Catalytic partial oxidation of methane to formaldehyde
Metanın formaldehit'e kısmi katalitik oksitlenmesi
- Tez No: 93073
- Danışmanlar: PROF. DR. IŞIK ÖNAL
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Metanın Kısmi Oksitlenmesi, Formaldehit, Silikon Temelli Katalizörler, Bor Oksit, MOPAC-PM3, MOPAC- AMİ, Yoğunluk Fonksiyonu Kuramı, Yarıampirik Kuantum Kimyasal Hesaplamalar, Metanol. vı, Methane Partial Oxidation, Formaldehyde, Silica Based Catalysts, Alumina Based Catalysts, Boron Oxide, MOPAC- PM3, MOPAC-AM1, Density Functional Theory, Semiempirical Quantum Chemical Calculations, Methanol IV
- Yıl: 2000
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 156
Özet
oz METANIN FORMALDEHİTE KISMI KATALİTİK OKSİTLENMESİ Akbulut, Barış Yüksek Lisans, Kimya Mühendisliği Bölümü Tez Yöneticisi: Prof.Dr. Işık Önal Kasım 2000, 142 sayfa Bu çalışmada, bor oksit yüklemesinin magnezyum oksit, silikon dioksit ve gama alüminyum oksit gibi malzemelerin metanın formaldehite kısmi oksitlenmesi tepkimesindeki aktivitelerine etkisi deneysel ve kuramsal kuantum kimyasal yöntemler kullanılarak incelenmiştir. Katalitik aktivite testleri 873K sıcaklık ve 1 atm. basınçta gerçekleştirilmiştir. Deneysel çalışmalar sonunda, Magnezyum'un en yüksek metan dönüşüm değerleri ile en aktif katalizör olduğu, Silikon'un ise düşük metan dönüşüm değerlerine karşılık formaldehit üretimi açısından en uygun katalizör olduğu ortaya çıkmıştır. Silikon destekli katalizörlerde bor yüklemesi formaldehit seçiciliğini belirgin şekilde artırmıştır. Alüminyum oksit'in metan aktivasyonu açısından silikon temelli katalizörlerden daha üstün olduğu, ancak formaldehit oluşturmadığı saptanmıştır. Magnezyum oksit destekli katalizörler düşük formaldehit seçiciliği göstermiş, bor yüklemesi bu seçiciliği az miktarda artırmıştır. Yarıampirik MOPAC- AMI, PM3 ve yoğunluk fonksiyonu hesaplamaları ilemetanın formaldehite bor, bor-silikon ve bor-aluminyum oksit katalizör üzerinde kısmi oksitlenmesi simüle edilmiştir. Sonuçlar, tepkimenin katalizör üzerine oksijen soğurulması ile başladığını, ve sırasıyla metil radikali oluşumu, metanol oluşumu, metoksi radikali oluşumu basamaklarından geçerek formaldehit ve su oluşturduğunu göstermiştir. Elde edilen sonuçlara göre metanol ve formaldehit oluşumu basamakları bir hayli ısı veren tepkimelerdir ve aktifleşme enerjileri düşüktür. Radikal oluşumu basamakları ise daha yüksek aktifleşme enerjisine sahip ve ısı alan tepkimelerdir. MOPAC-AM1 yöntemi kullanılarak yapılan hesaplamalarda ayrıca, formaldehitin bor-silikon üzerinde bor-aluminyum oksit'e göre daha kolay oluştuğu ve bor-aluminyum oksit'in formaldehiti bor ve bor-silikon'a göre daha kolay oksitlediği gösterilmiştir. Bu sonuçlar, kaynaklarda ve bu çalışmada elde edilen deneysel verilerle iyi bir uyum içindedir.
Özet (Çeviri)
ABSTRACT CATALYTIC PARTIAL OXIDATION OF METHANE TO FORMALDEHYDE Akbulut, Barış M.Sc, Department of Chemical Engineering Supervisor: Prof.Dr. Işık Önal November 2000, 142 pages In this study, the effect of boron oxide loading on the catalytic activity of magnesium oxide, silicon dioxide, and gamma-alumina, in the selective oxidation of methane to formaldehyde reaction was investigated by use of both experimental studies and theoretical quantum mechanical methods. Experimentally, catalytic activity tests were performed at 873 K and 1 atmosphere pressure. Results of the experimental studies showed that MgO was the most active catalyst support with high methane conversion, and silica support was the best for obtaining high selectivities to formaldehyde, although methane conversion was very low on this support. Boron oxide loading increased the selectivity to formaldehyde significantly over Si02-supported catalysts. Gamma alumina supported catalysts produced no formaldehyde. MgO supported catalysts also showed little selectivity to formaldehyde, and boron oxide somewhat increased the conversion of methane to COx. In the theoretical part of this work, semiempirical quantum chemicalmethods (MOPAC PM3 and AMI) and Density Functional Theory were used and in order to evaluate a thermodynamically and kinetically favorable reaction pathway for the partial oxidation of methane to formaldehyde. The results showed that that the reaction was initiated by oxygen adsorption on the catalytic surface. The interaction of methane with this adsorbed oxygen resulted in methyl radical generation. The steps following this slow step were methanol formation, methoxy radical generation and the formation of formaldehyde and water. The methyl and methoxy radical generation steps were endothermic. Methanol and formaldehyde formations were highly exothermic and had lower activation energies than radical generation steps.
Benzer Tezler
- Metanın kısmi oksidasyonu için CeO2, Al2O3 ve ZrO2 destekli Ni katalizörlerinin hazırlanması
Prepation of nickel catalysts supported on CeO2, Al2O3 ve ZrO2 for partial oxidation of methane
TUĞÇE ÇINAR
Yüksek Lisans
Türkçe
2016
Kimya Mühendisliğiİstanbul ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
YRD. DOÇ. DR. TUBA GÜRKAYNAK ALTINÇEKİÇ
- Catalytic partial oxidation of methane
Metanın katalitik kısmi oksidasyonu
ŞÜKRÜ ÖZTÜRK
Doktora
İngilizce
1998
Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. IŞIK ÖNAL
- Development of catalysts and catalytic gas filters for hydrogen production
Hidrojen üretimi için katalizörlerin ve katalitik gaz filtrelerinin geliştirilmesi
ELİF TEZEL
Yüksek Lisans
İngilizce
2019
Kimya MühendisliğiYıldız Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ZEYNEP SEMA BAYKARA
- Metanın kısmi oksidasyon reaksiyonu için nikel esaslı katalizörlerin sentezlenmesi
Preparation of nickel based catalysts for methane partial oxidation reaction
HASAN ÖZDEMİR
Yüksek Lisans
Türkçe
2009
Kimya Mühendisliğiİstanbul ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. M. ALİ GÜRKAYNAK
YRD. DOÇ. DR. M. A. FARUK ÖKSÜZÖMER
- Sentez gazı üretimi için MgAl2O4 destekli Ni-Co katalizörlerin hazırlanması ve karakterizasyonu
Preparation and characterization of Ni-Co catalysts supported on MgAl2O4 for syngas production
OYA ÖZDEMİR
Yüksek Lisans
Türkçe
2017
Kimya Mühendisliğiİstanbul ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
YRD. DOÇ. DR. TUBA GÜRKAYNAK ALTINÇEKİÇ