Titanya‐metal oksit fiziksel karışımlarının uv ve görünür ışık altında geliştirilmiş fotokatalitik nox yükseltgeme‐depolama performansları
Enhanced photocatalytic nox oxidation‐storage over titania‐metal oxide physical mixtures under uv and visible light
- Tez No: 467615
- Danışmanlar: DOÇ. DR. EMRAH ÖZENSOY
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya, Chemistry
- Anahtar Kelimeler: Fotokatalitik NOx Yükseltgenmesi-Depolanması, Titanya, DeNOx Endeksi, NO Dönüşümü Aktivitesi, Photocatalytic NOx Oxidation-Storage, Titania, DeNOx Index, NO Conversion Activity
- Yıl: 2017
- Dil: İngilizce
- Üniversite: İhsan Doğramacı Bilkent Üniversitesi
- Enstitü: Mühendislik ve Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 99
Özet
Önümüzdeki onlarca yıl boyunca fosil yakıtların (başta kömür ve doğal gaz olmak üzere) ana enerji kaynakları olarak kullanılacağı göz önüne alındığında, gaz halindeki azot oksitlerin (NO, NO2, vb.) azaltılması için yeni teknolojilerin geliştirilmesi, popüler araştırma alanlarından biri olmaya devam edecektir. Bu doğrultuda birçok teknoloji geliştirilmiş ve uygulanıyor olsa da alternatif teknolojilerin geliştirilmesi hala tartışmaya açık bir konudur. Bu bağlamda, fotokatalitik metodlar bu çevre probleminin üstesinden gelmek için oldukça umut vadeden fırsatlar sunabilir; çünkü mor ötesi (UV) ve görünür ışık yardımıyla atmosferik koşullarda NOx dönüşümlerine imkan tanımaktadırlar. Bu çalışmamızda, daha önceki çalışmalarda performans analizi için kullanılan fotonik verimliliğin yerine farklı bir analiz yöntemi önerilmiştir. Bu yöntemde, toplam NO dönüşümü ve NOx depolama seçiciliği ile birlikte“DeNOx Endeksi”kullanılmıştır. Bu endeks, NO ve NO2'nin zehirliliklerini göz önüne alarak toplam hava kirliliğine etkilerini göstermektedir. Bu yeni yöntem, öncelikli olarak“sol-jel birlikte çöktürme yöntemiyle”sentezlenmiş ve daha önce fotokatalitik testlerde çalışılmış TiO2-Al2O3 (P2) malzemelerine uygulanmıştır. Bir sonraki aşamada ise bu P2 oksit karışımının içine toprak alkali oksidi olan CaO eklenmiş, NOx yükseltgeme/depolama üzerindeki etkileri incelenmiştir. CaO'ın P2 malzemesine eklenmesi her ne kadar NOx depolanmasını artırmışsa bile toplam NO dönüşümünü zayıflatmıştır. Bu yüzden, referans malzeme olarak kullanılan Degussa P25 TiO2'in piyasada bulunan iki farklı oksit (CaO ve γ-Al2O3) ile fiziksel olarak karıştırılmasına karar verilmiştir. Bu metal oksitlerden, CaO γ-Al2O3'e oranla NOx depolaması için“yüksek alkaliliğe”sahip olsa da γ-Al2O3'nın oksidasyon ürünlerini depolamak için yüksek yüzey alanına ve gözenekliliğe sahip olması da başka önemli bir unsurdur. Bunları göz önüne alarak, çeşitli oranlarda ikili veya üçlü karışımlar hazırlanmış, UV ve görünür ışık altında fotokatalitik testlere tabii tutulmuştur. Bu deneyler sonucunda, CaO'in γ-Al2O3'e oranla NOx depolamasını daha büyük ölçüde iyileştirdiği gözlenmiştir. Öte yandan, daha az miktarda titanya içeren yüksek performanslı üçlü karışımların alümina sayesinde elde edilebileceğini de belirtmek gerekir. Bunlara ek olarak, bazı fiziksel karışımların farklı bağıl nem koşulları ve deney süreleri altında performansları incelenmiştir. Bu deneyler, incelenen malzemelerin yüzeylerinde gerçekleşen NOx adsorpsiyonu ve oksidasyonu ile ilgili ilginç sonuçlar sunmuştur. Fakat mevcut bulgular, moleküler düzeyde fotokatalitik NO oksidasyonu ve depolanmasının temel mekanizmalarını tamamen anlamak için yeterli olmadığından; daha detaylı çalışmaların gerekli olduğuna karar verilmiştir.
