Rhodium (0) nanoparticles supported on nano oxide crystalline materials: Preparation, characterization and catalytic use in hydrogen generation from the methanolysis of ammonia borane
Nano oksit kristal malzemeler üzerinde desteklendirilmiş rodyum (0) nanoparçacıkları; hazırlanması, tanımlanması ve amonyak boranın metanolizinden hidrojen üretiminde katalitik kullanımı
- Tez No: 517921
- Danışmanlar: PROF. DR. SAİM ÖZKAR
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Enerji, Kimya, Energy, Chemistry
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2018
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 170
Özet
Amonyak boran, yüksek hidrojen depolama kapasitesi (%19.6), toksik olmaması ve normal koşullar altında yüksek kararlılığa sahip olması nedeniyle kimyasal hidrojen depolama malzemesi olarak düşünülmektedir. AB'ın içerdiği hidrojen termoliz ve solvoliz yöntemleri ile salınabilir. Hidroliz ve metanoliz AB'dan hidrojen gazı üreten iki solvoliz tepkimesidir. AB'ın hidrolizi yıllardır yoğun olarak araştırılmasına rağmen, AB'ın metanolizi, hidrolizden daha fazla avantajlara sahip olması sebebiyle hidrojen gazı salınımı için alternatif bir yol olarak düşünülebilir. Hidroliz de olduğu gibi, AB'ın metanolizinden hidrojen üretimi de ancak uygun bir katalizör varlığında gerçekleşebilir. Bu tez, nano boyutta oksit malzemelerin, örneğin hidroksiapatit, silika, alumina ve serya, yüzeyinde desteklendirilmiş rodyum(0) nanoparçacıklarının (Rh(0)/nanooksit) hazırlanmasını, tanımlanmasını ve ayrıca AB'ın metanolizinden hidrojen üretiminde katalitik aktifliklerinin sınanmasını kapsamaktadır. İlk olarak, Rh(0)/nanooksitler basit ve tekrar üretilebilir yolla rodyum (III) ya da (II) iyonlarının nanooksitlerin yüzeyine tutturulmasını takiben AB'ın metanolizinden hidrojen üretimi sırasında indirgenerek hazırlandı. Daha sonra, tepkime ortamından izole edildiler ve ATR-IR, PXRD, TEM, HR-TEM, TEM – EDX, STEM-EDS, XPS, SEM, SEM-EDX, ICP-OES ve N2 adsorplama-desorplama gibi ileri analitik teknikler ile tanımlandılar. Sonrasında, Rh(0)/nanooksit varlığında AB'ın metanoliz kinetiği katalizör derişimine ve sıcaklığa bağlı olarak incelendi, yanı sıra katalizör ömrü ve heterojenlik testleri çalışıldı. Ayrıca, AB'ın metanolizinden hidrojen üretimi sırasında nanosilika, nanoalumina ya da nanoserya yüzeyinde desteklendirilmiş rodyum(0) nanoparçacıklarının oluşum kinetiği hidrojen üretim tepkimesi kullanılarak incelendi.
Özet (Çeviri)
Ammonia borane (AB) has been considered as a chemical hydrogen storage materials, because of its high hydrogen storage capacity (19.6 wt%), nontoxicity, and stability under ordinary conditions. Hydrogen stored in AB can be liberated by thermolysis or solvolysis. Hydrolysis and methanolysis are the two solvolysis reactions producing hydrogen gas from AB. Although the hydrolysis of AB has been investigated for years extensively, the methanolysis of AB has been considered as an alternative way of releasing hydrogen gas due to many advantages over hydrolysis. As for the hydrolysis, the hydrogen liberation from the methanolysis of AB also realized in the presence of a suitable catalyst. This dissertation covers the preparation and characterization of rhodium(0) nanoparticles supported on the surface of nanooxide materials (Rh(0)/nanooxides), namely hydroxyapatite, silica, alumina and ceria, as well as the examination of their catalytic activities in hydrogen generation from the methanolysis of AB. Firstly, Rh(0)/nanooxides were prepared in a simple and reproducible way by impregnating rhodium(III) or (II) ions on the surface of nanooxide followed by their reduction during the methanolysis of AB. They were then isolated from the reaction medium and characterized by using a combination of advance analytical techniques including ATR-IR, PXRD, TEM, HR-TEM, TEM –EDX, STEM-EDS, XPS, SEM, SEM-EDX, ICP-OES and N2 adsorption/desorption. Then, the kinetics of methanolysis of AB in the presence of Rh(0)/nanooxides were examined depending on catalyst concentration and temperature as well as catalytic lifetime, and heterogeneity tests were performed. Furthermore, the formation kinetics of rhodium(0) nanoparticles supported on nanosilica, nanoalumina or nanoceria during hydrogen generation from methanolysis of AB were investigated by using the hydrogen generation as reporter reaction.
Benzer Tezler
- Karbon destekli bimetalik rodyum katalizörü ile metilamin boranın dehidrojenasyonu
Methylamine borane dehydrogenation by carbon supported bimetallic rhodium based catalyst
NESLİHAN KARGIN
Yüksek Lisans
Türkçe
2024
Kimya MühendisliğiGebze Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ERCAN ÖZDEMİR
- Bazı rodyum(I) n-heterosiklik karben komplekslerinin kristalografik ve kuantum mekaniksel yöntemlerle incelenmesi
The crystallographic and quantum mechanical analysis of some rhodium(I) n-heterocyclic carbene complexes
HASAN KARABIYIK
Doktora
Türkçe
2008
Fizik ve Fizik MühendisliğiDokuz Eylül ÜniversitesiFizik Bölümü
YRD. DOÇ. DR. MUHİTTİN AYGÜN
- Jean Rene Lemoine'dan Medea : 'Medee, Poeme Enrage' adlı eserde metinlerarası yöntemler
Medee by Jean Rene Lemoine: Intertextual methods in 'Medee, Poeme Enrage'
GİZEM AKTAŞLI
Yüksek Lisans
Türkçe
2024
Fransız Dili ve Edebiyatıİstanbul ÜniversitesiBatı Dilleri ve Edebiyatları Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ARZU MEHLİKA KUNT
- Yeni nesil temiz enerji kaynağı olarak hidrojen üretiminde nanomalzemelerin sentezi ve uygulamaları
The synthesis and applications of nanomaterials for hydrogen production as a new generation clean energy sources
ÖZNUR ALPTEKİN
Yüksek Lisans
Türkçe
2019
Makine MühendisliğiDumlupınar ÜniversitesiMakine Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DR. ÖĞR. ÜYESİ ÜMRAN ERÇETİN
DOÇ. DR. FATİH ŞEN
- Hedefli hetaril karbonillerin sentez ve reaksiyonları
Synthesis of targeted hetaryl carbonyl compounds and reactions
KUMSAL EROĞLU