Microstructure-based analysis and simulation of flow and mass transfer in chromatographic stationary phases
Kromatografik sabit fazlarda akış ve kütle transferinin mikroyapı temelli analizi ve simülasyonu
- Tez No: 709960
- Danışmanlar: PROF. DR. ABRAHAM LENHOFF
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2011
- Dil: İngilizce
- Üniversite: University of Delaware
- Enstitü: Yurtdışı Enstitü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 215
Özet
Geleneksel parçacıkların kullanıldığı kromatografik biyolojik ayırmalarda kütle transferine bağlı kısıtlar, geliştirilmiş performans özelliklerine sahip alternatif sabit fazların başlangıcını ve gelişimini hızlandırmıştır. Bu çalışmada, geliştirilmiş özellikleri hakkında fikir edinmek için bu alternatif ortamların iki çeşidinde, yani polimerle modifiye edilmiş paketlenmiş parçacıklar ve sürekli monolitik fazlarda vaka çalışmaları gerçekleştirilmiştir. Spesifik olarak, mikroyapı ve performans arasındaki ilişkiyi aydınlatmak amacıyla bu malzemelerin morfoloji bilgilerini çıkarmak için yüksek çözünürlüklü mikroskopi teknikleri ve görüntü tabanlı analiz algoritmaları uygulanmıştır. Monolit için, akış ve dağılım davranışının daha ayrıntılı bir analizi için mezoskopik simülasyon yöntemleri de kullanılmıştır. Polimer modifiyeli, agaroz bazlı ticari partikül Sepharose XL'nin tarama ve transmisyon elektron mikroskobu görüntüleri, modifiye edilmemiş muadili Sepharose FF için olanlarla karşılaştırılmıştır. Bileşik dekstran-agaroz Sepharose XL partiküllerinin geleneksel Sepharose FF partiküllerindekilere kıyasla genel olarak daha yoğun bir yerel lif ağı ve daha küçük gözenek boyutları sergilediği saptanmıştır. Yüksek konsantrasyonlarda protein ile yüklenmiş parçacıkların görüntülerinde, protein lokalizasyon davranışında önemli bir fark olarak, XL'deki lekeli protein görüntülerin belirgin şekilde daha yüksek bir alan kesrini işgal ettiği görülmüştür. Bu, adsorpsiyon için daha yüksek bir hacmin mevcut olduğunu göstermekte ve polimer ile modifiye edilmiş parçacıkların istikrarlı bir şekilde daha yüksek olan statik kapasitesinin nasıl ortaya çıktığına dair görsel ipuçları sağlamıştır. XL parçacıklarının dekstranı parçalayan bir enzim olan dekstranaz ile muamele edilmesi, protein kapasitesinin azalmasına neden olmuş ve polimerle modifiye edilmiş durağan fazda geliştirilmiş statik kapasiteden gerçekten de dekstranın sorumlu olduğuna dair kanıt sağlamıştır. Görüntüleme ve görüntü analiz teknikleri ticari CIM™ disk monolitinin analizi için de kullanılmıştır. Görüntü işleme algoritmaları kullanılarak CIM disk için elde edilen iki ve üç boyutlu gözenek boyutu dağılımlarının, üretici tarafından bildirilen deneysel cıva geçirgenlik sonuçlarından önemli ölçüde saptığı bulunmuş ve bu fark, görüntü tabanlı yöntemlerin veya varsayımların yerel doğasına ve deneysel cıva geçirgenlik yönteminin doğasında bulunan sınırlamalara bağlanmıştır. Monolitin geometrisinden, çözünen kapasitesini tahmin etmek için bir sonda yerleştirme algoritması geliştirilmiştir. Kütle dağılımının daha hassas bir analizini gerçekleştirmek amacıyla hem akışın hem de geometrinin kesin bir tanımını sağlamak için, seri görüntüleme ve kesitleme kullanılarak CIM diski için üç boyutlu bir numune bloğu yeniden oluşturulmuş ve akış bir lattice-Boltzmann yöntemiyle kütle dağılımı da parçacık tabanlı rastgele yürüyüş yöntemiyle simüle edilmiştir. Akış simülasyonlarından, akışın yüksek ve düşük hızlı bölgelere ayrıldığı sonucuna varılmış ve hız alanının üzerinde elde edilen dağılım simülasyonları sonucunda, yanal akışın periyodik sınırlardan kaynaklanan simetrisinden dolayı parçacık hareket eğrilerinde yapaylıklar görülmüştür. Bu simetrinin etkisini azaltmak için simülasyon uzunluğu kısıtlandığında ise, kanallaşmayı andıran bir dağılım davranışı gözlenmiş, bu da örnek geometrinin makroskopik yapıyı temsil etmeyebileceğine dair bir ipucu olarak yorumlanmıştır. Sonlu parçacıkların yerel davranışının simülasyonları, deneysel olarak gözlemlenen takılma davranışının yanı sıra akış hızı ile takılma seviyesinin artacağını öngörmüştür. Hareket eğrilerinin analizi, takılmanın açıklanmasına yönelik daha önceden önerilmiş bir mekanizmayı desteklemektedir.
