-OES and N2 adsorption/desorption. Then, the kinetics of methanolysis of AB in the presence of Rh(0)/nanooxides were examined depending on catalyst concentration and temperature as well as catalytic lifetime, and heterogeneity tests were performed. Furthermore, the formation kinetics of rhodium(0) nanoparticles supported on nanosilica, nanoalumina or nanoceria during hydrogen generation from methanolysis of AB were investigated by using the hydrogen generation as reporter reaction.
Benzer Tezler
- Rhodium(0) nanoparticles supported on hydroxyapatite: Preparation, characterization and catalytic use in the hydrogen generation from the hydrolysis of hydrazine borane and ammonia borane
Hidroksiapatit üzerinde desteklendirilmiş rodyum(0) nanoparçacıkları: Hazırlanması, karakterizasyonu ve hidrazin-boran ve amonyak-boran hidrolizinden hidrogen üretimde katalitik olarak kullanılması
DERYA ÇELİK
- Rhodium(0) nanoparticles supported on titanium dioxide: Synthesis and characterization for hydrogen generation from the hydrolysis of ammonia borane
Titanyum dioksit üzerinde tutturulmuş rodyum(0) nanoparçacıkları: Amonyak boranın hidrolizinden hidrojen üretimi için sentezi ve karakterizasyonu
SERAP GENÇTÜRK
Yüksek Lisans
İngilizce
2014
KimyaAbant İzzet Baysal ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. İZZET MORKAN
PROF. DR. SAİM ÖZKAR
- Ceria supported copper(0) and titania supported rhodium(0) nanoparticles as catalysts in dehydrogenation of dimethylamine borane
Dimetilamin boranın dehidrojenlenmesinde katalizör olan seryum oksit destekli bakır(0) ve titanyum oksit destekli rodyum(0) nanoparçacıklar
SEDA KARABOĞA
Doktora
İngilizce
2017
EnerjiAbant İzzet Baysal ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. İZZET MORKAN
PROF. DR. SAİM ÖZKAR
- Etkin bir katalizör olan aktif C destekli Rh nanokümelerinin N2H4BH3'ın hidrolizinde katalitik performansının incelenmesi
Investigation of catalytic performance in hydrolysis of N2H4BH3 of Rh nanoclusters supported active C that an effecti̇ve catalyst
NURGÜL KAVAK
- MWCNT destekli rodyum nanokümelerinin sentezi tanımlanması ve hidrazin boranın hidrolizi için reaksiyon kinetiğinin incelenmesi
The synthesis of MWCNT supported nanoclusters and the reacti̇on ki̇neti̇cs for catalycti̇c hydrolysi̇s of hi̇drazi̇ne borane
ÖMER TANYOL
