Geri Dön

Design and development of WGS catalysts for small scale hydrogen production units

Küçük ölçekli hidrojen üretim ünitelerine yönelik WGS katalizörlerinin tasarımı ve geliştirilmesi

PDF İndir

  1. Tez No: 409296
  2. Yazar: COŞAR DOĞA DEMİRHAN
  3. Danışmanlar: PROF. DR. AHMET ERHAN AKSOYLU
  4. Tez Türü: Yüksek Lisans
  5. Konular: Enerji, Kimya Mühendisliği, Energy, Chemical Engineering
  6. Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
  7. Yıl: 2015
  8. Dil: İngilizce
  9. Üniversite: Boğaziçi Üniversitesi
  10. Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
  11. Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
  12. Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
  13. Sayfa Sayısı: 84

Özet

Bu çalışmanın amacı ikincil metanasyon aktivitesini baskılayıp yüksek gaz-buhar geçiş (WGS) aktivitesi ve stabilitesi gösterecek Au-bazlı katalizörler tasarlamak ve geliştirmektir. Bu bağlamda üç metalli Au-Re-V/CeO2 katalizörleri hazırlanarak karakterizasyonları yapılmış ve reaksiyon performansları incelenmiştir. Au ve Re yüklemeleri sırasıyla kütlece %1 ve %0,5 olarak sabit tutulurken, kütlece %0,5, %1 ve %3 V yüklemeleri yapılmıştır. Performans testleri az ve çok H2O/CO oranlı, ideal ve gerçekçi besleme kompozisyonlarıyla, 250-400 °C sıcaklık aralığında ve 120,000 ml gcat-1 h-1 besleme hızının katalizör miktarına oranında gerçekleştirilmiştir. İndirgenmiş ve kullanılmış katalizörler SEM-EDX, XPS, XRD, and Raman spektroskopisi ile analiz edilmiştir. Performans testleri artan V yüklemesinin Au-Re-V sisteminin WGS aktivitesini ve stabilitesini düşürdüğünü göstermiştir. Üç katalizör arasında 1Au-0,5Re-0,5V/CeO2 en yüksek WGS aktivite ve stabilitesini göstererek ön plana çıkmıştır. Yüksek H2O/CO oranlı ideal beslemeler yüksek sıcaklıktaki WGS aktivitesini yükseltmiştir. %0,5 ve %1 V yüklemeli katalizörler gerçekçi besleme kompozisyonlarında ek hidrojen üretmiştir. SEM-EDX analizi düşük V yüklemelerinin, yüksek Au ve Re dağılımını sağladığını gösterirken; %3 V yüklemesinin katalizörün düşük performansına yol açan büyük Au kümeleri oluşumuna yol açtığı gözlenmiştir. XPS analizinde, yüksek WGS aktivitesinin reaksiyon esnasında Ce3+ içeriğini arttırdığı görülmüştür. Yüksek sıcaklık ve yüksek H2O/CO oranlı ideal beslemede altındaki ciddi Ce3+ içeriği artışı Ce3+ iyonlarının su aktivasyonundaki rolünün göstermektedir. Düşük V yüklemelerinde Ce3+ içeriği daha yüksektir. XRD sonuçları olası V ve CeO2 etkileşiminin CeO2 kristal boyutunu değiştirdiğini işaret etmektedir. XPS ve Raman spektroskopisi sonuçları beraber incelendiğince katalizör üzerinde V2O5 ve CeVO4 oluşumları görülmüştür. Bazı kullanılmış numunelerin Raman spektroskopisinde görülen karbon oluşumu yüzey oksijenlerinin tüketilmesinden kaynaklanan deaktivasyonu işaret ediyor olabilir.

