Utilization of carbon dioxide and methane via catalytic reforming reactions
Karbondioksit ve metanın katalitik reformlama reaksiyonları ile kullanılması
- Tez No: 232512
- Danışmanlar: PROF. AHMET ERHAN AKSOYLU
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2008
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Boğaziçi Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 197
Özet
Bu çalışmanın amacı, optimize edilmiş reaksiyon koşullarında metanın karbondioksitle reformlanması ile sentez gazı üretiminde yeni katalizörleri araştırmaktır. Bu tez dört bölümden oluşmaktadır. Tezin ilk bölümünde amaç etkili zirkonya destekli Pt bazlı iki metalli kuru reformlama katalizörleri tasarlamak ve geliştirmektir. Geliştirilmiş performans özelliklerine sahip iki metalli katalizörler elde etmek amacıyla, destek üzerindeki metallerin elektronik yapılarını kontrol etmek suretiyle katalizörlerin oksijen depolama kapasitelerini artırmak için yardımcı olarak Ce kullanılmıştır. Sonuçlar kütlece %1'lik Ce'nin koimpregnasyon yöntemiyle Pt/ZrO2 katalizörü üzerine eklenmesinin, güçlü ve yaygın Pt-Ce yüzey etkileşimi sayesinde yüksek katalitik etkinlik ve kararlılık sağladığını göstermiştir. Tezin ikinci kısmında metanın karbondioksit reformlamasında kullanılmak üzere yüksek etkinlik ve kararlılıkta, optimum Pt/Ni metal yapısına sahip etkili bir katalizör tespit etmek için Al2O3 destekli Pt-Ni iki metalli katalizörleri tasarlanmış ve geliştirilmiştir. Katalizörlerin farklı etkinlik seviyeleri, iki metalli Pt-Ni örneklerinin katalitik performanslarının metal yükleme ve Ni/Pt oranına yakından bağlı olduğunu göstermiştir. Tüm katalizörler içinde en yüksek katalitik etkinlik ve kararlılığı, en düşük Ni/Pt oranlı 0.3Pt-10Ni katalizörü göstermiştir. Katalizörlerin Ni/Pt oranlarını değiştirerek ve beslenme akımına düşük miktarlarda oksijen veya su ilave ederek katalizörlerin kömürleşme reaksiyonlarına dirençleri de belirlenmeye çalışılmıştır. İkinci bölümdeki Pt-Ni katalizörlerin reaksiyon koşullarındaki ve Ni/Pt oranlarındaki farklılıklara bağlı olarak değişen performans ve kararlılık profillerine dayanarak, tezin üçüncü bölümünde bir kinetik çalışması gerçekleştirilmiştir. Tezin son bölümünde, Co/ZrO2'ye ilave edilen metallerin yüzey mikro-yapı özellikleri ve katalitik performans üzerine etkileri araştırılmıştır. Sonuçlara göre La ilave edilen katalizör yüksek bir kararlılık, ancak orta dereceli bir etkinlik göstermiştir. Ce ilave edilmiş Co/ZrO2, hazırlanan tüm katalizörler içinde en yüksek etkinliği göstermiş ve çok az bir etkinlik kaybına uğramıştır.
Özet (Çeviri)
The overall purpose of this research study was to investigate new catalysts to produce synthesis gas via CO2 reforming of methane under optimized reaction conditions. The thesis consists of four parts. In the first part of the study; the purpose was to design and develop effective Pt-based bimetallic dry reforming catalysts supported on zirconia. Aiming to have bimetallic catalysts with enhanced performance properties, Ce was used as a promoter in order to increase the oxygen storage capacity of the catalysts via controlling the electronic structure of the metals over the support. The results have shown that introduction of 1 wt.% Ce to the Pt/ZrO2 catalyst by coimpregnation method led to superior catalytic activities and stabilities due to the to strong and extensive Pt-Ce surface interaction. In the second part of the thesis, Pt-Ni bimetallic catalysts supported on Al2O3 were designed and developed for carbon dioxide reforming of methane to determine an effective catalyst with optimum Pt/Ni metal composition assuring both high activity and stability. The different activity levels of the catalysts showed that the catalytic performances of bimetallic Pt-Ni samples strongly depended on the metal loading and Ni/Pt ratio. Among all the catalysts, 0.3Pt-10Ni catalyst with the lowest Ni/Pt ratio exhibited the highest catalytic activity and stability. By changing the Ni/Pt ratios of the catalysts and with the addition of small amounts of either oxygen or water to the feed stream, the catalysts? resistance to coking reactions were also tried to elucidate. Based on the different performance and stability profiles of the Pt-Ni catalysts in part two in response to the changes in their Ni/Pt ratio as well as the reaction conditions, a kinetic study was performed in the third part of the study. In the final part of the research, the effect of addition of metal additives to Co/ZrO2 on both surface micro-structural properties and catalytic performance was investigated. The results have shown that La-modified catalyst exhibited high stability, but moderate activity. Ce-doped Co/ZrO2 displayed the highest activity among all the catalysts prepared and had a very limited activity loss.
Benzer Tezler
- Metanın Oksi-Co2 reformlanması reaksiyonu için CeO2, Al2O3, ZrO2, MgAl2O4 destekli Ni katalizörlerinin yüzeyde çöktürme yöntemi ile hazırlanması
Preparation of nickel catalysts supported on CeO2, Al2O3, ZrO2, MgAl2O4 by deposition precipitation method for Oxy-CO2 reforming of methane
TUGAY PEHLİVAN
Yüksek Lisans
Türkçe
2015
Kimya Mühendisliğiİstanbul ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
YRD. DOÇ. DR. TUBA GÜRKAYNAK ALTINÇEKİÇ
- Carbon dioxide reforming of methane on Ni-based bimetallic catalysts
Ni-bazlı bimetalik katalizörlerde metanın karbondioksit reformasyonu
HALE AY
Doktora
İngilizce
2014
Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. DENİZ ÜNER
- Oksi yanma şartlarında oluşan karbondioksidin soğutma/sıkıştırma yöntemiyle tutulması üzerine deneysel çalışmalar
Experimental studies on cooling/compressing of carbon dioxide captured from oxy combustion
BERK ÇELİKTAŞ
Yüksek Lisans
Türkçe
2016
Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. HASAN CAN OKUTAN
- Hayvansal ve bitkisel atıklardan biyogaz üretim prosesinin simülasyon ve optimizasyonu
Simulation and optimization of biogas production process from agricultural and animal wastes
VOLKAN ÇOBAN
Yüksek Lisans
Türkçe
2009
BiyoteknolojiGebze Yüksek Teknoloji EnstitüsüKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. DURMUŞ KAYA
PROF. DR. MAHMUT BAYRAMOĞLU
- Optimizing and simulating of hydrogen production from biogas for renewable energy conversion
Yenilenebilir enerji dönüşümü için biyogazdan hidrojen üretiminin optimizasyonu ve simülasyonu
ETKİN AKTAŞ
Yüksek Lisans
İngilizce
2023
Biyoteknolojiİstanbul Teknik ÜniversitesiÇevre Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. DERYA YÜKSEL İMER