Molecular modelling of the effect of alkali promoters on co adsorption and dissociation on the Co(111) surface
Alkali geliştiricilerin Co(111) yüzeyindeki co adsorpsiyonuna ve ayrışmasına olan etkisinin moleküler modellenmesi
- Tez No: 848596
- Danışmanlar: DR. ÖĞR. ÜYESİ ALİ CAN KIZILKAYA
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2023
- Dil: İngilizce
- Üniversite: İzmir Yüksek Teknoloji Enstitüsü
- Enstitü: Mühendislik ve Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Bilim Dalı
- Sayfa Sayısı: 110
Özet
Fischer-Tropsch Sentezi, petrol dışı hammaddeleri sentetik ulaşım yakıtlarına dönüştürmek için endüstriyel olarak kullanılan bir yüzey polimerizasyon reaksiyonudur. Kobalt bazlı katalizörlerin bir alkali geliştirici ile modifikasyonu, FTS'de arttırılmış olefin içeriğine sahip hidrokarbonlar elde etmek adına umut verici sonuçlar doğurmuştur. CO'nun aktivasyonu, FTS'de istenen son ürünleri elde etmek için kilit bir faktördür, ancak alkali geliştiriciye sahip kobalt yüzeylerindeki CO ayrışma davranışı ile ilgili mekanizma hala bilinmemektedir. Bu çalışma, alkali geliştiricilerin (Li, Na, K), Co(111) yüzeyindeki CO adsorpsiyon ve ayrışma davranışına olan etkisini Yoğunluk Fonksiyonel Teorisi (DFT) kullanarak incelemeyi amaçlamıştır. Adsorpsiyon çalışmaları alkali ilavesi ile CO adsorpsiyon enerjisinin %32-37 oranında arttığını ancak H adsorpsiyon enerjisinin nispeten değişmediğini ortaya koymuştur. Alkali ilavesinin CO'nun ayrışma yolları üzerindeki etkisi de incelenmiştir. Yüksek aktivasyon bariyeri (>200 kJ/mol), FTS koşulları altında alkali destekli Co(111) yüzeylerinde doğrudan CO ayrışmasının meydana gelmesini imkansız hale getirir. H destekli yollar için alkali ilavesi, HCO ve H2CO ayrışmasına yönelik aktivasyon bariyerini arttırmıştır ve genel olarak H destekli CO ayrışma hızını düşürmüştür. Alkali ilavesi üzerine C adsorpsiyon enerjisinin %7-11 oranında artması nedeniyle alkali ilavesinin yüzeyi daha karbofilik hale getirdiği bulunmuştur. Ayrıca Co(111) yüzeyinde C konsantrasyonunun artmasıyla birlikte yüzey altı karbon geometrileri daha kararlı hale gelmiştir. Nihai olarak, Li, Na ve K alkali geliştiricilerinin Co(111) yüzeyinde CO adsorpsiyonu ve ayrışması üzerinde benzer etkilere sahip olduğu sonucuna varılmıştır.
Özet (Çeviri)
Fischer-Tropsch Synthesis (FTS) is a surface polymerization process that has been industrially used to convert non-petroleum feedstocks to synthetic transportation fuels. Modification with an alkali promoter of the Co-based catalysts provided promising results to obtain hydrocarbons with enhanced olefin content in FTS. Activation of CO is the key factor to achieve desired end products in FTS, yet the mechanism related to the CO dissociation behavior on alkali promoted cobalt surfaces remains unknown. This study aims to examine the impact of alkali promoters (Li, Na, K) on the adsorption and dissociation characteristics of CO on the Co(111) surface using Density Functional Theory (DFT). Our results revealed that CO adsorption energy increased by 32-37% with alkali addition, yet H adsorption energy remained relatively unchanged. The effect of alkali addition on CO dissociation routes were also examined. The high activation barrier (>200 kJ/mol) makes it improbable for direct CO dissociation to occur on alkali promoted Co(111) surfaces under FTS conditions. For H-assisted pathways, alkali addition increased the activation barrier for HCO and H2CO dissociation, overall reducing the H-assisted CO dissociation rate. It was found that alkali addition makes the surface more carbophilic since the C adsorption energy increased by 7-11% upon alkali addition. Also, with increasing C concentration on the Co(111) surface, subsurface carbon geometries became more stable. Ultimately, it is concluded that alkali promoters of Li, Na and K have similar effects on CO adsorption and dissociation on the Co(111) surface.
Benzer Tezler
- Bone tissue engineering using macroporous PHA-PLA and PHBV scaffolds produced by additive manufacturing and wet spinning
Islak eğirme ve eklemeli üretim tekniği ile üretilmiş makro gözenekli PHA-PLA ve PHBV hücre taşıyıcılarıyla kemik doku mühendisliği
AYŞE SELCEN ALAGÖZ
Doktora
İngilizce
2016
BiyolojiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiBiyoloji Ana Bilim Dalı
PROF. DR. VASIF NEJAT HASIRCI
- İleri osmoz prosesi kullanılarak peynir altı atıksuyunda (PAS) hacim azaltımı üzerine çekme çözeltisi ve ozmotik basınçın etkisi
The effects of extraction solution and osmotic pressure on the volume decrease of waste water under cheese by using the forward osmozis process
FERİHAN KUVVET
Yüksek Lisans
Türkçe
2012
Çevre MühendisliğiGebze Yüksek Teknoloji EnstitüsüÇevre Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. BÜLENT KESKİNLER
- Tetrabenzoporfirin sentez için yeni taç eter türevleri
Novel crown ether derivatives for tetrabenzoporphyrine synthesis
HALUK AKKUŞ
- Alkali elektrolizde hidrojen üretiminin kütle transfer teorisi ile incelenmesi
Investigation of hydrogen gas production in alkaline water electrolysis by applying mass transfer theory
ARZU COŞKUN AVCI
- Monoamin oksidaz inhibitörü etki göstermesi beklenen yeni hidrazon bileşiklerinin sentezi, moleküler modellemesi ve MAO-A/MAO-B seçiciliklerinin araştırılması
The synthesis, molecular modelling and investigation of MAO-A/MAO-B selectivity of new hydrazone compounds expected to show impact of monoamine oxidase inhibition
GÜLSEMA KARAAĞAÇLI
Yüksek Lisans
Türkçe
2022
Eczacılık ve FarmakolojiHacettepe ÜniversitesiFarmasötik Kimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. NESRİN GÖKHAN KELEKÇİ