Geri Dön

Degradation of acetic acid over iron containing ZSM-5 zeolite catalysts by heterogeneous fenton-like oxidation in the absence and presence of ultrasound

Asetik asitin Fe içeren zeolit katalizörler üzerinde ultrasessiz ve ultrasesli ortamda heterojen fenton tipi oksidasyon ile parçalanması

PDF İndir

  1. Tez No: 374730
  2. Yazar: AYDIN CİHANOĞLU
  3. Danışmanlar: PROF. DR. GÖNÜL GÜNDÜZ
  4. Tez Türü: Yüksek Lisans
  5. Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
  6. Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
  7. Yıl: 2014
  8. Dil: İngilizce
  9. Üniversite: Ege Üniversitesi
  10. Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
  11. Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
  12. Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
  13. Sayfa Sayısı: 121

Özet

Bu çalışmada, demir içeren ZSM-5 zeolit katalizörleri varlığında asetik asidin sulu çözeltisinin bozunması için heterojen Fenton-tipi oksidasyon prosesi uygulanmıştır. Ultrasesin (sonikasyon) asetik asitin heterojen Fenton-tipi oksidasyonu üzerindeki etkisi de ayrıca incelenmiştir. Çalışmanın ilk bölümünde, katalizörler, farklı Si/Al oranına sahip ZSM-5 tipi zeolitler kullanılarak iyon değişimi metoduyla hazırlanmış ve XRD, SEM, FT-IR, ICP-AES, asitlik ve azot adsorpsiyon ölçümleriyle karakterize edilmiştir. Hazırlanan katalizörler, asetik asitin heterojen Fenton-tipi oksidasyonu ile bozunmasında test edilerek asetik asitin bozunması açısından en iyi katalizör belirlenmiştir. Katalizörün demir içeriği ve Brönsted asitliği asetik asit bozunmasında katalizör aktivitesini olumlu ve önemli bir şekilde etkilemiştir. Si/Al oranı 42 ve %8.5 (ağırlıkça) demir içeriğine sahip katalizör, (IE-FeZSM-5 (90)), asetik asit bozunmasında en etkili katalizör olmuştur. Bu katalizör üzerinde sıcaklık, başlangıç asit derişimi, H2O2 ve katalizör miktarı ve çözelti pH'sının asetik asitin bozunmasına etkileri incelenmiştir. Asetik asitin bozunması pH 4'de, sıcaklık, H2O2 miktarı ve katalizör yüklemesiyle artmış, başlangıç asetik asit derişimi, asit parçalanmasını önemli bir şekilde etkilemiştir. Katalizör kararlılığı ve yeniden kullanımı incelenmiştir. Optimum koşullarda (0.2 g katalizör, 333 K sıcaklık, pH 4 ve 8.35 mmol H2O2) 0.1 g/dm3 asetik asit derişimi için %50.5 KOİ (kimyasal oksijen ihtiyacı) giderimi sağlanmıştır. Asetik asit bozunması 〖-r〗_AA = 2.56x〖10〗^7 e^(-61.5/RT) C_AA hız tanımına sahip birinci dereceden reaksiyona uymaktadır. Reaksiyonun aktivasyon enerjisinin 61.5 kJ/mol olduğu bulunmuştur. Bu çalışmanın ikinci bölümünde, asetik asitin ultrasonik bozunması incelenmiş ve ayrıca bozunmayı etkileyen faktörler (ultrasonik cihaz tipi, güç, frekans ve H2O2 ilavesi) çalışılmıştır. Yalnızca ultrases kullanıldığında KOİ giderimi elde edilememiştir. Asetik asitin heterojen Fenton-tipi oksidasyonuna sonikasyonun pozitif katkısı gözlemlenmiştir. 303±5 K'de yapılan sonikasyon katkılı heterojen Fenton-tipi oksidasyon ile IE-FeZSM-5 (90) katalizörü üzerinde KOİ giderimi %7.1'den %25.5'e çıkmıştır.