Özet (Çeviri)
Developing new technologies for the abatement of gaseous nitrogen oxides (NO, NO2, etc.) will still be one of the popular research fields; because fossil fuels (mainly coal and natural gas) will remain as the main energy sources for many decades to come. Although various technologies have been developed and implemented for DeNOx processes, alternative approaches are still open to discussion. Among these; Photocatalytic NOx Oxidation-Storage (PhoNOS) can offer promising opportunities to overcome this environmental challenge, as it can be utilized under ambient conditions with the help of UV and visible light irradiation. In this study; firstly, a new performance analysis method was developed other than the photonic efficiencies used in previous works. In this analysis method, a“DeNOx Index”was utilized. This index indicates the net change in total air pollution due to NOx species by comparing the relative contributions of NO and NO2 along with NO conversion and solid state NOx storage selectivity. This new method was first applied on previously studied TiO2-Al2O3 binary oxide samples (P2) synthesized by sol-gel co-precipitation method in comparison with commercially available Degussa P25 TiO2. Furthermore, TiO2-Al2O3 (P2) binary oxides were also physically/mechanically mixed with an alkaline earth oxide, CaO. Addition of CaO to P2 binary oxides decreased the NO conversion while enhancing the NOx storage. In order to alleviate the loss of NO conversion in CaO+P2 systems, physical mixtures of P25 TiO2 with two different commercial metal oxides (CaO and γ-Al2O3) were prepared and investigated. While CaO provides“higher alkalinity”(i.e. a desirable property for the solid state storage of acidic gaseous NOx species) than γ-Al2O3, mesoporous γ-Al2O3 can provide a higher porosity and specific surface area for the adsorption and storage of the oxidation products in the solid state. Considering these, binary or ternary mixtures with various compositions were prepared and catalytically tested under UV and Visible light irradiation. It was found out that the boosting effect of CaO on NOx storage is more significant than that of γ-Al2O3 for the binary oxides. On the other hand, it should be noted that ternary mixtures containing smaller amounts of titania with high performance can also be obtained by incorporating alumina into the mixture. In addition to these, performances of selected samples were studied under different humidity conditions and experimental durations. These experiments yielded interesting implications regarding NOx adsorption-oxidation phenomena on the investigated mixed oxide surfaces. Current findings indicate that further experiments are required to fully understand the fundamental mechanisms of photocatalytic NO oxidation and storage at the molecular level.
Benzer Tezler
- Atomic layer deposition of metal oxides on self-assembled peptide nanofiber templates for fabrication of functional nanomaterials
Kendıliğinden düzenlenen peptit nanolif kalıplar ve atomik katman kaplama yöntemiyle fonksiyonel nanomalzeme üretimi
HAMİT EREN
Yüksek Lisans
İngilizce
2016
Mühendislik Bilimleriİhsan Doğramacı Bilkent ÜniversitesiMalzeme Bilimi ve Nanoteknoloji Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. MUSTAFA ÖZGÜR GÜLER
- Self-assembled peptide template directed synthesis of one-dimensional inorganic nanostructures and their applications
Kendiliğinden düzenlenen peptit kalıplar yardımıyla inorganik tek-boyutlu nanoyapıların sentezi ve uygulama alanları
HANDAN ACAR
Doktora
İngilizce
2012
Fizik ve Fizik Mühendisliğiİhsan Doğramacı Bilkent ÜniversitesiMalzeme Bilimi ve Nanoteknoloji Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. MUSTAFA ÖZGÜR GÜLER
- Thermal and mechanical behaviour of plasma-sprayed oxide ceramic coatings on steels
Başlık çevirisi yok
MURAT VURAL
- Çinko doplanmış nano titanyum dioksit (TiO2) sentezi, karakterizasyonu ve uygulamaları
Synthesıs and applıcatıons of zınc oxıde doped nano titanium dioxide (TiO2)
SEHER NECCAROĞLU IŞIK
Yüksek Lisans
Türkçe
2014
KimyaYıldız Teknik ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ULVİ AVCIATA
YRD. DOÇ. DR. OĞUZHAN AVCIATA