Design and development of catalysts and adsorbents for COX free H2 production
COX?ten arındırılmış H2 üretimine yönelik katalizör ve adsorbanların tasarımı ve geliştirilmesi
- Tez No: 286422
- Danışmanlar: PROF. DR. AHMET ERHAN AKSOYLU
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2011
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Boğaziçi Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Bölümü
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 184
Özet
Bu çalışmanın genel amacı yakıt pili uygulamaları için yakıt işlemcisi yardımıyla COx'ten arındırılmış H2 üretiminde kullanılacak katalizör ve adsorbanları üretmek, karakterize etmek ve performanslarını incelemektir. Çalışmanın ilk üç bölümünün amacı gaz-buhar geçişi reaksiyonunda kullanılan Pt-Ni/Al2O3 ve Au-Re/CeO2 katalizörlerini hazırlamak ve geliştirmektir. Sonuçlar, ideal besleme koşulları için yüksek WGS aktiflik ve kararlılığına sahip olmalarına rağmen Pt-Ni/Al2O3 katalizörlerinin gerçekçi besleme koşullarında metanasyon aktifliği göstermeleri nedeniyle yakıt işlemcisinde kullanıma uygun olmadıklarını göstermiştir. Empregnasyonla hazırlanmış Re/CeO2 katalizörlerine biriktirmeli çöktürme yöntemiyle altın eklenmesi yüksek metal dağılımı ve Au ile Re arasında yoğun etkileşime sebep olmuştur. 1%Au-0.5%Re/CeO2 katalizörlerinin WGS reaksiyonunda, özellikle yüksek H2O/CO oranları için, yüksek aktifliğe sahip olduğu bulunmuştur. DRIFT profilleri formik asit tuzu ve yanısıra karbonat ile bikarbonat oluşumunu sağlayan reaksiyonun yüzeyde yer alan OH grupları ile doğrusal tutunmuş CO arasında gerçekleştiğini işaret etmiştir. Pt-Sn/AC3 katalizörünün PROX reaksiyonunda gösterdiği üstün performansın nedenlerinin anlaşılmasının amaçlandığı dördüncü bölümde AC3 destekli hazırlanan Pt-Sn ve Pt katalizörleri üzerinde DRIFT ve CO/CO2 adsorpsiyon çalışmaları gerçekleştirilmiştir. Çalışmalar Pt3Sn oluşumunun artan CO adsorpsiyonuna ve OH ara ürünü içeren hızlı yüzey reaksiyonuna imkan tanımasının 110-135oC aralığında sıcaklık düşüşü ile yükselen CO çevrim ve seçimliliğinin nedeni olduğunu ortaya koymuştur. Son bölümü ise aktif karbon bazlı etkin CO2 adsorbanlarının geliştirilmesi amacıyla ticari aktif karbonun oksidatif, alkali eklenmesi ve termal işlemlere tabi tutulmasıyla hazırlanmış adsorbanlar üzerinde gerçekleştirilen SEM, DRIFTS ve CO2 adsorpsiyon çalışmalarını içermektedir. Na2CO3 eklenen adsorbanlar üzerindeki testler CO2 tutma kapasitesinin sırasıyla hava ve HNO3 ile okside edilmiş örnekler için 20 bar ve 25oC'de 8 ve 7 kat; 1 bar ve 25oC'de ise 15 ve 16 kat arttığını göstermiştir.
Özet (Çeviri)
The overall purpose of this research study is to produce, characterize and investigate the performance of catalysts and adsorbents which will play a role in COx-free hydrogen production via fuel processing for fuel cell applications. In the first three parts of the study; the purpose was to design and develop Pt-Ni/Al2O3 and Au-Re/CeO2 bimetallic catalysts for water gas shift (WGS) reaction. Results showed that Pt-Ni/Al2O3 catalysts were not suitable for fuel processors since methanation was observed under real feed conditions, although Pt-Ni/Al2O3 catalysts were found highly active and stable for WGS reaction with ideal feed including only main reactants. Gold addition by deposition precipitation technique on impregnated Re/Ceria catalysts led to higher dispersion and stronger interaction between Au and Re particles. 1%Au-0.5%Re/Ceria (imp+dp) catalyst was found highly active for WGS reaction, especially at high H2O/CO feed ratios. DRIFT profiles indicated that the reaction took place between the OH groups present on the catalyst and linearly adsorbed CO to produce surface formate along with surface carbonate and bicarbonate species. In the fourth section, DRIFTS and CO/CO2 adsorption studies were conducted on Pt-Sn and Pt catalysts supported on HNO3-oxidized activated carbon (AC3) with the aim of understanding the reasons behind the superior PROX performance of Pt-Sn/AC3. Studies revealed that Pt3Sn alloy formation on AC3 support has led to CO adsorption in higher amounts, and faster surface reaction involving intermediate OH groups which bring along increase in CO conversion and selectivity as the temperature decreases within the range 110-135oC. The last part consisted of SEM, DRIFTS and CO2 adsorption studies over activated carbon (AC) adsorbents prepared by subjecting a commercial sample to oxidative, alkali and thermal treatments aiming to develop an efficient AC based CO2 adsorbent. With Na2CO3 impregnation the CO2 mass uptakes at 20 bars and 25ºC were improved by ca. 8 and 7 folds and at 1 bar were increased ca. 15 and 16 folds, on the average, for air and HNO3 oxidized samples, respectively.
Benzer Tezler
- Zeolit-su ikilisini kullanan adsorpsiyon ısı pompalarında ısıve kütle iletimini geliştirmek için yeni bir yaklaşım
A new approach to enhance heat and mass transfer in adsorption heat pumps
MELKON TATLIER
Yüksek Lisans
Türkçe
1996
Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF.DR. AYŞE ERDEM ŞENATALAR
- İç ortam havasında bulunan uçucu organik bileşiklerin (UOB) farklı nanomalzeme katkılı polimerik nanolif filtreler ile giderilmesi
Removal of volatile organic compounds (VOC) in indoor air with polymeric nanofiber filters added to different nanoparticles
DİLA AYDIN
Yüksek Lisans
Türkçe
2020
Çevre Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiÇevre Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. DERYA YÜKSEL İMER
- Development of hybrid layered double hydroxide nanomaterials
Hibrid katmanlı çift hidroksitlerin geliştirilmesi
CEREN YILMAZ
Yüksek Lisans
İngilizce
2010
Mühendislik BilimleriKoç ÜniversitesiMalzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. HAVVA FUNDA YAĞCI ACAR
- Metal organik kafeslerde bütan ve izobütan adsorpsiyonunun incelenmesi
Investigation of butane and isobutane adsorption in metal organic frameworks
PELİN GÖYMEN
Yüksek Lisans
Türkçe
2015
Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ŞERİFE BİRGÜL ERSOLMAZ
- Demir ve alüminyum oksitlerle yüzey özellikleri geliştirilen zeolitler ile arsenik adsoprsiyonunun incelenmesi
An investigation of arsenic adsoorption using zeolites improved surface properties by doping iron and aluminum oxides
ESRA BİLGİN ŞİMŞEK
Doktora
Türkçe
2013
Kimya MühendisliğiYıldız Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ÜLKER BEKER