Geri Dön

Ionic liquid/MOF composites for CO2 separation: combining molecular simulations and experiments

Co2 ayirma için i̇yonik sivi/MOF kompozitleri: moleküler simülasyonlar ile deneylerin birleştirilmesi

PDF İndir

  1. Tez No: 591543
  2. Yazar: HÜSAMETTİN MERT POLAT
  3. Danışmanlar: PROF. DR. SEDA KESKİN AVCI, DOÇ. DR. ALPER UZUN
  4. Tez Türü: Yüksek Lisans
  5. Konular: Kimya, Kimya Mühendisliği, Chemistry, Chemical Engineering
  6. Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
  7. Yıl: 2019
  8. Dil: İngilizce
  9. Üniversite: Koç Üniversitesi
  10. Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
  11. Ana Bilim Dalı: Malzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı
  12. Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
  13. Sayfa Sayısı: 125

Özet

CO2'nin baca gazı ve doğal gazdan adsorpsiyonu ve ayrılması çevresel ve endüstriyel öneme sahiptir. Metal organik kafesli yapılar (MOF'lar) olağanüstü özellikleri ve özelleştirilebilir kimyaları nedeniyle CO2 adsorpsiyonu ve ayırma işlemleri için ümit verici malzemelerdir. İyonik sıvıların (IL'ler) katılmasıyla MOF'ların sentez sonrası modifikasyonu, MOF'ların gaz adsorpsiyonu ve ayırma performansını arttırmak için yeni bir yaklaşımdır. Bu tezin ilk bölümünde, aynı katyona (1-n-bütil-3-metilimidazol ([BMIM]+)) ve çeşitli anyonlara sahip IL'lerden oluşan IL/CuBTC kompozitlerinin, moleküler simülasyonları için bir hesaplama metodolojisi önerildi. Büyük kanonik Monte Carlo (GCMC) simülasyonları kullanılarak, yedi farklı IL/CuBTC kompozitinin CO2, CH4 ve N2 tutma kapasiteleri tahmin edildi ve bu simülasyonlar için en uygun kuvvet alanını seçmek için deneysel ölçümlerle karşılaştırıldı. Deneyler ve simülasyonlar arasındaki uyumdan yola çıkarak, bu çalışmada ilk kez sentezlenen ve karakterize edilen iki yeni IL/CuBTC kompozitlerin gaz adsorpsiyonunu tahmin etmek için aynı yöntem uygulandı. Moleküler simülasyonlar, bu yaklaşımın farklı IL/CuBTC örneklerine aktarılabilirliğini doğrulayarak yeni sentezlenmiş kompozitlerin deneysel gaz kapasitelerini doğru bir şekilde öngörmüştür. IL/CuBTC kompozitlerinin ikili gaz karışımı ayırma performanslarının ve IL/CuBTC kompozitlerinde gazların difüzyonunun detaylı bir analizi de sağlandı. İkinci bölümde, birinci bölümde önerilen hesaplama metodolojisi, karşılaştırılabilir IL-yüklemesine sahip üç 1-n-bütil-3-metilimidazolyum tetrafloroborat ([BMIM][BF4])/MOF kompozitleri kullanılarak doğrulandı ve bu kompozitlerden birisi bu çalışma için ilk defa sentezlendi ve karakterize edildi. Bu hesaplama metodolojisi daha sonra 1108 farklı [BMIM][BF4]/MOF kompozitin CO2/N2 ikili karışım adsorpsiyon ve ayırma performanslarını tahmin etmek için kullanıldı. Sonuçlar, [BMIM][BF4]/MOF kompozitlerinin büyük çoğunluğunun, CO2 adsorpsiyon ve ayırma performanslarında artış sergilediğini gösterdi. Ayrıca, IL/MOF kompozitlerin performansındaki artışın ardındaki bazı yapısal nedenler sunuldu. Bu tezin sonuçları, IL/MOF kompozitlerinin CO2 adsorpsiyon ve ayrılmasında büyük bir potansiyele sahip olduğunu göstermektedir. Bu sonuçları ve sağlanan metodolojiyi kullanarak, IL/MOF kompozitleri hakkında daha iyi bilgi sahibi olabilmek adına, farklı MOF ve IL ailelerini içeren tarama çalışmaları gerçekleştirilebilir.

