Removal of hydrocarbons, carbon monoxide and nitric oxides in automotive exhaust with three way catalytic converter
Egzoz gazındaki hidrokarbon, karbon monoksit ve azot oksit (NO) bileşiklerinin üç yollu katalitik konverterde arıtılması
- Tez No: 338460
- Danışmanlar: PROF. DR. IŞIK ÖNAL
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2013
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 225
Özet
Bu çalışmada, Üç Yollu Katalizörler, Yoğunluk Fonksiyoneli Teorisi metodları kullanılarak ve dinamik test sisteminde gerçekleştirilen katalitik aktivite testleri ile incelenmiştir. Pd4 veya Rh4 kümeleri adsorplanmış seryum (CeO2) ve seryum-zirkonyum (CZO) yüzeyleri ile Pd ve Rh atomları yerleştirilmiş olan CeO2 ve CZO yüzeyleri karbon monoksit oksidasyonu ve azot oksit indirgenmesi aktiviteleri açısından incelenmişlerdir. Reaksiyon mekanizmaları için göreli enerji profilleri elde edilmiş ve aktivasyon bariyerleri CI-NEB metodu ile analiz edilmiştir. Pd4 kümesi adsorplanmış CZO yüzeyi CO ve NO dönüşümlerini sağlamış, CeO2 yüzeyi ise yalnızca CO oksidasyonunu gerçekleştirmiştir. Pd-CeO2 yüzeyi üzerinde, yüzey oksijen boşluğunun kolayca oluşması ve oksijen molekülünü adsorplaması sayesinde seryumun oksijen depolama kapasitesi, açıkça görülmüştür. Üzerilerine farklı miktarlarda Pd, Rh ve Pt impregne edilmiş CeO2ve CZO tozları Al2O3 ile karıştırılıp korderit monolitlere sıvanmış, egsoz gazını simule eden karışım ile katalitik aktivite testine tabi tutulmuştur. Monolitik katalizörler 150?C ile 600?C arasında ısıtılıp soğutulmuştur. Gazların dönüşüme karşılık sıcaklık grafikleri çizilerek, soğuma evresinde maksimum dönüşüm değerleri ve light-off sıcaklıkları elde edilmiştir. 58 tane testten elde edilen aktivite verileri monolitik katalizörlerin SO2? ye maruz kalma ve ısıl yaşlandırma uygulanması sonucundaki performans değişikliklerini karşılaştırmakta kullanılmıştır. Pd, 0.1% wt gibi düşük miktarlarda bile NO indirgenmesini gerçekleştirmektedir, Rh yerine kullanılabilir. Gaz karışımında SO2 bulunması, Pd metalinin aktivitesini düşürmek yerine C3H8 dönüşümünü olumlu etkilemektedir. Metallerin, seryum içeren oksit yerine once Al2O3 üzerine impregne edilmesinin yararlı olmadığı görülmüştür. Pt içeren katalizörlerin katalitik aktivitelerinde, ısıl yaşlandırma sonrasında aktivitede çok ciddi bir kayıp olmuştur. Çift metalli katalizörlerde ısıl yaşlandırma NO redüksiyonunu azaltmayarak NO aktivitesinin metal kristal boyutlarıyla ilintili olmadığını göstermiştir
Özet (Çeviri)
In this study, Three Way Catalysts (TWC) are investigated by using Density Functional Theory (DFT) methods and catalytic activity tests in the dynamic test system. Pd4 or Rh4 cluster adsorbed on ceria (CeO2) and ceria-zirconia (CZO) surfaces together with atomic palladium and rhodium substituted CeO2 and CZO surfaces are investigated for their catalytic activity towards carbon monoxide oxidation and nitric oxide reduction. Relative energy profiles for reaction mechanisms are obtained and activation barriers are analyzed by using CI-NEB method. Pd4 cluster adsorbed CZO surface converted both CO and NO, while CeO2 only performed CO oxidation. On Pd-CeO2 surface, Oxygen Storage Capacity (OSC) of ceria is significantly seen via facilitated formation and O2 adsorption of surface oxygen vacancy. Varying palladium, rhodium and platinum loadings impregnated on CeO2 or CZO with Al2O3 are washcoated on cordierite monoliths and catalytic activity tests are performed under simulated exhaust gas mixture. Monolithic catalysts are heated and cooled between 150?C and 600?C. Conversion versus temperature graph for each reactant is plotted to evaluate maximum conversion and light off temperature in cooling step. Activity data obtained from 58 tests are compared to distinguish performance change of monolithic catalysts under SO2 exposure and thermal aging. Palladium can replace rhodium, as NO reduction was successfully performed even with low loading of 0.1% wt. SO2 presence improved C3H8 conversion, instead of poisoning palladium. Al2O3 utilization is not beneficial when metals are pre-impregnated on alumina before ceria containing oxide. Platinum containing catalysts drastically lost catalytic activity under thermal processing. In bimetallic TWC compositions, thermal aging did not harm NO reduction suggesting NO activity does not depend on metal crystallite size.
Benzer Tezler
- Gemi dizel motorlarından kaynaklanan emisyonların kontrolü ve SCR teknolojisi
Marine diesel engines egzost emissions control and SCR technology
MURAT OKŞAR
Yüksek Lisans
Türkçe
1997
Gemi Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiGemi Makineleri Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. AHMET BAYÜLKEN
- Sıcak yapay gazdan katalitik amonyak giderimi
Catalytic ammonia removal from hot syngas
YELİZ ÇETİN
Doktora
Türkçe
2017
Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. HASAN CAN OKUTAN
DOÇ. DR. ALPER SARIOĞLAN
- The removal of carbon monoxide by iron oxide nanoparticles in car exhaust
Otomobil eksozundan karbon monoksitin nano demir oksit kullanılarak ayrıştırılması
ORKUN ÖVEZ NALÇACI
Yüksek Lisans
İngilizce
2007
Makine MühendisliğiDokuz Eylül ÜniversitesiEnerji Ana Bilim Dalı
PROF.DR. İSMAİL HAKKI TAVMAN
- İç ortamdaki inorganik ve organik kirleticilerin yeni teknolojiler ile giderilmesi
Removal of inorganic and organic pollutants in the indoor air by new technologies
BİLGE BETÜL ÖZÇELİK
Yüksek Lisans
Türkçe
2020
Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. MELEK MÜMİNE EROL TAYGUN