Özet (Çeviri)

The aim of this work is to design and develop Au-based catalysts that suppress secondary methanation activity and show high WGS activity and stability. In this context trimetallic Au-Re-V/CeO2 catalysts were prepared, characterized, and tested for their WGS performance. Au- and Re-loadings were kept fixed at 1 and 0.5 wt%, respectively, while V-loading levels were chosen as 0.5, 1, and 3 wt%. Performance tests were conducted under flow of ideal and realistic feed compositions, with high and low H2O/CO ratios, at the temperature range of 250-400 °C with GHSV fixed at 120,000 ml gcat-1 h-1. Freshly reduced and spent catalysts were characterized by SEM-EDX, XPS, XRD, and Raman spectroscopy analyses. The performance test results showed that increasing V-loading in Au-Re-V system gradually decreased WGS activity and stability. Among three catalysts, 1Au-0.5Re-0.5V/CeO2 prevailed with the highest WGS activity and stability. Higher H2O/CO feed ratio in ideal feed increased WGS activity at high temperature. Catalysts with 0.5 and 1 wt% V-loading produced additional H2 under realistic feed compositions. SEM-EDX analysis showed that low V-loadings yielded high Au and Re dispersions; whereas, 3 wt% V-loading resulted in formation of large size Au clusters, which were responsible for the low activity of the catalyst. XPS analysis indicated that Ce3+ content increased during reaction as a consequence of high WGS activity. Significant increase in Ce3+ content at high temperature and under flow of high H2O/CO ratio feed suggested involvement of Ce3+ ions in H2O activation. Lower V-loading resulted in higher Ce3+ content. XRD results suggested possible interation between V and CeO2 that changed CeO2 crystalline size. Combined evaluation of XPS and Raman spectroscopy results showed that V2O5 and CeVO4 formations were present on the catalyst. Raman spectroscopy also spotted coke formation on some spent catalysts implying that deactivation via depletion of surface oxygen might be of concern.

Benzer Tezler

  1. Tez No

    434003

    Design and development of Pt-based trimetallic WGS catalysts

    Pt-bazlı üç metalli su-gaz değişimi (WGS) reaksiyonu katalizörlerinin tasarlanması ve geliştirilmesi

    ÖZGÜ ÖZER

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2016

    Kimya MühendisliğiBoğaziçi Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. AHMET ERHAN AKSOYLU

  2. Tez No

    909304

    Design and development of co methanation catalysts for a novel coal to SNG production technology

    Yeni bir kömürden sentetik doğal gaz (SNG) üretim teknolojisi için co metanasyon katalizörlerinin tasarımı ve geliştirilmesi

    BURCU ACAR

    Doktora

    İngilizce

    İngilizce

    2024

    Kimya MühendisliğiBoğaziçi Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. AHMET ERHAN AKSOYLU

  3. Tez No

    286422

    Design and development of catalysts and adsorbents for COX free H2 production

    COX?ten arındırılmış H2 üretimine yönelik katalizör ve adsorbanların tasarımı ve geliştirilmesi

    BURCU SELEN ÇAĞLAYAN

    Doktora

    İngilizce

    İngilizce

    2011

    Kimya MühendisliğiBoğaziçi Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Bölümü

    PROF. DR. AHMET ERHAN AKSOYLU

  4. Tez No

    826343

    Metanolden reformlama tepkimeleri ile hidrojen üretimi için reaktör sistemi tasarımı ve simülasyonu: katalizör geliştirilmesi ve kinetik model çalışmaları

    Reactor system design and simulation for hydrogen production from methanol by reforming reactions: catalyst development and kinetic model studies

    ORHAN ÖZCAN

    Doktora

    Türkçe

    Türkçe

    2023

    Kimya MühendisliğiKocaeli Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. AYŞE NİLGÜN AKIN

  5. Tez No

    714909

    Modelling and characterization of the spoof surface plasmon polariton waveguides and reconfigurable components for terahertz integrated systems

    Terahertz entegre sistemler için yapay yüzey plazmon polariton dalga kılavuzları ve ayarlanabilir bileşenlerin modellenmesi ve karakterizasyonu

    MUHAMMED ABDULLAH UNUTMAZ

    Doktora

    İngilizce

    İngilizce

    2021

    Elektrik ve Elektronik MühendisliğiAnkara Yıldırım Beyazıt Üniversitesi

    Elektrik-Elektronik Mühendisliği Teknolojileri Ana Bilim Dalı

    DOÇ. MEHMET ÜNLÜ

Geri Dön