Development of catalysts and catalytic gas filters for hydrogen production
Hidrojen üretimi için katalizörlerin ve katalitik gaz filtrelerinin geliştirilmesi
- Tez No: 547930
- Danışmanlar: PROF. DR. ZEYNEP SEMA BAYKARA
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2019
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Yıldız Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 74
Özet
COx içermeyen hidrojen üretimi sağlamak üzere, metanın ayrışma reaksiyonunu gerçekleştirmek için kalsiyum silikat tabanlı katalizörlerin ve biyokütle gazlaştırma işleminde kısmı oksidasyon yöntemi ile hidrojen üretimini artırmak için kalsiyum silikat tabanlı katalitik filtrelerin geliştirilmesi ve test edilmesi bu tezin çalışma konusunu oluşturmaktadır. Bu çalışmada, kalsiyum-silikat tabanlı bimetalik Ni-Fe katalizörleri ve katalitik filtreleri hazırlanmış ve biyokütle gazlaştırmasında elde edilen“ürün gazının”metan içeriğinin ayrışması ve kısmı oksidasyonu için kullanılmıştır. Al2O3 ikincil destek malzemesi olarak kullanılırken, Ni ve Fe emdirme yöntemiyle destek malzemesinin üzerine kaplanmıştır. Katalizörlerin ve katalitik filtrelerin aktivitesi; metanın ayrıştırma reaksiyonu için 600 °C ile 800 °C, kısmi oksidasyon için 700 °C ve 900 °C arasındaki farklı sıcaklıklarda boru tipi bir reaktör içinde seyreltilmiş %6 metan-azot karışımı ile incelenmiş ve veriler kütle spektrometresi kullanılarak toplanmıştır. Katalizörler, XRD, SEM / EDS, TEM, XPS, ICP-MS, BET, TPR ve TGA teknikleriyle analiz edilmiş ve katalizörlerin yapısal özellikleri ile katalitik aktiviteleri arasındaki ilişki, metan ayrışma reaksiyonu açısından araştırılmıştır. Katalizörlerin kristal yapısının aktivite üzerinde önemli bir etkisi olmasına karşın, spesifik yüzey alanı ile aktivite arasında doğrudan bir ilişki gözlenmemiştir. Metan dönüşümü 700 °C'ye kadar sıcaklığın arttırılması ile artış göstermiştir. En yüksek metan dönüşümü F3 katalizörü ile 700 ° C'de %69 olarak elde edilmiş ve Fe ilavesinin katalizörlerin kararlılığını arttırdığı gözlemlenmiştir. Ayrıca, metan ayrışma reaksiyonu sırasında farklı çaplarda karbon nano tüpler oluşmuş ve Fe ilavesinin nano tüp oluşum eğilimini arttırmış olduğu belirlenmiştir. Katalitik filtreler, ICP-MS, TPR ve TGA teknikleri ile analiz edilmiş, değişen reaksiyon sıcaklığının ve farklı miktarlarda Fe'nin Ni bazlı katalitik filtrelere eklenmesinin metan dönüşümü ve hidrojen seçiciliği üzerindeki etkileri incelenmiştir. 750 °C'ye kadar olan sıcaklık artışının sonuçlar üzerinde olumlu etkileri olmakla birlikte, Ni bazlı filtrelere Fe ilavesinin filtrelerin performansı üzerinde önemli bir etkiye sahip olmadığı görülmüştür. %6 metan-azot karışımı ile gerçekleşen reaksiyonlardan elde edilen ön sonuçlara göre, sadece nikel içeriğine sahip F1 katalitik filtresinin 750 °C'de model biyogaz ile test edilmesine karar verilmiştir. %6 metan-azot karışımıyla yaklaşık %93 metan dönüşümü gözlemlenmiş, 750 °C'de CH4, CO2, CO ve N2 içeren model biyogaz ile de %97,5 metan dönüşümü elde edilmiştir. Bu sonuçlar, kalsiyum silikat malzemesinin, katalitik filtrelerin taban malzemesi olarak metan içerikli biyogazın oksidasyonu için yüksek bir potansiyele sahip olduğunu göstermektedir.
