Sentez gazı üretimi için MgAl2O4 destekli Ni-Co katalizörlerin hazırlanması ve karakterizasyonu
Preparation and characterization of Ni-Co catalysts supported on MgAl2O4 for syngas production
- Tez No: 461714
- Danışmanlar: YRD. DOÇ. DR. TUBA GÜRKAYNAK ALTINÇEKİÇ
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2017
- Dil: Türkçe
- Üniversite: İstanbul Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Proses ve Reaktör Tasarımı Bilim Dalı
- Sayfa Sayısı: 100
Özet
Hidrojen diğer yakıtlar içerisinde birim kütle başına en yüksek enerji içeriğine sahiptir. Hidrojen doğada saf halde bulunmaz bu sebeple enerji kaynağı olarak kullanılabilmesi için ayrıştırılması gerekir. Bu ayırma işlemlerinden biri de reformlama reaksiyonlarıdır. Kısmi oksidasyonda bu reaksiyonlar içerisinde iyi bir alternatiftir. Bu proses ekzotermik bir reaksiyon olduğu için büyük bir enerji ihtiyacından kaçınılmış olunur, bu da maliyet değerini oldukça etkilemektedir. Metan diğer karbonlar içerisinde en yüksek hidrojen/karbon oranına sahip olması nedeniyle reformlama reaksiyonları için iyi bir hidrokarbon kaynağı olarak öngörülmektedir. Fakat metandan reformlama prosesleriyle hidrojen eldesi yüksek maliyet gerektirmektedir. Bu maliyeti düşürmek ve dönüşüm oranlarını artırmak için daha yüksek aktivite, seçimlilik ve dayanım gösteren katalizörler sentezlenmelidir. Soy metallerin bulunması zor ve pahalı oldukları için soy metal olmayan fakat yüksek dönüşüm sağlayan Ni katalizörü tercih edilebilir. Ni katalizörü kolay deaktive olabilir fakat bu sorunu aşmak için katalizör hazırlama yöntemi, ikinci bir metal, destek maddesi gibi etkenler araştırılarak bu sorunun giderilmesi sağlanabilir. Üre kullanarak yüzeyde birlikte çöktürme yöntemiyle farklı Ni:Co oranlarında (10:0, 8:2, 6:4, 4:6, 2:8 ve 10:0) MgAl2O4 destekli Ni-Co katalizörleri hazırlanmıştır. Katalizörlerin aktiviteleri, 600-800°C sıcaklık aralığında metanın katalitik kısmi oksidasyonu için değerlendirildi. X-ışını kırınımı (XRD), BET (Brunnauer-Emmet- Teller) spesifik yüzey alanı, İndüktif Eşleşmiş Plazma - Kütle Spektrometresi (ICP-MS) analizi, termal gravimetrik analiz TGA, taramalı elektron mikroskobu (SEM) gibi birçok yöntem taze ve kullanılmış katalizörleri karakterize etmek için kullanılmıştır. XRD analizi, yüklenen parçacıkların metalik halde olduğunu ve Ni ve Co içerikli katalizör için olası bimetalik nano-alaşımlı Ni-Co oluşumunun mümkün olduğunu gösterdi. 800oC de CH4: O2: N2 = 2: 1: 4 60000 L kg-1h-1 akış hızında aktivite azalma sırası Ni4.4 Co0.7/MgAl2O4 > Ni5.7/MgAl2O4 > Ni1.3 Co4.5/MgAl2O4 >Ni2.3 Co3.1/MgAl2O4 > Co2.4/MgAl2O4 >Ni3.7 Co1.7/MgAl2O4'dır. Elde edilen sonuçlar MgAl2O4 destekli katalizörlerde gerçek atomik Ni/Co oranın 6.29 olduğunu gösterildi, Co ilavesi ile aktif merkezlerin dağılımını desteklediği görüldü ve 25 saat reaksiyon süresi boyunca katalitik aktivite kararlı kalmıştır. Test edilen tüm katalizörler arasında, Ni4.4 Co0.7/MgAl2O4 katalizörü, koklaşmadan kabul edilebilir bir aktivite (% 96,5) göstermiştir.
