Catalytic oxidation of methane in a microchannel reactor under oxygen-lean conditions
Yalın oksijen şartları altında mikro kanal reaktördeki katalitik metan oksidasyonu
- Tez No: 325592
- Danışmanlar: DOÇ. AHMET KERİM AVCI
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2012
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Boğaziçi Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 69
Özet
Bu çalışmanın amacı, ?-Al2O3 ile desteklenen Pt, Rh ve Ru katalizörleri etkisi altında, mikro kanal reaktörde metan oksidasyonunu araştırmaktır. Metan oksidasyonunun entegre olduğu oksijenli buhar reformlama (OSR) süreci, ekzotermik oksidasyon ve endotermik buhar reformlamanın birbirlerini ısıl olarak desteklemesine dayanır. Deneyler, OSR sürecinde olduğu gibi, stokiyometrik değerden (0.5) daha büyük molar metan/oksijen besleme oranı (CH4/O2) içeren zengin yakıt koşulları altında gerçekleştirilmektedir. Bütün deneylerde FeCrAl plakalarına kaplanan katalizör (Pt/?-Al2O3, Rh/?-Al2O3, Ru/?-Al2O3) miktarları, 29 mg ile 35 mg arasında değişmektedir. Deneyler, 0.5 değerinden daha büyük molar metan/oksijen oranı (CH4/O2) içeren zengin yakıt koşulları altında gerçekleştirilmektedir. Katalizörler emdirme yöntemi ile hazırlanmıştır. Metan dönüşümündeki katalizör etkisi, iki farklı deneysel yönteme göre belirlenmiştir. Birinci yöntemde, üç katalizör için, reaksiyon sıcaklığı 623 K den 923 K e arttırılarak, 100 ml/dak sabit besleme akışında dört farklı molar CH4/O2 oranı (1.32, 1.59, 1.85 ve 2.13) uygulanılmıştır. Diğer yöntem ise reaksiyon sıcaklığı 623 K den 923 K e arttırılırken, CH4/O2 oranı (1.85) sabit bir değerde olarak, besleme akışını 75, 100 ve 125 ml/dak'ya değiştirmektir. Hazırlanan katalizörlerin yapısal ve temel tanımlamaları, taramalı elektron mikroskobu (SEM) ve enerji dağılımlı X-ışını spektroskopisi analiz yöntemleri ile yapılmıştır. Katalizörlerin performansları CH4 dönüşümü açısından incelenmiştir. Metan dönüşümünün, girdi bileşiminden bağımsız olarak, sıcaklık ile arttığı tespit edilmiştir. Katalizörlerin aktivitesi, metan dönüşümünün 10% olduğu sıcaklık temel alınarak incelendiğinde, Pt/?-Al2O3 > Rh/?-Al2O3 > Ru/?-Al2O3 sıralamasını takiben azalmıştır. Bütün katalizörlerde, %10 dönüşümünün elde edildiği sıcaklık değeri, artan CH4/O2 oranı ile önce azılmış, sonra artma eğilimi göstermiştir. Pt ve Ru katalizörleri üzerinde temas süresi arttırıldığında, CH4/O2 = 1.85 oranında, daha yüksek metan dönüşümleri elde edildiği görülmüştür. Ancak Rh katalizörü, yüksek katalitik aktivitesi sayesinde, düşük temas süresinde bile daha iyi dönüşüm performansını desteklemektedir.
Özet (Çeviri)
The aim of this study is to investigate methane oxidation in a microchannel reactor under the effect of Pt, Rh and Ru catalysts supported on ?-Al2O3. Methane oxidation is an integrated part of the oxidative steam reforming (OSR) process which is based on coupling of exothermic oxidation and endothermic steam reforming of methane. As applied in OSR, experiments are conducted under fuel rich conditions that involved methane-to-oxygen (CH4/O2) ratios greater than the stoichiometric value of 0.50. In all experiments, amount of catalyst (Pt/?-Al2O3, Rh/?-Al2O3, Ru/?-Al2O3) that is coated on a FeCrAl plate stayed in the range of 29 mg to 35 mg. The catalysts are prepared by the incipient-to-wetness impregnation method. Catalyst effect on methane conversion is determined according to two different experimental methods. In the first method four different inlet molar CH4/O2 ratios, 1.32, 1.59, 1.85 and 2.13, are applied at a constant total feed flow 100 ml/min by increasing reaction temperature from 623 K to 923 K for all three catalysts. The other method consisted of keeping CH4/O2 ratio at a constant value as 1.85 while changing feed flow stream to 75, 100 and 125 ml/min through increasing reaction temperature from 623 K to 923 K. Micro structural and elemental characterization of the fresh and used catalysts are achieved by scanning electron microscope (SEM) and energy dispersive X-ray spectroscopy (EDX) analyses. The catalysts performances are investigated in terms of CH4 conversion. Methane conversion is found to increase with temperature regardless of the feed composition. Catalyst activity is found to follow the order of Pt/?-Al2O3 > Rh/ ?-Al2O3 > Ru ?-Al2O3 with respect to their light-off temperature which is expressed as the value at which 10 per cent of methane conversion is achieved. For all catalysts, light-off temperatures are found to decrease and then increase with increasing values of CH4/O2 ratio. Higher methane conversion is achieved on Pt and Ru catalysts for increased contact time at CH4/O2 = 1.85. However Rh catalyst favors better conversion performance even at reduced contact time because of its high catalytic activity.
Benzer Tezler
- Oxidative steam reforming of light hydrocarbons in a catalytic microchannel reactor
Hafif hidrokarbonların oksijen destekli buhar reformlamalarının katalitik mikrokanal reaktör düzeninde incelenmesi
İREM ŞEN
Yüksek Lisans
İngilizce
2013
Kimya MühendisliğiBoğaziçi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. AHMET KERİM AVCI
- An experimental study on oxidative coupling of methane over Mn/Na2WO4/SiO2 catalyst
Mn/Na2WO4/SiO2 katalizörü üzerinde metanın oksijen varlığında yüksek hidrokarbonlu moleküllere dönüşümü
YEŞİM DÜŞOVA
Yüksek Lisans
İngilizce
2014
Kimya MühendisliğiBoğaziçi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. RAMAZAN YILDIRIM
DOÇ. DR. AHMET KERİM AVCI
- Modeling and simulation of oxidative coupling of methane in a heat-exchange integrated microchannel reactor
Metanın oksijen varlığında katalitik olarak yüksek moleküllü bileşenlere dönüştürülmesi reaksiyonunun ısı değiştirici özellikli bir mikrokanal reaktörde modellenmesi ve benzetimi
FUNDA İDİL TEZCAN
Yüksek Lisans
İngilizce
2013
EnerjiBoğaziçi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. AHMET KERİM AVCI
- Catalytic synthesis gas production in microchannel reactors
Mikrokanal reaktörlerde katalitik sentez gazı üretimi
EYUP ŞİMŞEK
Doktora
İngilizce
2012
EnerjiBoğaziçi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. AHMET KERİM AVCI
PROF. DR. ZEYNEP İLSEN ÖNSAN
- Catalytic partial oxidation of methane
Metanın katalitik kısmi oksidasyonu
ŞÜKRÜ ÖZTÜRK
Doktora
İngilizce
1998
Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. IŞIK ÖNAL