Özet (Çeviri)

In this study, heterogeneous Fenton-like oxidation process was applied for degradation of aqueous solution of acetic acid in the presence of iron containing ZSM-5 zeolite catalysts. Influence of ultrasound (sonication) on heterogeneous Fenton-like oxidation of acetic acid was investigated, as well. In the first part of the study, the catalysts were prepared by ion-exchange method by using ZSM-5 type zeolites with different Si/Al ratio and characterized by XRD, SEM, FT-IR, ICP-AES, acidity and nitrogen adsorption measurements. The prepared catalysts were tested in heterogeneous Fenton-like oxidation of acetic acid to determine the most effective catalyst for degradation of acetic acid. Iron content and Brönsted acidity of the catalyst have affected positively and significantly the activity of catalyst in acetic acid degradation. The catalyst (IE-FeZSM-5 (90)) with Si/Al ratio of 42 and iron content of 8.5% (in wt) was found to be the most active catalyst in acetic acid degradation. The influence of temperature, initial concentration of acid, amounts of H2O2 and catalyst and solution pH was investigated on degradation of acetic acid by heterogeneous Fenton-like oxidation over this catalyst. Degradation of acetic acid was accelerated at pH around 4 and temperature, H2O2 amount, catalyst loading and initial concentration of acetic acid affected significantly the destruction of acid. Stability and recycling of the catalyst was investigated. The optimum conditions were obtained to be 0.2 g of catalyst, 333 K of temperature, solution pH of 4 and H2O2 amount of 8.35 mmol for an acetic acid concentration of 0.1 g/dm3 with a COD (chemical oxygen demand) removal of 50.5%. Degradation of acetic acid obeyed first order kinetics with a rate expression of 〖-r〗_AA=2.56x〖10〗^7 e^(-61.5/RT) C_AA where -rAA in mol/dm3.min, R in kJ/mol.K, T in K and CA in mol/dm3. Activation energy of the reaction was found to be 61.5 kJ/mol. In the second part of the study, the sonication of acetic acid was investigated and also the factors (ultrasonic device type, power, frequency and H2O2 addition) affecting the sonication of acetic acid were studied. The COD reduction was not obtained in the ultrasound alone. The positive contribution of sonication to heterogeneous Fenton-like oxidation of acetic acid was observed. Sonication elevated the COD reduction from 7.1% to 25.5% in heterogeneous Fenton-like oxidation of acetic acid over IE-FeZSM-5 (90) catalyst at 303±5 K.

Benzer Tezler

  1. Tez No

    705379

    Acid catalysed synthesis of mesoporous silica and its applications as adsorbents, catalyst support and micromotors

    Mezogözenekli silikanın asit katalizli sentezi ve adsorban, katalizör desteği ve mikromotor olarak uygulamaları

    KUBİLAY ŞAHİN

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2021

    KimyaKoç Üniversitesi

    Malzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. ADEM LEVEND DEMİREL

    DR. ANNAMARIA MIKO

  2. Tez No

    856517

    Analytical studies on bioactive components of natural materials

    Doğal malzemelerin biyoaktif bileşenleri üzerine analitik çalışmalar

    VESELİNA ADIMCILAR

    Doktora

    İngilizce

    İngilizce

    2024

    Kimyaİstanbul Teknik Üniversitesi

    Kimya Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. FATMA BEDİA ERİM BERKER

  3. Tez No

    215953

    Destruction of acetic acid by using catalytic wet air oxidation and sonication and comparison of the obtained results

    Asetik asitin katalitik ıslak hava ve ultrases ile oksidasyonunun karşılaştırmalı incelenmesi

    DOĞAN KARACAN

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2008

    Kimya MühendisliğiEge Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Bölümü

    PROF. DR. GÖNÜL GÜNDÜZ

  4. Tez No

    100741

    Katı atık düzenli depolama sahaları sızıntı suyu özelliklerinin değişimini ifade eden bir matematiksel model

    A Mathematical model which determines various laechate characterization in sanitary land fills

    ORHAN KÜÇÜKGÜL

    Doktora

    Türkçe

    Türkçe

    1999

    Çevre Mühendisliğiİstanbul Teknik Üniversitesi

    DOÇ.DR. LÜTFİ AKÇA

  5. Tez No

    872885

    Environmental impact and sustainability of recycling tufted carpets through selective dissolution process

    Seçici çözdürme yöntemi ile tufted halıların geri dönüşümünün çevresel etkisi ve sürdürülebilirliği

    ESEN ÇAKIR

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2024

    Tekstil ve Tekstil Mühendisliğiİstanbul Teknik Üniversitesi

    Tekstil Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. HALE KARAKAŞ

    PROF. DR. STEVEN DE MEESTER

Geri Dön