Geri Dön

An experimental study on cobalt based catalytic dry reforming of methane catalysts

Metanın kuru reformlanmasında kullanılacak kobalt bazlı katalizörler hakkında deneysel çalışma

  1. Tez No: 356952
  2. Yazar: CANSU YASSI
  3. Danışmanlar: PROF. AHMET ERHAN AKSOYLU
  4. Tez Türü: Yüksek Lisans
  5. Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
  6. Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
  7. Yıl: 2014
  8. Dil: İngilizce
  9. Üniversite: Boğaziçi Üniversitesi
  10. Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
  11. Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
  12. Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
  13. Sayfa Sayısı: 100

Özet

Bu çalışmanın amacı metanın kuru reformlanmasında kullanılacak kobalt bazlı katalizörler tasarlamak ve katalizör yüzeyinde gerçekleşen reaksiyonun kinetiğini anlamaktır. Çalışma iki kısımdan oluşmaktadır. İlk kısımda ağırlıkça 5% Co-2% Ce/δ-Al2O3 katalizörü tasarlanmış olup katalizörün farklı sıcaklık, CH4/CO2 besleme oranları ve alan hızlarında performans analizi yapılmıştır. İkinci kısımda ağırlıkça 10% Co-2% Ce/ZrO2 katalizörü hazırlanmış, metanın kuru reformlanması reaksiyonu için üssel hız denklemi ve mekanistik hız denklemleri elde etmek amacıyla kinetik testler gerçekleştirilmiştir. İki çalışmada da yardımcı metal olarak Ce kullanılmıştır. Ce, metallerin elektronik yapılarını kontrol ederek katalizörlerin oksijen depolama kapasitelerini arttırmaktadır. Co-Ce/δ-Al2O3 katalizörüyle ilgili çalışmalarda katalizörde karbon çökmesi nedeniyle aktivite kaybı görülmüştür. Sıcaklık artışının aktiviteyi arttırırken düşük sıcaklıklarda katalizör daha stabil bir performans göstermiştir. 30000 mL/saat g-katalizör alan hızında reaksiyon gözlenmezken 10000 mL/saat g-katalizör ve 20000 mL/saat g-katalizör alan hızları için benzer performanslar elde edilmiştir. Co-Ce/ZrO2 katalizörü için gerçekleştirilen kinetik çalışmada reaksiyonun basit üssel hız denklemiyle ifade edilebildiği görülmüş ve metana ait reaksiyon katsayısı 1.0751, karbondioksite ait reaksiyon katsayısı -0.0988 bulunmuştur. Bu değerler reaksiyon hızının metanın kısmi basıncıyla doğru orantılı olduğunu, karbondioksitinse reaksiyonu az da olsa engellediğini göstermektedir. Bunun nedeni metan ve karbondioksitin katalizör yüzeyinde aynı aktif kısımlar için mücadelesi olabilir. Deneyler sonucunda, karbondioksition adsorblanıp metanın gaz fazda olduğu ER mekanizması ve reaktanların ikisinin de adsorblanarak ürünlere dönüştüğü LH mekanizması makul bulunmuştur. Reaksiyon kinetiğini detaylı olarak belirleyebilmek için FTIR-DRIFT analizlerine ihtiyaç vardır. Yapılan karma testler için oluşturulan denklemlerin korelasyon katsayısı düşük olduğudan herhangi bir yorum yapılamamıştır.

Özet (Çeviri)

The aim of this study is to design Co-based CDRM (catalytic dry reforming of methane) catalysts and to understand the CDRM reaction kinetics over their surface. The thesis consists of two parts. In the first part, a 5 wt% Co-2 wt% Ce/δ-Al2O3 catalyst was designed and tested for its CDRM performance. Temperature, CH4/CO2 feed ratio and space velocity were used as experimental parameters. In the second part, 10 wt% Co-2 wt% Ce/ZrO2 catalyst was prepared and kinetic tests were conducted over the catalyst in order to obtain a power law type and plausible mechanistic rate expressions for CDRM. For both catalysts, Ce was used as a promoter in order to increase the oxygen storage capacity via controlling the electronic structure of the metals over the support. For Co-Ce/δ-Al2O3 the results have shown that the catalyst suffers from severe coke deposition and consequent activity loss. In the tests, increasing temperature increased the activity although at low temperatures catalyst deactivated relatively slower. CDRM did not occur on the catalyst for high space velocities (for W/F value of mL/h g-cat.) though for the space velocities of 10000 mL/h g-cat. and 20000 mL/h g-cat., almost the same initial performances were observed. The kinetic study over Co-Ce/ZrO2 catalyst revealed that the reaction could be expressed by a simple power-law rate equation, with reaction order of 1.0751 for CH4 and -0.0988 for CO2, indicating that the reaction rate is proportional to the partial pressure of methane while there is a very small inhibition effect of carbon dioxide. This inhibition effect may be due to CO2 and CH4 competing for the same active sites. An ER mechanism having the reaction of adsorbed CO2 with gas phase CH4 leading directly to products, and an LH mechanism having surface reaction of the adsorbed reactants to form products H2 and CO as the rate determining steps are found plausible. On the other hand, the results clearly indicate that further FTIR-DRIFT analysis is necessary for finding the mechanism of CDRM reaction on Co-Ce/ZrO2 system. In the mixed feed tests to determine effect of product, the correlation coefficient (R2) was found so small that any observation could not be possible.

Benzer Tezler

  1. An experimental study on the design and performance evaluation of alumina based trimetallic catalysts for carbon dioxide reforming of methane (CDRM)

    Metanın karbondioksit reformasyonu (CDRM) için alümina bazlı trimetalik katalizörlerin tasarımı ve performans değerlendirmesi üzerine deneysel bir çalışma

    GÖKSU ŞENGÜN

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2024

    Kimya MühendisliğiBoğaziçi Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. AHMET ERHAN AKSOYLU

  2. Application of carbocatalysts in water/wastewaterpractices: removal of endocrine disrupting compound bisphenol a

    Karbokatalizörlerin su/atıksu uygulamalarında kullanımı: endokrin bozucu bisfenol a kirleticisinin giderimi

    ILAHA GAFARLI

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2018

    Çevre Mühendisliğiİstanbul Teknik Üniversitesi

    Çevre Bilimleri Ana Bilim Dalı

    DOÇ. DR. TUĞBA ÖLMEZ HANCI

  3. Promotörlerin Fisher-Tropsch katalizörlerinin performansına etkisinin incelenmesi

    Investigation of effects of the promoters on performance of Fischer-Tropsch catalysts

    DENİZ UYKUN

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2015

    Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. HÜSNÜ ATAKÜL

  4. Toksik ağır metal iyonlarının sepiyolit üzerine adsorpsiyon mekanizması

    The Adsorpsion mechanism of toxic heavy metal ions onto sepiolite

    MUSTAFA KARA

    Doktora

    Türkçe

    Türkçe

    1999

    Maden Mühendisliği ve Madencilikİstanbul Teknik Üniversitesi

    PROF.DR. MEHMET SABRİ ÇELİK

  5. Püskürtmeli kurutma ve termal bozunma prosesleri ile ZnO esaslı partiküllerin ve kompozit yapıların sentezlenmesi ve karakterizasyonu

    Characterization and synthesis of ZnO based particles and composite structures via spray drying and thermal decomposition processes

    ŞEYMA DUMAN

    Doktora

    İngilizce

    İngilizce

    2016

    Seramik Mühendisliğiİstanbul Teknik Üniversitesi

    Malzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    DOÇ. DR. BURAK ÖZKAL