Carbon monoxide oxidation under oxidizing and reducing conditions with alkali-metal and palladium doped tin dioxide
Alkali metal ve palladyum katkılı kalay oksit ile indirgen ve yükseltgen koşullarda karbon monoksit oksidasyonu
- Tez No: 181117
- Danışmanlar: DOÇ. DR. GÜRKAN KARAKAŞ
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2006
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 201
Özet
Soy metal katkılı katalizörlerle CO oksitlenmesi üzerine yapılan çalışmanın hedefi,düşük sıcaklıklarda yüksek aktiviteye ve seçiciliğe sahip CO oksidasyon katalizörlerigeliştirebilmek adına; aktif alanların doğası hakkında bir anlayış edinebilmek,adsorbat-yüzey etkileşimi, yüzey reaksiyon işleyişini ve katkıların katalizör üzerindekirolünü anlayabilmektir. Düşük sıcaklıklarda aktivite gösteren CO oksitlemekatalizörleri; kimyasal süreçlerin atık gazlarında karbon monoksit tespiti vegiderilmesi, motorlu taşıt dahili kontrol ve tanı cihazları, egzos gazı işleme sistemlerive kapalı devre CO2 lazerleri için kullanılabilmektedir. Bunun yanında, karbonmonoksitin soy metallerle etkileşiminin ve karbon monoksit oksidasyonunda soymetallerin katalitik etkisinin araştırılması; hidrojen yakıt pilleri için yakıt işlemesistemleri ve karbon monoksite daha toleranslı anot maddelerinin geliştirilmesiaçısından da önem taşımaktadır.Paladyum katkılı kalay dioksit, CO oksidasyonunda yüksek aktiviteye sahip olduğubilinen ve yukarıda sözü geçen alanlarda ihtiyacı karşılayacak potansiyele sahip birkatalizördür, ancak; bu madde üzerinde yapılan çalışmalar çoğunlukla ya ampirikdüzeyde kalmış ya da yalnızca CO gazı algılama uygulamaları üzerine eğilmişlerdir.Bu çalışma hem paladyum katkılı kalay dioksit katalizörünün CO oksidasyonmekanizmasını moleküler düzeyde çözümlemek hem de alkali metal katkılarıuygulayarak bu katalizörün CO aktivitesini arttırmak üzere yürütülmüştür.Alkali-metal ve paladyum katkılı kalay dioksit katalizörlerin karakterizasyonu X-ışınıfotoelektron spektroskopisi (XPS), X-ışını saçınımı (XRD) ve taramalı elektronmikroskopisi (SEM) teknikleri kullanılarak, yükseltgenme/ indirgenme davranışlarıüzerine olan testler ise, sıcaklığa bağlı oksidasyon tepkilerini gözlemlemek adına, TPD(Isıl Programlı Desorpsiyon), TPR (Isıl Programlı İndirgeme), TPRS (Isıl ProgramlıReaksiyon) gibi ?anında? gözlemlenen dinamik tekniklerle ve impulse tekniği ileyapılmıştır. Lityum, sodyum ve potasyum gibi alkali metal katkıları uygulanmış olanfarklı formülasyonlara sahip PdO/SnO2 katalizörler, hem yüzey karakterleri, hem deyükseltgenme/indirgenme davranışlarında, düşük sıcaklıkta yüksek COoksidasyonuna ve hidrojen varlığında yüksek CO seçiciliğine varan farklılıklarsergilemiştir. Sonuçlar göstermiştir ki; üretilen bu katalizörler geniş uygulamaalanlarında yer bulacak CO oksidasyon katalizörleri arasında yer almaya adaydır.
Özet (Çeviri)
The investigation of CO oxidation with supported noble metal catalysts to develop afundamental understanding of the nature of the active sites, adsorbate-surfaceinteractions, surface reaction pathways and the role of promoters is of primeimportance for development of highly active and selective catalyst formulations forlow temperature oxidation of carbon monoxide. Low temperature CO oxidationcatalysts find applications in monitoring and elimination of CO in chemical processexhaust gases, in on-board control and diagnostics devices, automobile exhaust gastreatment systems for the development of zero-emission vehicles and, in closed-cycle carbon dioxide lasers for remote sensing. Moreover, the investigation of theinteraction of CO with noble metals and noble metals catalyzed oxidation of CO haveimportant outcomes for upstream fuel processing systems and for the developmentof more CO tolerant anode materials for hydrogen fuel cell.Palladized tin dioxide is a well-known and highly active catalyst for CO oxidationwhich possesses the potential to satisfy the need for CO oxidation catalysts in theabovementioned areas however, research on this material is concentrated mostlyaround empirical studies which focus solely on CO sensing applications. This currentresearch is undertaken to investigate both the mechanism of CO oxidation withpalladium over tin dioxide at the molecular scale and the possibility of promoting theCO activity of this catalyst by the application alkali-metal modifiers.Alkali-metal modified palladium oxide over tin dioxide catalysts were characterizedby XPS, XRD and SEM and, tested with regard to their oxidation/reduction and COoxidation behavior by in-situ dynamic methods such as, temperature-programmedreaction/reduction/desorption and impulse techniques. Modification of palladiumoxide over tin dioxide by alkali-metals, namely Li, Na and K, resulted in catalystformulations with different surface characteristics and reduction/oxidation behaviorsthat lead to superior activity in low temperature CO oxidation and selectivity towardsCO in the presence of hydrogen. Studies have shown that these catalysts arepotential candidates for CO oxidation catalysts in a wide range of areas.
Benzer Tezler
- Molibden konsantrelerinin döner fırında kavurma prosesinin optimizasyonu
Roasting process optimization of molybdenite concentrates in rotary kiln
SELÇUK KAN
Yüksek Lisans
Türkçe
2017
Metalurji Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiMetalurji ve Malzeme Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ONURALP YÜCEL
- Removal of volatile organic sulfur compounds (VOSCs) emissions from different sources via anoxic bio-scrubber
Farkli kaynaklardan oluşan uçucu organik kükürt bileşikleri (VOSC'ler) emisyonlarının anoksik biyo-scrubber vasıtasıyla giderilmesi
RASHA KHALID SABRI MHEMID
Doktora
İngilizce
2019
Çevre Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiÇevre Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. KADİR ALP