NOx storage and reduction over Ce-Zr mixed oxide supported catalysts
Ce-Zr karışık oksitleri ile desteklenen katalizörler üzerinde NOx depolama ve indirgeme
- Tez No: 238707
- Danışmanlar: PROF. DR. DENİZ ÜNER
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2009
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Bölümü
- Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Sayfa Sayısı: 130
Özet
Pt/BaO/CexZr1-xO2 (x= 1, 0.75, 0.5, 0.25, 0) katalizörlerinin NOx depolama ve indirgeme verimleri zamana bağlı reaksiyon analizi ve DRIFTS kullanılarak incelendi. Referans katalizör olarak Pt/BaO/Al2O3 kullanıldı. Ce-Zr karışık oksitleri Pechini metodu kullanılarak sentezlendi. Pechini metodu, ? hidroksil karboksil acid ile ilgili karışık oksitlerin öncül maddelerinin karışması esasına dayalı bir yöntemdir. Hazırlanan karışık oksitler ve referans olarak kullanılan aluminyum oksit üzerine kütlece %10 BaO ve kütlece %1 Pt yüklemesi yapıldı. Katalizörler hazırlandıktan sonra BET, XRD ve in-situ DRIFTS ile karakterize edildi. Destek malzemesi karışık oksit olan malzemelerin, destek malzemesi saf seryum dioksit ve zirkonyum dioksit olan malzemelere göre daha yüksek yüzey alanı gösterdiği görüldü. En yüksek yüzey alanı Pt/BaO/Ce0.5Zr0.5O2 katalizör varlığında gözlemlendi. Katalizörlerin yüzey indirgenebilirlikleri sıcaklık programramlı indirgeme yöntemi ile test edildi. Pt/BaO/CexZr1-xO2 katalizörlerinin yüzey indirgenebilirliklerinin, Zr atomunun seryum dioksit kafes yapısı içindeki miktarının artmasıyla orantılı olarak arttığı gözlemlendi. Pt/BaO/Ce0.25Zr0.75O2 katalizörünün en yüksek yüzey indirgenebilirliğine sahip olduğu görüldü. Katalizör yüzeylerindeki Pt dağılımı CO kimyasal sorption işlemi ile belirlendi. En yüksek Pt dağılımı Pt/BaO/Ce0.5Zr0.5O2 katalizörü varlığında görüldü. Katalizörlerin NOx depolama ve indirgeme verimleri kendi hazırladığımız düzenekte zamana bağlı reaksiyon analizi yöntemi ile incelendi. Reaksiyon sonuçları katalizörlerin benzer depolama ve indirgeme verimlerine sahip olduğunu gösterdi. Katalizörlerin depolama verimleri in-situ DRIFTS analizi kullanılarak birbirinden ayırıldı. Pt/BaO/CexZr1-xO2 (x= 0.75, 0.5, 0.25) katalizörlerinin seryum dioksit ve zirkonyum dioksit ile desteklenen katalizörlerden daha yüksek depolama performansı gösterdiği görüldü. Katalizörlerin indirgeme verimleri de in-situ DRIFTS analizi kullanılarak incelendi. 300oC'de H2 ile indirgendikten sonra bütün katalizörler için nitratların ve nitritlerin tamamen yüzeyden uzaklaştırıldığı görüldü.