Özet (Çeviri)
Limitations of mass transfer in chromatographic bioseparations employing traditional packed particles have fuelled the inception and development of alternative stationary phases with improved performance characteristics. This work investigates case studies in two categories of these alternative media, namely polymer-modified packed particles and continuous monolithic phases, for insight into their enhanced properties. Specifically, high-resolution microscopy techniques and image-based analysis algorithms were implemented to extract morphology information for these materials, in an attempt to elucidate the relation between microstructure and performance. For the monolith, mesoscopic simulation methods were also employed for a more rigorous analysis of the flow and dispersion behavior. Scanning and transmission electron microscopy images of the commercial polymer-modified, agarose-based particle Sepharose XL were compared to those for its unmodified counterpart, Sepharose FF. Local regions in the composite dextran-agarose Sepharose XL particles were noted to exhibit a denser network of fibers and smaller pore sizes overall, compared to those in the traditional Sepharose FF particles. Images of particles equilibrated with high concentrations of protein revealed a significant difference in protein localization patterns, with the stained protein in XL occupying a markedly higher area fraction of the images. This suggests a higher volume available for adsorption and provides visual clues into how the consistently higher static capacity of these polymer-modified particles is manifested. Treatment of the XL particles with dextranase, an enzyme that breaks down dextran, resulted in a reduction of protein coverage, providing evidence that it is indeed the dextran that is responsible for the improved static capacity in this polymer-modified stationary phase. Imaging and image analysis techniques were also used to analyze the commercial CIM™ disk monolith. Two- and three-dimensional pore size distributions obtained for the CIM disk using image processing algorithms were found to deviate significantly from the manufacturer-reported experimental mercury intrusion results, the difference being attributed to the local nature of the image-based methods or assumptions and limitations inherent in the experimental mercury intrusion method. A probe placement algorithm was introduced to estimate solute capacity from the explicit geometry of the monolith. To enable a precise description of both flow and the geometry for a rigorous analysis of dispersion, a three-dimensional sample block for the CIM disk was reconstructed using serial imaging and sectioning, and the flow and mass transfer were simulated using a lattice-Boltzmann method and a particle-based random-walk method, respectively. Flow simulations hinted at the partitioning of flow into high- and low-velocity regions and the dispersion simulations obtained on top of the velocity field revealed artifacts in particle trajectories due to the symmetry of the lateral flow with respect to the periodic boundaries. Constraining the simulation length to reduce the effect of this symmetry yielded dispersion behavior suggestive of channeling, hinting that the sample geometry might not be representative of the macroscopic structure. Simulations of the local behavior of finite particles predicted the experimentally observed entrapment behavior, as well as the increase of the entrapment level with flow rate. Analysis of trajectories provided support for a previously hypothesized mechanism for entrapment.
Benzer Tezler
- Havuz kaynaması sırasında kabarcık oluşumunun sayısal yöntemle incelenmesi
Numerical study of bubble growth during nucleate pool boiling
MERT TÜRKELİ
Yüksek Lisans
Türkçe
2017
Makine Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiMakine Mühendisliği Ana Bilim Dalı
YRD. DOÇ. DR. İSMAİL YALÇIN URALCAN
- High resolution imaging and image analysis in porous media
Gözenekli yapıların yüksek çözünürlükle görüntülenmesi ve görüntü analizi
ÖZGE HANDE YALÇIN DURAK
Yüksek Lisans
İngilizce
2019
Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DR. ÖĞR. ÜYESİ HARUN KOKU
- Yoğrulabilir (6063) alaşımın yenilikçi kısmi - katı yüksek basınçlı döküm teknolojisi ile üretimi
Wrought alloy (6063) production with novel partial - solid high pressure die casting technology
YEKTA BERK SÜSLÜ
Yüksek Lisans
Türkçe
2019
Metalurji Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiMetalurji ve Malzeme Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ÖZGÜL KELEŞ
- Mechanical properties of nonferrous alloys processed by twisted variable channel angular pressing (TV-CAP)
Demir dışı alaşımların bükümlü değişken kanallı açısal presleme (TV-CAP) ile mekanik özelliklerinin incelenmesi
KERİM ÖZBEYAZ
Doktora
İngilizce
2021
Makine MühendisliğiMarmara ÜniversitesiMakine Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. AYKUT KENTLİ
DOÇ. DR. HASAN KAYA