Biyogazın oksidatif buhar reformlaması ile sentez gazı üretimi için etkin Ni-Ce temelli katalizörlerin geliştirilmesi
Development of efficient Ni-Ce based catalysts for syngas production by oxidative steam reforming of biogas
- Tez No: 826344
- Danışmanlar: PROF. DR. AYŞE NİLGÜN AKIN
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2023
- Dil: Türkçe
- Üniversite: Kocaeli Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Bilim Dalı
- Sayfa Sayısı: 164
Özet
Bu çalışmada, biyogazın oksidatif buhar reformlaması (OSR) ile sentez gazı üretimi için hidrotalsit-türevi MgAl ve MgAlSi destekli Ni-Ce katalizörleri ve monolit NiCe/MgAl katalizörleri geliştirilmiştir. Destekler birlikte çöktürme, hidrotermal ve sol-jel yöntemleri ile hazırlanırken, Ni (ağ.%10) ve Ce (ağ.%2,5) sıralı kuruluğa kadar emdirme yöntemiyle yüklenmiştir. Olgunlaşma sıcaklığının (60, 140 ve 200 ℃), hidrotermal tepkime sıcaklığının (100, 150, 170 ve 200 ℃) ve Si/Al mol oranının (0-5) OSR aktivitesi ve karbon birikimi üzerindeki etkileri belirlenmiştir. Karakterizasyon çalışmaları XRD, fiziksel N2 adsorpsiyonu, ICP-OES, SEM, TEM, XPS, TGA ve Raman teknikleri kullanılarak yürütülmüştür. Aktiviteler atmosferik basınçta, CH4/CO2/O2/H2O = 1/0,67/0,1/0,3 besleme mol oranında, 45000 ml.gkat-1.sa-1 GHSV ile 600-800 ℃ tepkime sıcaklıklarında belirlenmiştir. 12 ve 50 ppm H2S varlığındaki testler 800 ℃'de yürütülmüştür. Ayrıca, OSR'nin termodinamik analizi ve çalışma koşullarının optimizasyonu Aspen Plus ve yanıt yüzey deneysel tasarım yöntemi ile yapılmıştır. Sonuçlar NiCe/MgAl katalizörlerinde, olgunlaşma ve hidrotermal tepkime sıcaklığının yüzey alanı, gözenek hacmi ve Ni kristal boyutunu etkilediğini göstermiştir. Destek hazırlama yönteminin katalizörlerin aktivitesi üzerinde belirgin bir etkisi olmadığı ancak karbon birikimini etkilediği belirlenmiştir. Desteği birlikte çöktürme yöntemi ile 140 ℃ olgunlaşma sıcaklığında hazırlanan NCMA140-Co ile 800 ℃'de karbon birikimi olmadan yüksek CH4 (%94) ve CO2 (%82) dönüşümü, 1,6 H2/CO oranı ve iyi bir stabilite elde edilmiştir. NiCe/MgAlSi katalizörlerinde Si ilavesinin karbon birikimini azalttığı belirlenmiştir. NCMAS5 (Si/Al=5) ile, 800 ℃'de karbon birikimi olmadan %91,7 CH4 dönüşümü, %80,4 CO2 dönüşümü, 1,6 H2/CO oranı ve iyi bir stabilite gözlemlenmiştir. 12 ppm H2S varlığında, desteği sol-jel ile hazırlanan Si içermeyen katalizörde (NCMAS0) 180 dk boyunca aktivite kaybının olmadığı belirlenmiştir.
Özet (Çeviri)
Herein, hydrotalcite-derived MgAl and MgAlSi supported Ni-Ce catalysts and monolith NiCe/MgAl catalysts were developed for syngas production by oxidative steam reforming (OSR) of biogas. The supports were prepared by co-precipitation, hydrothermal and sol-gel methods, Ni (wt.10%) and Ce (wt.2.5%) were loaded by sequential impregnation to wetness. Effect of aging temperature (60, 140, 200℃), hydrothermal reaction temperature (100, 150, 170, 200℃) and Si/Al ratio (0-5) on activity and carbon deposition were determined. Characterizations were performed using XRD, N2 physisorption, ICP-OES, SEM, TEM, XPS, TGA and Raman. Activities were determined at CH4/CO2/O2/H2O=1/0.67/0.1/0.3 feed molar ratio, 45000 ml.gcat-1.h-1 GHSV and temperatures of 600-800 ℃. Tests in the presence of 12 and 50 ppm H2S were carried out at 800℃. Thermodynamic analysis and optimization were performed with Aspen Plus and response surface methodology. The results showed that the aging and hydrothermal reaction temperature affected the surface area, pore volume and Ni crystallite size of NiCe/MgAl. It was determined that the support preparation method affected carbon deposition where no significant effect in reactivity was observed. High CH4 (94%) and CO2 (82%) conversions, 1.6 H2/CO ratio and good stability at 800 ℃ without carbon deposition were obtained with NCMA140-Co (aging:140℃). The addition of Si in NiCe/MgAlSi was found to reduce carbon deposition. With NCMAS5 (Si/Al=5), 91.7% CH4 and 80.4% CO2 conversions with 1.6 H2/CO ratio and good stability were observed at 800 ℃ without carbon deposition. In the presence of 12 ppm H2S, the Si-free catalyst (NCMAS0) showed no loss of activity for 180 min.
Benzer Tezler
- Propiyonik asitten reformlama prosesleri ile sentez gazı ve hidrojen üretiminin termodinamik analizi
Thermodynamic analysis of hydrogen and synthesis gas production via reforming processes of propionic acid
AYBÜGE PELİN ÖZTÜRK
Yüksek Lisans
Türkçe
2018
Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. MELEK TÜTER
PROF. DR. ŞEYMA AYDINOĞLU
- Biyogazın oksidatif buhar reformlaması için Ni-CeO2/MgAl hidrotalsit benzeri katalizör geliştirilmesi
Development of Ni-CeO2/MgAl hydrotalcite-like catalyst for oxidative steam reforming of biogas
MERVE DOĞAN
Yüksek Lisans
Türkçe
2016
Kimya MühendisliğiKocaeli ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. AYŞE NİLGÜN AKIN
- Thermodynamic analysis of steam reforming and partial oxidation of acetic acid and acetone
Asetik asit ve asetonun su buharı reformlama ve oksidatif su buharı reformlama proseslerinin termodinamik analizi
BÜŞRA GONCA KIZILPELİT
Yüksek Lisans
İngilizce
2018
Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. FİLİZ KARAOSMANOĞLU
PROF. DR. ŞEYMA AYDINOĞLU
- Investigation of biodegradability of polyethylene under anaerobic conditions and evaluation of its potential for biogas production
Polietılenin oksijensiz şartlarda biyobozunurluğunun incelenmesi ve biyogaz üretimi potansiyelinin değerlendirilmesi
PAULA ELENA AMEZQUITA PAYARES
Yüksek Lisans
İngilizce
2021
Kimya MühendisliğiHacettepe ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. HÜLYA YAVUZ ERSAN
PROF. DR. AYŞENUR UĞURLU
- Metan-karbondioksit gaz karışımından membran yöntemi ile metanın saflaştırılması
Purification of methane in methane-carbon dioxide gas mixture by the membrane method
MEHMET HARUN BOĞAÇ BARBAROS DURMUŞ
Yüksek Lisans
Türkçe
2015
Çevre MühendisliğiFırat ÜniversitesiÇevre Mühendisliği Ana Bilim Dalı
YRD. DOÇ. DR. NİLÜFER NACAR KOÇER