Özet (Çeviri)
NOx storage and reduction activities of Pt/BaO/CexZr1-xO2 (x= 1, 0.75, 0.5, 0.25, 0) catalysts were investigated by transient reaction analysis and Diffuse Reflectance Infrared Fourier Tramsform Spectroscopy (DRIFTS). Pt/BaO/Al2O3 catalyst was used as reference catalyst. Ce-Zr mixed oxides were synthesized by means of Pechini Method. Pechini method is a sol-gel like method based on mixing the related mixed oxide precursors with an ?-hydroxy carboxylic acid. 10% BaO (w/w) and 1% Pt (w/w) were deposited on synthesized mixed oxide and reference alumina support via incipient wetness impregnation. Prepared catalysts were characterized by BET, XRD and in-situ DRIFTS. Pt/BaO/CexZr1-xO2 catalysts (x= 0.75, 0.5, 0.25) exhibited higher surface than pure ceria and zirconia supported catalysts and highest surface was observed for Pt/BaO/Ce0.5Zr0.5O2. The reducibility of catalysts was tested by Temperature Programmed Reduction (TPR). It was observed that the reducibility of Pt/BaO/CexZr1-xO2 catalysts increases with incorporation of Zr into ceria lattice. Pt/BaO/Ce0.25Zr0.75O2 showed the highest reducibility. The Pt dispersions of catalysts were determined by CO chemisorption. The highest Pt disperison was observed in the presence of Pt/BaO/Ce0.5Zr0.5O2 catalyst. NOx storage and reduction efficiency of the catalysts were determined by transient reaction analysis in a home-built setup at 350oC. The reaction results revealed that all catalysts exhibit similar NOX storage and reduction performance. The NOX storage performances of all catalysts were differentiated via in-situ DRIFTS analysis. Pt/BaO/CexZr1-xO2 (x= 0.75, 0.5, 0.25) catalysts revealed higher performance than the ceria and zirconia supported catalysts. Pt/BaO/Ce0.5Zr0.5O2 catalyst absorbed highest amount of NO on the surface in the form of nitrate. The reduction behaviours of catalysts also were investigated by in-situ DRIFTS. It was observed that nitrates and nitrites were completely removed from the surface after reduction by H2 at 300oC.
Benzer Tezler
- The effects of promoters on the sulfur resistance of NOx storage/reduction catalysts: A density functional theory investigation
NOx depolama/indirgeme katalizörlerinin sülfür dayanıklılığınına etkinleştiricilerin tesiri: Bir yoğunluk fonksiyonel teorisi araştırması
RUKAN KOŞAK
Yüksek Lisans
İngilizce
2011
KimyaOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Bölümü
YRD. DOÇ. DR. DANİELE TOFFOLİ
YRD. DOÇ. DR. HANDE TOFFOLİ
- Decarbonization pathways in maritime transportation: A techno-economic analysis of alternative marine fuels
Denizcilik taşımacılığında karbon salımının azaltılması yolları: Alternatif deniz yakıtlarının tekno-ekonomik analizi
EMİR EJDER
Doktora
İngilizce
2024
Denizcilikİstanbul Teknik ÜniversitesiDeniz Ulaştırma Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. YASİN ARSLANOĞLU
- Density functional theory investigation of noble metal reduction agents on ?-aluminum oxide in NOx storage/reduction catalysts
NOx indiregeme/depolama katalizörlerinde asal metallerin indirgeme ajanı olarak ?-alüminyum oksit üzerinde yük yoğunluğu teorisi ile incelenmesi
ZÜLEYHA ARTUÇ
Yüksek Lisans
İngilizce
2011
Fizik ve Fizik MühendisliğiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiMikro ve Nanoteknoloji Ana Bilim Dalı
YRD. DOÇ. DR. DANİELE TOFFOLİ
YRD. DOÇ. DR. HANDE TOFFOLİ
- Afşin Elbistan linyit kömürü ve pirinanın optimum oksi yakma koşullarının belirlenmesi
Determining optimum oxyfuel conditions of Afsin Elbistan lignite coal and pirina
ONUR TORU
Yüksek Lisans
Türkçe
2015
Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. HANZADE AÇMA
- Oksi yanma şartlarında oluşan karbondioksidin soğutma/sıkıştırma yöntemiyle tutulması üzerine deneysel çalışmalar
Experimental studies on cooling/compressing of carbon dioxide captured from oxy combustion
BERK ÇELİKTAŞ
Yüksek Lisans
Türkçe
2016
Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. HASAN CAN OKUTAN