An experimental study on cobalt based catalytic dry reforming of methane catalysts
Metanın kuru reformlanmasında kullanılacak kobalt bazlı katalizörler hakkında deneysel çalışma
- Tez No: 356952
- Danışmanlar: PROF. AHMET ERHAN AKSOYLU
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2014
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Boğaziçi Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 100
Özet
Bu çalışmanın amacı metanın kuru reformlanmasında kullanılacak kobalt bazlı katalizörler tasarlamak ve katalizör yüzeyinde gerçekleşen reaksiyonun kinetiğini anlamaktır. Çalışma iki kısımdan oluşmaktadır. İlk kısımda ağırlıkça 5% Co-2% Ce/δ-Al2O3 katalizörü tasarlanmış olup katalizörün farklı sıcaklık, CH4/CO2 besleme oranları ve alan hızlarında performans analizi yapılmıştır. İkinci kısımda ağırlıkça 10% Co-2% Ce/ZrO2 katalizörü hazırlanmış, metanın kuru reformlanması reaksiyonu için üssel hız denklemi ve mekanistik hız denklemleri elde etmek amacıyla kinetik testler gerçekleştirilmiştir. İki çalışmada da yardımcı metal olarak Ce kullanılmıştır. Ce, metallerin elektronik yapılarını kontrol ederek katalizörlerin oksijen depolama kapasitelerini arttırmaktadır. Co-Ce/δ-Al2O3 katalizörüyle ilgili çalışmalarda katalizörde karbon çökmesi nedeniyle aktivite kaybı görülmüştür. Sıcaklık artışının aktiviteyi arttırırken düşük sıcaklıklarda katalizör daha stabil bir performans göstermiştir. 30000 mL/saat g-katalizör alan hızında reaksiyon gözlenmezken 10000 mL/saat g-katalizör ve 20000 mL/saat g-katalizör alan hızları için benzer performanslar elde edilmiştir. Co-Ce/ZrO2 katalizörü için gerçekleştirilen kinetik çalışmada reaksiyonun basit üssel hız denklemiyle ifade edilebildiği görülmüş ve metana ait reaksiyon katsayısı 1.0751, karbondioksite ait reaksiyon katsayısı -0.0988 bulunmuştur. Bu değerler reaksiyon hızının metanın kısmi basıncıyla doğru orantılı olduğunu, karbondioksitinse reaksiyonu az da olsa engellediğini göstermektedir. Bunun nedeni metan ve karbondioksitin katalizör yüzeyinde aynı aktif kısımlar için mücadelesi olabilir. Deneyler sonucunda, karbondioksition adsorblanıp metanın gaz fazda olduğu ER mekanizması ve reaktanların ikisinin de adsorblanarak ürünlere dönüştüğü LH mekanizması makul bulunmuştur. Reaksiyon kinetiğini detaylı olarak belirleyebilmek için FTIR-DRIFT analizlerine ihtiyaç vardır. Yapılan karma testler için oluşturulan denklemlerin korelasyon katsayısı düşük olduğudan herhangi bir yorum yapılamamıştır.
Özet (Çeviri)
The aim of this study is to design Co-based CDRM (catalytic dry reforming of methane) catalysts and to understand the CDRM reaction kinetics over their surface. The thesis consists of two parts. In the first part, a 5 wt% Co-2 wt% Ce/δ-Al2O3 catalyst was designed and tested for its CDRM performance. Temperature, CH4/CO2 feed ratio and space velocity were used as experimental parameters. In the second part, 10 wt% Co-2 wt% Ce/ZrO2 catalyst was prepared and kinetic tests were conducted over the catalyst in order to obtain a power law type and plausible mechanistic rate expressions for CDRM. For both catalysts, Ce was used as a promoter in order to increase the oxygen storage capacity via controlling the electronic structure of the metals over the support. For Co-Ce/δ-Al2O3 the results have shown that the catalyst suffers from severe coke deposition and consequent activity loss. In the tests, increasing temperature increased the activity although at low temperatures catalyst deactivated relatively slower. CDRM did not occur on the catalyst for high space velocities (for W/F value of mL/h g-cat.) though for the space velocities of 10000 mL/h g-cat. and 20000 mL/h g-cat., almost the same initial performances were observed. The kinetic study over Co-Ce/ZrO2 catalyst revealed that the reaction could be expressed by a simple power-law rate equation, with reaction order of 1.0751 for CH4 and -0.0988 for CO2, indicating that the reaction rate is proportional to the partial pressure of methane while there is a very small inhibition effect of carbon dioxide. This inhibition effect may be due to CO2 and CH4 competing for the same active sites. An ER mechanism having the reaction of adsorbed CO2 with gas phase CH4 leading directly to products, and an LH mechanism having surface reaction of the adsorbed reactants to form products H2 and CO as the rate determining steps are found plausible. On the other hand, the results clearly indicate that further FTIR-DRIFT analysis is necessary for finding the mechanism of CDRM reaction on Co-Ce/ZrO2 system. In the mixed feed tests to determine effect of product, the correlation coefficient (R2) was found so small that any observation could not be possible.
Benzer Tezler
- An experimental study on the design and performance evaluation of alumina based trimetallic catalysts for carbon dioxide reforming of methane (CDRM)
Metanın karbondioksit reformasyonu (CDRM) için alümina bazlı trimetalik katalizörlerin tasarımı ve performans değerlendirmesi üzerine deneysel bir çalışma
GÖKSU ŞENGÜN
Yüksek Lisans
Türkçe
2024
Kimya MühendisliğiBoğaziçi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. AHMET ERHAN AKSOYLU
- Application of carbocatalysts in water/wastewaterpractices: removal of endocrine disrupting compound bisphenol a
Karbokatalizörlerin su/atıksu uygulamalarında kullanımı: endokrin bozucu bisfenol a kirleticisinin giderimi
ILAHA GAFARLI
Yüksek Lisans
İngilizce
2018
Çevre Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiÇevre Bilimleri Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. TUĞBA ÖLMEZ HANCI
- Promotörlerin Fisher-Tropsch katalizörlerinin performansına etkisinin incelenmesi
Investigation of effects of the promoters on performance of Fischer-Tropsch catalysts
DENİZ UYKUN
Yüksek Lisans
Türkçe
2015
Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. HÜSNÜ ATAKÜL
- Toksik ağır metal iyonlarının sepiyolit üzerine adsorpsiyon mekanizması
The Adsorpsion mechanism of toxic heavy metal ions onto sepiolite
MUSTAFA KARA
Doktora
Türkçe
1999
Maden Mühendisliği ve Madencilikİstanbul Teknik ÜniversitesiPROF.DR. MEHMET SABRİ ÇELİK
- Püskürtmeli kurutma ve termal bozunma prosesleri ile ZnO esaslı partiküllerin ve kompozit yapıların sentezlenmesi ve karakterizasyonu
Characterization and synthesis of ZnO based particles and composite structures via spray drying and thermal decomposition processes
ŞEYMA DUMAN
Doktora
İngilizce
2016
Seramik Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiMalzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. BURAK ÖZKAL