Geri Dön

Metal organik kafes yapısında kararlaştırılmış geçiş metal nanokümeleri ve fenol hidrojenlenmesindeki katalitik performansları

Transition metal nanoparticles stabilized by metal organic framework and catalytic performance in phenol hydrogenation

  1. Tez No: 483808
  2. Yazar: İLKNUR EFECAN ERTAŞ
  3. Danışmanlar: DOÇ. DR. MEHMET ZAHMAKIRAN
  4. Tez Türü: Doktora
  5. Konular: Kimya, Chemistry
  6. Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
  7. Yıl: 2017
  8. Dil: Türkçe
  9. Üniversite: Yüzüncü Yıl Üniversitesi
  10. Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
  11. Ana Bilim Dalı: Kimya Ana Bilim Dalı
  12. Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
  13. Sayfa Sayısı: 118

Özet

Bu tez çalışmasında, MIL-101 metal-organik kafes yapısında kararlaştırılmış rutenyum (Ru@MIL-101), rodyum (Rh@MIL-101) ve iridyum (Ir@MIL-101) nanokümeleri, aktive edilmiş MIL-101 yapısına Ru(cod)(cot), Rh(acac)3 ve Ir(cod)(MeCp) komplekslerinin gaz fazından infiltrasyonu ve daha sonra H2 ile indirgenmesi yoluyla hazırlanmıştır. Bu malzemelerin tanımlanması ileri analiz yöntemleri ile gerçekleştirilmiştir. Elde edilen bulgular bize izlenilen yöntem sonucu oluşturulan Ru, Rh ve Ir nanokümelerinin taşıyıcı malzemenin kristalliğini bozmadan MIL-101 yapısında oluştuklarını göstermiştir. Bu malzemelerin kataliz alanındaki uygulamaları fenolün seçici olarak siklohekzanon'a hidrojenlenme tepkimesinde etkinlik ve seçicilik yönünden incelenmiş ve en iyi katalitik performansı gösteren Ru@MIL-101 katalizörü, 323 K sıcaklık ve 5 bar başlangıç H2 basıncı altında suda gerçekleştirilen tepkimede yüksek etkinlik (TOF=29 mol siklohekzanon/mol Ru×saat), dönüşüm (>90%) ve seçicilikte (>90%) siklohekzanon oluşumunu sağlamıştır. Rh@MIL-101 ve Ir@MIL-101 katalizörleri ise aynı koşullar altında bu tepkime için düşük dönüşüm veya seçicilik göstermişlerdir. Ayrıca sülfonik asit fonksiyonelli MIL-101 (S-MIL-101) yapısında kararlı Rh nanokümeleri, kaynakçaya ilk kez bu çalışmamız ile kazandırılan yeni yöntem ile hazırlanarak suda gerçekleştirilen fenolün siklohekzanon'a hidrojenlenme tepkimesinde ılımlı koşullar altında (323 K, 5 bar başlangıç H2 basıncı) yüksek etkinlik (TOF=78 mol siklohekzanon/mol Rh×saat), %92 seçicilik ve %95 dönüşüm sağlamıştır.

Özet (Çeviri)

In this study, MIL-101 metal-organic framework stabilized ruthenium (Ru@MIL-101), rhodium (Rh@MIL-101) and iridium (Ir@MIL-101) nanoclusters were prepared via the gas-phase infiltration of Ru(cod)(cot), Rh(acac)3 and Ir(cod)(MeCp) complexes into activated MIL-101 followed by their H2 reduction. The characterization of these materials was done by the combination of multi-pronge techniques. The results of these analyses showed that the formation Ru, Rh and Ir nanoclusters at MIL-101 framework by preserving the crystallinity of the host material.The application of Ru@MIL-101, Rh@MIL-101 and Ir@MIL-101materials in catalysis in terms of activity and selectivity was investigated in the selective hydrogenation of phenol to cyclohexanone and the best catalytic performance was achieved by Ru@MIL-101. Ru@MIL-101 catalyst provided high activity (TOF=29 mole cyclohexanone/mol Ru×h), conversion (>90 %) and selectivity (>90 %) in the cyclohexanone production from the hydrogenation of phenol in water at 323 K and 5 bar initial H2 pressure. Rh@MIL-101 and Ir@MIL-101 catalysts showed low conversions or selectivities in this reaction under identical conditions. MIL-101 framework stabilized Rh nanoclusters were prepared in the cavities of sulfonic acid functionalized MIL-101 (S-MIL-101) by new method, which was for the first time imparted to the literature with this work, Rh@S-MIL-101 provided high activity (TOF= 78 mole cyclohexanone/mol Rh×h), selectivity (% 92) and conversion (% 95) in the hydrogenation of aqueous phenol to cyclohexanone under mild conditions (323 K, 5 bar initial H2 pressure).

Benzer Tezler

  1. MIL-101 metal organik kafes yapısı kararlı paladyum(0) nanokümeleri: Sentezi, tanımlanması ve amonyak-boranın metanoliz tepkimesindeki katalitik performanslarının incelenmesi

    MIL-101 metal organic framework stabilized palladium(0) nanoclusters: Synthesis, characterization and investigation of their catalytic performance in the methanolysis of ammonia-borane

    NURDAN CANER

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2018

    EnerjiVan Yüzüncü Yıl Üniversitesi

    Kimya Ana Bilim Dalı

    DOÇ. DR. MEHMET ZAHMAKIRAN

  2. Fumarat bazlı metal-organik kafes yapılarının sularda bulunan ilaç atıklarının gideriminde kullanılması

    Use of fumarate based metal-organic frameworks for the removal of pharmaceutical wastes in water

    BURCU SAYOĞLU KARADENİZ

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2022

    Kimya Mühendisliğiİstanbul Üniversitesi-Cerrahpaşa

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. SELİN ŞAHİN SEVGİLİ

    PROF. DR. ŞAHİKA SENA BAYAZİT

  3. Adsorption simulations of thiophene removal from LPG by MOFs

    LPG'de bulunan tiyofenin MOF'larda adsorpsiyon simülasyonu

    MASOUD TEYMOURFAMIANASL

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2016

    Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. MEHMET GÖKTUĞ AHUNBAY

  4. Antibakteriyel metal organik kafes yapıları içeren kitosan doku iskelelerinin üretimi ve karakterizasyonu

    Production and characterization of chitosan scaffolds containing antibacterial metal organic frameworks

    FERİHA ŞEVVAL ERSOY

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2022

    Kimya MühendisliğiAnkara Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. AYŞE KARAKEÇİLİ

    DOÇ. DR. BERNA TOPUZ

  5. Metal organic framework (MOF) based mixed matrix membranes for Co2 separation: Microporous metal imidazolate framework (MMIF) and strontium-based mofs

    Co2 ayırma amaçlı metal organik kafes (MOF) içeren karışık matrisli membranlar: mikrogözenekli metal imidazolat kafes (MMIF) ve stronsiyum esaslı mof yapılar

    MAHDI AHMADI

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2016

    Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. ŞERİFE BİRGÜL ERSOLMAZ