Özet (Çeviri)
Development and testing of calcium silicate based catalysts for methane decomposition reaction to produce COx-free hydrogen and catalytic filters for partial oxidation of methane to increase hydrogen production in a biomass gasification process constitute the subject of study of the present thesis. In the present study, calcium-silicate based bimetallic Ni-Fe catalysts and catalytic filters have been prepared and used for direct decomposition and partial oxidation of the methane content of the 'product gas' obtained in biomass gasification. Al2O3 was used as secondary support on calcium silicate based support material where Ni or Ni-Fe were doped by co-impregnation technique. The activity of catalysts and catalytic filters was examined for diluted 6% methane-nitrogen mixture in a tubular reactor at different temperatures between 600 °C and 800 °C for direct decomposition and 700 °C and 900 °C for partial oxidation under atmospheric pressure, and data were collected using a quadrupole mass spectrometer. Catalysts were characterized by XRD, SEM/EDS, TEM, XPS, ICP-MS, BET, TPR, and TGA techniques. The relation between structural and textural properties of catalysts and their catalytic activity has been investigated for methane decomposition reaction. Even though the crystal structure of catalysts had a significant effect on the activity, a direct relation between the specific surface area and the activity was not observed. The methane conversion increased by increasing temperature up to 700 °C. The highest methane conversion has been obtained as 69% at 700 °C with F3 catalyst which has the highest Fe addition, and the addition of Fe improved the stability of catalysts. Moreover, carbon nanotubes with different diameter were formed during methane decomposition reaction, and the addition of Fe increased the formation tendency. Catalytic filters were characterized by ICP-MS, TPR, and TGA techniques. The effects of calcium silicate based material, varying reaction temperature and adding varying amounts of Fe to Ni-based catalytic filters on methane conversion, and hydrogen selectivity have been investigated. Even though an increase in temperature up to 750 °C has positive effects on the results, the addition of Fe to Ni-based filters has no significant impact on the performance of the filters. According to preliminary results obtained from reactions with 6% methane-nitrogen mixture, F1 catalytic filter which has only nickel content was chosen to be tested with model biogas at 750 °C. Although approximately 93% methane conversion was observed with 6% methane-nitrogen mixture, 97.5% methane conversion was obtained with model biogas containing CH4, CO2, CO, and N2 at 750 °C. These results indicate that calcium silicate material has a high potential for partial oxidation of biogas containing methane as base material for catalytic filters.
Benzer Tezler
- Türkiye kökenli aspir tohum yağlarının transesterifikasyonu ve dizel yakıt alternatifi olarak değerlendirilmesi
Transesterification of safflower seed oil of Turkish origin and its evaluation as a diesel fuel alternative
ASLI IŞIĞIGÜR
- Dizel motor emisyon düzenlemeleri için LNT'nin matematiksel olarak modellenmesi
Mathematical modelling of LNT for diesel engine emissions regulations
FERİT ORÇUN PARLAK
Yüksek Lisans
Türkçe
2017
Makine Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiEnerji Bilim ve Teknoloji Ana Bilim Dalı
PROF. DR. SERDAR YAMAN
- Dinamik manevralarda motora giren temiz hava debisi kontrolünün emisyonlara olan etkileri
Emission effects of decreasing intake airflow during transient maneuvers
OĞUZ ŞAFAK
Yüksek Lisans
Türkçe
2021
Makine Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiMakine Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. OSMAN AKIN KUTLAR
- Aşırı doldurmalı ağır hizmet motorunun hava yolu kontrolü ve uygulaması
Mass air flow control and application of a turbocharged heavy duty diesel engine
OSMAN UYGUR
Yüksek Lisans
Türkçe
2012
Makine Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiMekatronik Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. LEVENT GÜVENÇ
- Orta kapasiteli dizel motorlarında atık ısıdan rankine çevrimi ile enerji geri kazanımı
Energy recovery from waste heat of medium duty diesel engine with organic rankine cycle
AHMET SİNAN KARTAL
Yüksek Lisans
Türkçe
2018
Makine Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiEnerji Bilim ve Teknoloji Ana Bilim Dalı
PROF. DR. YAKUP ERHAN BÖKE