A study on co-free hydrogen production and adsorbent design for selective carbon dioxide removal
Karbon monoksit içermeyen hidrojen üretimi ve seçimli karbon dioksit giderimi için adsorban tasarımı üzerine bir çalışma
- Tez No: 459384
- Danışmanlar: PROF. DR. AHMET ERHAN AKSOYLU
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2016
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Boğaziçi Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Proses ve Reaktör Tasarımı Bilim Dalı
- Sayfa Sayısı: 204
Özet
Bu çalışmanın amacı; bir yakıt işlemcisi prototipi tasarlamak ve üretmek, optimum durağan koşullarını belirlemek, dinamik performansını modellemek ve seçimli CO2 tutumu için yüksek performanslı aktif karbon bazlı adsorban tasarlamak ve geliştirmektir. Bu bağlamda, oksidatif buhar reformlama (OBR), su gaz değişim (SGD) ve seçimli oksidasyon (SO) ünitelerinden oluşan bir yakıt işlemcisi prototipi tasarlanmış ve üretilmiş; propan ya da metan tekli ve seri reaksiyon testleri Pt-Ni/δ-Al2O3 (OBR), Au-Re/ZrO2, Au-Re/CeO2 ve Pt-Re-V/CeO2 (SGD) ve Pt-Sn/AC (SO) katalizörleri ile gerçekleştirilmiştir. Propan reaksiyon testlerinde yüksek sıcaklık (723 K) ve yüksek buhar/karbon besleme oranı (5) yakıt işleme amacı olan yüksek H2 (%70) ve düşük CO (%0.58) konsantrasyonlarını sağlamıştır. Katalizörlerin kararlılığı 75 saatlik reaksiyon testi ile teyit edilmiştir. Propan ve oksijenin tamamen harcanmış, yeni SGD katalizörünün (Pt-Re-V/CeO2) CO çevrimi (%55-60), Au-Re/ZrO2 katalizörüne (%45-50) göre daha yüksek çıkmıştır. Metan reaksiyon testlerinde de oksijen tamamen harcanmış, metan çevrimleri %73, CO ve H2 konsantrasyonları sırasıyla %0.66 ve %66 olarak ölçülmüştür. Deneysel ürün dağılım ve eğilimleri termodinamikle örtüşmüştür. Kinetik deney çevrimlerinin önceden elde edilen hız denklemleriyle modellenen çevrimlerle kıyaslamasında ortalama hata %16 bulunmuştur. Beslemedeki pertürbasyonların yakıt işlemcisi çıkışında algılanması 4.5 dakika sürmüş ve durağan koşula 36 dakikada ulaşılmıştır. Gerçek deney şartlarında yakıt işlemcisinin (~0.6 L) en güvenilir parametreleri CO2 ve CH4 konsantrasyonları olmuştur. C3H8-(1.46), O2-(2.19), H2O-(-0.60) hız derece kombinasyonu SGD hız denklemi geliştirilmesinde en düşük hatayı vermiştir. Bir adsorbanın çok gazlı bir akış altındaki seçimli adsorpsiyon kapasitesini belirleyen yeni bir metot geliştirilmiştir. En yüksek CO2 adsorpsiyon kapasitesi AC1-N-600 (%10.4) örneğinde ölçülmüş ve verilerle en iyi uyum Dubinin-Radushkevich izoterm modelinde 0.999'dan yüksek korelasyon katsayıları ile elde edilmiştir.
Özet (Çeviri)
The aim of this research study was to design and construct a fuel processor prototype (FPP), to determine its optimum steady state operation conditions, to model its dynamic performance, and to design and develop high performance AC based adsorbents for selective CO2 capture in order to reduce its CO2 emission. In this context, an FPP consisting of OSR, WGS and PROX units was designed and constructed; propane/methane individual and serial reaction tests were performed on Pt-Ni/δ-Al2O3 (OSR), Au-Re/ZrO2, Au-Re/CeO2 and Pt-Re-V/CeO2 (WGS), and Pt-Sn/AC (PROX) catalysts. In propane reaction tests, simultaneous use of high temperature (723 K) and S/C feed ratio (5) led to increased H2 (70%) and decreased CO concentrations (0.58%) in accordance with the fuel processing targets. The stability of the catalysts were confirmed during 75 hours TOS test. C3H8 and O2 were totally consumed, whereas the new WGS catalyst Pt-Re-V/CeO2 gave higher CO conversions (55-60%) than Au-Re/ZrO2 (45-50%). In methane reaction tests, O2 was totally consumed, whereas CH4 conversions were 73%, CO and H2 concentrations were obtained as 0.66% and 66%, respectively. The experimental product distributions/trends were consistent with the thermodynamics. Comparison of the conversions obtained through the kinetic experiments and modeling by the use of formerly obtained power law type kinetics gave the average error as 16.3%. Sensing time of a step change by the MS was 4.5 minutes at the FPP exit, and 36 minutes were required for reaching a new steady state. CO2 and CH4 concentrations were the most reliable parameters during real operation of the FPP (~0.6 L). 1.46, 2.19 and -0.60 combination as C3H8, O2 and H2O rate orders gave the min error in the correction of the OSR rate expression. A new methodology for the determination of selective adsorption capacity of the adsorbent under multicomponent gas mixture flow. The highest CO2 adsorption capacity was measured on AC1-N-600 sample (10.4%) and the best data fit was obtained in Dubinin-Radushkevich isotherm model with correlation coefficients > 0.999.
Benzer Tezler
- A study on co-free hydrogen production from hydrocarbons and cox elimination through pre-combustion
Hidrokarbonlardan co'dan arındırılmış hidrojen üretimi ve ön yanma yoluyla cox giderimi üzerine bir çalışma
BELKIZ MERVE EROPAK
Doktora
İngilizce
2020
Kimya MühendisliğiBoğaziçi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. AHMET ERHAN AKSOYLU
- Design and development of catalysts and adsorbents for COX free H2 production
COX?ten arındırılmış H2 üretimine yönelik katalizör ve adsorbanların tasarımı ve geliştirilmesi
BURCU SELEN ÇAĞLAYAN
Doktora
İngilizce
2011
Kimya MühendisliğiBoğaziçi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Bölümü
PROF. DR. AHMET ERHAN AKSOYLU
- Propiyonik asitten reformlama prosesleri ile sentez gazı ve hidrojen üretiminin termodinamik analizi
Thermodynamic analysis of hydrogen and synthesis gas production via reforming processes of propionic acid
AYBÜGE PELİN ÖZTÜRK
Yüksek Lisans
Türkçe
2018
Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. MELEK TÜTER
PROF. DR. ŞEYMA AYDINOĞLU
- Thermodynamic analysis of steam reforming and partial oxidation of acetic acid and acetone
Asetik asit ve asetonun su buharı reformlama ve oksidatif su buharı reformlama proseslerinin termodinamik analizi
BÜŞRA GONCA KIZILPELİT
Yüksek Lisans
İngilizce
2018
Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. FİLİZ KARAOSMANOĞLU
PROF. DR. ŞEYMA AYDINOĞLU
- A theoretical study on catalytic steps of hydrogen production and purification
Hidrojen üretimi ve saflaştırılması aşamalarında kullanılan katalitik sistemlerin kuramsal olarak incelenmesi
ASLIHAN SÜMER
Doktora
İngilizce
2010
KimyaBoğaziçi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. AHMET ERHAN AKSOYLU