Özet (Çeviri)

CO2 adsorption and separation from flue gas and natural gas have significant environmental and industrial importance. Metal organic frameworks (MOFs) are promising adsorbent materials for CO2 adsorption and separation processes due to their extraordinary properties and customizable chemistries. Post-synthesis modification of MOFs by incorporation of ionic liquids (ILs) is a new approach to enhance gas adsorption and separation performance of MOFs. In the first part of this thesis, a computational methodology based on the state-of-the-art molecular simulations of IL/CuBTC composites composed of ILs having the same cation, 1-n-butyl-3-methylimidazole ([BMIM]+), and various anions was proposed. Using grand canonical Monte Carlo (GCMC) simulations, CO2, CH4, and N2 uptakes of seven different IL/CuBTC composites were predicted and compared with the experimental gas uptake measurements to select the most appropriate force field. Motivated from the good agreement between experiments and simulations, the same method was applied to estimate the gas adsorption in two new IL/CuBTC composites which have been synthesized and characterized for the first time in this work. Molecular simulations accurately predicted the experimental gas uptakes of newly synthesized composites, validating the transferability of the approach to different IL/CuBTC samples. A detailed analyses of binary gas mixture separation performances of IL/CuBTC composites and diffusion of gases in IL/CuBTC composites were also provided. In the second part, the computational methodology that proposed in the first part was validated using three 1-n-butyl-3-methylimidazolium tetrafluoroborate [BMIM][BF4]/MOF composites with comparable IL-loadings, one of which was synthesized and characterized for the first time in this work. This computational methodology was then used to predict the CO2/N2 binary mixture adsorption and separation performances of 1108 different [BMIM][BF4]/MOF composites. Results showed that vast majority of the [BMIM][BF4]/MOF composites exhibit increase in their CO2 adsorption and separation performances. Structural reasons behind the increased performance of IL/MOF composites were examined. The results of this thesis show that IL/MOF composites have a great potential in CO2 adsorption and separation. Results and the methodology provided in this work will be useful to assess the CO2 adsorption and separation performances of different IL/MOF composites.

Benzer Tezler

  1. Tez No

    879970

    Combining molecular simulations and machine learning to unlock gas separation performances of MOFs and MOF-based composites

    MOFlarin ve MOF temelli kompozitlerin gaz ayırma performanslarının açığa çıkarılmasi amacıyla moleküler simülasyon ve makine öğrenmesinin birleştirilmesi

    HİLAL DAĞLAR HARMAN

    Doktora

    İngilizce

    İngilizce

    2024

    Kimya MühendisliğiKoç Üniversitesi

    Kimya ve Biyoloji Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. SEDA KESKİN AVCI

  2. Tez No

    728836

    Combining ionic liquids with metal organic frameworks for CO2capture and separation applications

    Başlık çevirisi yok

    MUHAMMAD ZEESHAN

    Doktora

    İngilizce

    İngilizce

    2021

    Kimya MühendisliğiKoç Üniversitesi

    Kimya ve Biyoloji Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    DOÇ. DR. ALPER UZUN

    PROF. DR. SEDA KESKİN AVCI

  3. Tez No

    771350

    Composites of porous materials with ionic liquids: Synthesis, characterization, and selective gas sorption applications

    Porlu materyallerin iyonik sıvılarla kompozitleri: Sentez, karakterizasyon ve seçici gaz ayırma uygulamaları

    ÖZCE DURAK

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2022

    Kimya MühendisliğiKoç Üniversitesi

    Kimya ve Biyoloji Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. ALPER UZUN

    PROF. DR. SEDA KESKİN AVCI

  4. Tez No

    593231

    Experimental investigation of ionic liquid−incorporated MIL-53(Al) composites for environmental applications: gas separation and water purification

    İyonik sıvı katkılı MIL-53(Al) kompozitlerinin çevresel uygulamalar için deneysel Olarak İncelenmesi: Gaz ayırma ve su arıtma

    SAFİYYE KAVAK

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2019

    EnerjiKoç Üniversitesi

    Malzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    DOÇ. DR. ALPER UZUN

    PROF. DR. SEDA KESKİN AVCI

  5. Tez No

    593233

    Assessing the potential of [BMIM][MeSO4] in ionic liquid/metal organic framework composites for CO2 separation

    İyonik sıvı/metal organik kafesli yapı kompozitlerinde CO2 ayrımı için [BMIM][MeSO4] potansiyelinin değerlendirilmesi

    HARUN KULAK

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2019

    KimyaKoç Üniversitesi

    Kimya ve Biyoloji Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. SEDA KESKİN AVCI

    DOÇ. DR. ALPER UZUN

Geri Dön