Geri Dön

Molecular modelling of the effect of alkali promoters on co adsorption and dissociation on the Co(111) surface

Alkali geliştiricilerin Co(111) yüzeyindeki co adsorpsiyonuna ve ayrışmasına olan etkisinin moleküler modellenmesi

  1. Tez No: 848596
  2. Yazar: ÖZÜM ÖZBEK
  3. Danışmanlar: DR. ÖĞR. ÜYESİ ALİ CAN KIZILKAYA
  4. Tez Türü: Yüksek Lisans
  5. Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
  6. Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
  7. Yıl: 2023
  8. Dil: İngilizce
  9. Üniversite: İzmir Yüksek Teknoloji Enstitüsü
  10. Enstitü: Mühendislik ve Fen Bilimleri Enstitüsü
  11. Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
  12. Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Bilim Dalı
  13. Sayfa Sayısı: 110

Özet

Fischer-Tropsch Sentezi, petrol dışı hammaddeleri sentetik ulaşım yakıtlarına dönüştürmek için endüstriyel olarak kullanılan bir yüzey polimerizasyon reaksiyonudur. Kobalt bazlı katalizörlerin bir alkali geliştirici ile modifikasyonu, FTS'de arttırılmış olefin içeriğine sahip hidrokarbonlar elde etmek adına umut verici sonuçlar doğurmuştur. CO'nun aktivasyonu, FTS'de istenen son ürünleri elde etmek için kilit bir faktördür, ancak alkali geliştiriciye sahip kobalt yüzeylerindeki CO ayrışma davranışı ile ilgili mekanizma hala bilinmemektedir. Bu çalışma, alkali geliştiricilerin (Li, Na, K), Co(111) yüzeyindeki CO adsorpsiyon ve ayrışma davranışına olan etkisini Yoğunluk Fonksiyonel Teorisi (DFT) kullanarak incelemeyi amaçlamıştır. Adsorpsiyon çalışmaları alkali ilavesi ile CO adsorpsiyon enerjisinin %32-37 oranında arttığını ancak H adsorpsiyon enerjisinin nispeten değişmediğini ortaya koymuştur. Alkali ilavesinin CO'nun ayrışma yolları üzerindeki etkisi de incelenmiştir. Yüksek aktivasyon bariyeri (>200 kJ/mol), FTS koşulları altında alkali destekli Co(111) yüzeylerinde doğrudan CO ayrışmasının meydana gelmesini imkansız hale getirir. H destekli yollar için alkali ilavesi, HCO ve H2CO ayrışmasına yönelik aktivasyon bariyerini arttırmıştır ve genel olarak H destekli CO ayrışma hızını düşürmüştür. Alkali ilavesi üzerine C adsorpsiyon enerjisinin %7-11 oranında artması nedeniyle alkali ilavesinin yüzeyi daha karbofilik hale getirdiği bulunmuştur. Ayrıca Co(111) yüzeyinde C konsantrasyonunun artmasıyla birlikte yüzey altı karbon geometrileri daha kararlı hale gelmiştir. Nihai olarak, Li, Na ve K alkali geliştiricilerinin Co(111) yüzeyinde CO adsorpsiyonu ve ayrışması üzerinde benzer etkilere sahip olduğu sonucuna varılmıştır.

Özet (Çeviri)

Fischer-Tropsch Synthesis (FTS) is a surface polymerization process that has been industrially used to convert non-petroleum feedstocks to synthetic transportation fuels. Modification with an alkali promoter of the Co-based catalysts provided promising results to obtain hydrocarbons with enhanced olefin content in FTS. Activation of CO is the key factor to achieve desired end products in FTS, yet the mechanism related to the CO dissociation behavior on alkali promoted cobalt surfaces remains unknown. This study aims to examine the impact of alkali promoters (Li, Na, K) on the adsorption and dissociation characteristics of CO on the Co(111) surface using Density Functional Theory (DFT). Our results revealed that CO adsorption energy increased by 32-37% with alkali addition, yet H adsorption energy remained relatively unchanged. The effect of alkali addition on CO dissociation routes were also examined. The high activation barrier (>200 kJ/mol) makes it improbable for direct CO dissociation to occur on alkali promoted Co(111) surfaces under FTS conditions. For H-assisted pathways, alkali addition increased the activation barrier for HCO and H2CO dissociation, overall reducing the H-assisted CO dissociation rate. It was found that alkali addition makes the surface more carbophilic since the C adsorption energy increased by 7-11% upon alkali addition. Also, with increasing C concentration on the Co(111) surface, subsurface carbon geometries became more stable. Ultimately, it is concluded that alkali promoters of Li, Na and K have similar effects on CO adsorption and dissociation on the Co(111) surface.

Benzer Tezler

  1. Bone tissue engineering using macroporous PHA-PLA and PHBV scaffolds produced by additive manufacturing and wet spinning

    Islak eğirme ve eklemeli üretim tekniği ile üretilmiş makro gözenekli PHA-PLA ve PHBV hücre taşıyıcılarıyla kemik doku mühendisliği

    AYŞE SELCEN ALAGÖZ

    Doktora

    İngilizce

    İngilizce

    2016

    BiyolojiOrta Doğu Teknik Üniversitesi

    Biyoloji Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. VASIF NEJAT HASIRCI

  2. İleri osmoz prosesi kullanılarak peynir altı atıksuyunda (PAS) hacim azaltımı üzerine çekme çözeltisi ve ozmotik basınçın etkisi

    The effects of extraction solution and osmotic pressure on the volume decrease of waste water under cheese by using the forward osmozis process

    FERİHAN KUVVET

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2012

    Çevre MühendisliğiGebze Yüksek Teknoloji Enstitüsü

    Çevre Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. BÜLENT KESKİNLER

  3. Tetrabenzoporfirin sentez için yeni taç eter türevleri

    Novel crown ether derivatives for tetrabenzoporphyrine synthesis

    HALUK AKKUŞ

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    1994

    Kimyaİstanbul Teknik Üniversitesi

    PROF.DR. AHMET GÜL

  4. Alkali elektrolizde hidrojen üretiminin kütle transfer teorisi ile incelenmesi

    Investigation of hydrogen gas production in alkaline water electrolysis by applying mass transfer theory

    ARZU COŞKUN AVCI

    Doktora

    Türkçe

    Türkçe

    2018

    EnerjiDüzce Üniversitesi

    Makine Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    DOÇ. DR. ETHEM TOKLU

  5. Monoamin oksidaz inhibitörü etki göstermesi beklenen yeni hidrazon bileşiklerinin sentezi, moleküler modellemesi ve MAO-A/MAO-B seçiciliklerinin araştırılması

    The synthesis, molecular modelling and investigation of MAO-A/MAO-B selectivity of new hydrazone compounds expected to show impact of monoamine oxidase inhibition

    GÜLSEMA KARAAĞAÇLI

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2022

    Eczacılık ve FarmakolojiHacettepe Üniversitesi

    Farmasötik Kimya Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. NESRİN GÖKHAN KELEKÇİ