Özet (Çeviri)
Hydrogen has the highest energy content per unit mass in other fuels. Hydrogen does not exist in state in nature, so it needs to be separated in order to be used as an energy source. One of these separation processes is the reforming reactions. Partial oxidation is also a good alternative in these reactions. Because this process is an exothermic reaction, a great energy need is avoided, which significantly affects the cost value. Methane is predicted to be a good hydrocarbon source for reforming reactions because it has the highest hydrogen / carbon ratio in other carbons. However, synthesis gas production requires high cost through process reforming processes. Catalysts with higher activity, selectivity and durability should be synthesized to reduce this cost and increase conversion rates. As noble metals are difficult and expensive to find, non- noble metal Ni catalysts with high conversion may be preferred. The Ni catalyst can be easily deactivated, but it can be solved by investigating factors such as the catalyst preparation method, a second metal, support material, etc. MgAl2O4 supported Ni-Co catalysts with different Ni:Co ratios (10: 0, 8: 2, 6: 4, 4: 6, 2: 8 and 10: 0) by weight were prepared using deposition–precipitation method using urea. The activities of the catalysts were evaluated for the catalytic partial oxidation of methane in the temperature range of 600–800°C. Numerous techniques such as X-ray Diffraction (XRD), Brunauer– Emmett–Teller (BET) surface area analysis, inductively coupled plasma-mass spectroscopy (ICP-MS), thermogravimetric analysis (TGA) and scanning electron microscopy analysis (SEM-EDS)were applied to characterize fresh and spent catalysts. The XRD analysis confirmed that the loaded particles were metals and showed possible bimetallic nano-alloy Ni-Co formation for Ni- and Co-containing catalyst. The activity decreased in the order of Ni4.4 Co0.7/MgAl2O4 > Ni5.7/MgAl2O4 > Ni1.3 Co4.5/MgAl2O4 >Ni2.3 Co3.1/MgAl2O4 > Co2.4/MgAl2O4 >Ni3.7 Co1.7/MgAl2O4 under a flow rate of 60000 L kg-1h-1 with CH4: O2: N2 = 2: 1: 4 at 800oC. The obtained results also showed that when the actual atomic Ni/Co ratio was 6,29 in the MgAl2O4-supported catalysts , the dispersion of the active sites appeared to be promoted by Co addition, and the catalytic activity was stable over a reaction time of 25 h. Among all the tested catalysts, the Ni4.4Co0.7/ MgAl2O4 catalyst exhibited acceptable activity (96,5%) without coking.
Benzer Tezler
- Synthesis of alon, MgAlON and MgAl2O4 powders using thermo-chemical method
Termo-kimyasal yöntemle alon, MgAlON ve MgAl2O4 toz üretimi
HAMZA BOUSSEBHA
Doktora
İngilizce
2023
Metalurji MühendisliğiSakarya ÜniversitesiMetalurji ve Malzeme Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ALİ OSMAN KURT
- Sentez gazı üretimi için Ni-Ru-Ce içeren mezogözenekli katalizörler geliştirilmesi
Development of mesoporous catalyst containing Ni-Ru-Ce for production of synthesis gas
ESRA SARİER
Yüksek Lisans
Türkçe
2010
Kimya MühendisliğiGazi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. NAİL YAŞYERLİ
- Biyogazın oksidatif buhar reformlaması ile sentez gazı üretimi için etkin Ni-Ce temelli katalizörlerin geliştirilmesi
Development of efficient Ni-Ce based catalysts for syngas production by oxidative steam reforming of biogas
MERVE DOĞAN ÖZCAN
Doktora
Türkçe
2023
Kimya MühendisliğiKocaeli ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. AYŞE NİLGÜN AKIN
- Propiyonik asitten reformlama prosesleri ile sentez gazı ve hidrojen üretiminin termodinamik analizi
Thermodynamic analysis of hydrogen and synthesis gas production via reforming processes of propionic acid
AYBÜGE PELİN ÖZTÜRK
Yüksek Lisans
Türkçe
2018
Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. MELEK TÜTER
PROF. DR. ŞEYMA AYDINOĞLU
- Process simulation of biomass and coal chemical looping gasification for hydrogen production
Hidrojen üretimi için biyokütle ve kömürün kimyasal döngülü gazlaştırma prosesinin benzetimi
WISAM FALAH HASAN ALOBAIDI
Yüksek Lisans
İngilizce
2022
Kimya MühendisliğiÇankırı Karatekin ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. ÖMER FARUK DİLMAÇ