Metal organik kafes yapısında kararlaştırılmış geçiş metal nanokümeleri ve fenol hidrojenlenmesindeki katalitik performansları
Transition metal nanoparticles stabilized by metal organic framework and catalytic performance in phenol hydrogenation
- Tez No: 483808
- Danışmanlar: DOÇ. DR. MEHMET ZAHMAKIRAN
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya, Chemistry
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2017
- Dil: Türkçe
- Üniversite: Yüzüncü Yıl Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 118
Özet
Bu tez çalışmasında, MIL-101 metal-organik kafes yapısında kararlaştırılmış rutenyum (Ru@MIL-101), rodyum (Rh@MIL-101) ve iridyum (Ir@MIL-101) nanokümeleri, aktive edilmiş MIL-101 yapısına Ru(cod)(cot), Rh(acac)3 ve Ir(cod)(MeCp) komplekslerinin gaz fazından infiltrasyonu ve daha sonra H2 ile indirgenmesi yoluyla hazırlanmıştır. Bu malzemelerin tanımlanması ileri analiz yöntemleri ile gerçekleştirilmiştir. Elde edilen bulgular bize izlenilen yöntem sonucu oluşturulan Ru, Rh ve Ir nanokümelerinin taşıyıcı malzemenin kristalliğini bozmadan MIL-101 yapısında oluştuklarını göstermiştir. Bu malzemelerin kataliz alanındaki uygulamaları fenolün seçici olarak siklohekzanon'a hidrojenlenme tepkimesinde etkinlik ve seçicilik yönünden incelenmiş ve en iyi katalitik performansı gösteren Ru@MIL-101 katalizörü, 323 K sıcaklık ve 5 bar başlangıç H2 basıncı altında suda gerçekleştirilen tepkimede yüksek etkinlik (TOF=29 mol siklohekzanon/mol Ru×saat), dönüşüm (>90%) ve seçicilikte (>90%) siklohekzanon oluşumunu sağlamıştır. Rh@MIL-101 ve Ir@MIL-101 katalizörleri ise aynı koşullar altında bu tepkime için düşük dönüşüm veya seçicilik göstermişlerdir. Ayrıca sülfonik asit fonksiyonelli MIL-101 (S-MIL-101) yapısında kararlı Rh nanokümeleri, kaynakçaya ilk kez bu çalışmamız ile kazandırılan yeni yöntem ile hazırlanarak suda gerçekleştirilen fenolün siklohekzanon'a hidrojenlenme tepkimesinde ılımlı koşullar altında (323 K, 5 bar başlangıç H2 basıncı) yüksek etkinlik (TOF=78 mol siklohekzanon/mol Rh×saat), %92 seçicilik ve %95 dönüşüm sağlamıştır.
Özet (Çeviri)
In this study, MIL-101 metal-organic framework stabilized ruthenium (Ru@MIL-101), rhodium (Rh@MIL-101) and iridium (Ir@MIL-101) nanoclusters were prepared via the gas-phase infiltration of Ru(cod)(cot), Rh(acac)3 and Ir(cod)(MeCp) complexes into activated MIL-101 followed by their H2 reduction. The characterization of these materials was done by the combination of multi-pronge techniques. The results of these analyses showed that the formation Ru, Rh and Ir nanoclusters at MIL-101 framework by preserving the crystallinity of the host material.The application of Ru@MIL-101, Rh@MIL-101 and Ir@MIL-101materials in catalysis in terms of activity and selectivity was investigated in the selective hydrogenation of phenol to cyclohexanone and the best catalytic performance was achieved by Ru@MIL-101. Ru@MIL-101 catalyst provided high activity (TOF=29 mole cyclohexanone/mol Ru×h), conversion (>90 %) and selectivity (>90 %) in the cyclohexanone production from the hydrogenation of phenol in water at 323 K and 5 bar initial H2 pressure. Rh@MIL-101 and Ir@MIL-101 catalysts showed low conversions or selectivities in this reaction under identical conditions. MIL-101 framework stabilized Rh nanoclusters were prepared in the cavities of sulfonic acid functionalized MIL-101 (S-MIL-101) by new method, which was for the first time imparted to the literature with this work, Rh@S-MIL-101 provided high activity (TOF= 78 mole cyclohexanone/mol Rh×h), selectivity (% 92) and conversion (% 95) in the hydrogenation of aqueous phenol to cyclohexanone under mild conditions (323 K, 5 bar initial H2 pressure).
Benzer Tezler
- MIL-101 metal organik kafes yapısı kararlı paladyum(0) nanokümeleri: Sentezi, tanımlanması ve amonyak-boranın metanoliz tepkimesindeki katalitik performanslarının incelenmesi
MIL-101 metal organic framework stabilized palladium(0) nanoclusters: Synthesis, characterization and investigation of their catalytic performance in the methanolysis of ammonia-borane
NURDAN CANER
Yüksek Lisans
Türkçe
2018
EnerjiVan Yüzüncü Yıl ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. MEHMET ZAHMAKIRAN
- Fumarat bazlı metal-organik kafes yapılarının sularda bulunan ilaç atıklarının gideriminde kullanılması
Use of fumarate based metal-organic frameworks for the removal of pharmaceutical wastes in water
BURCU SAYOĞLU KARADENİZ
Yüksek Lisans
Türkçe
2022
Kimya Mühendisliğiİstanbul Üniversitesi-CerrahpaşaKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. SELİN ŞAHİN SEVGİLİ
PROF. DR. ŞAHİKA SENA BAYAZİT
- Adsorption simulations of thiophene removal from LPG by MOFs
LPG'de bulunan tiyofenin MOF'larda adsorpsiyon simülasyonu
MASOUD TEYMOURFAMIANASL
Yüksek Lisans
İngilizce
2016
Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. MEHMET GÖKTUĞ AHUNBAY
- Antibakteriyel metal organik kafes yapıları içeren kitosan doku iskelelerinin üretimi ve karakterizasyonu
Production and characterization of chitosan scaffolds containing antibacterial metal organic frameworks
FERİHA ŞEVVAL ERSOY
Yüksek Lisans
Türkçe
2022
Kimya MühendisliğiAnkara ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. AYŞE KARAKEÇİLİ
DOÇ. DR. BERNA TOPUZ
- Metal organic framework (MOF) based mixed matrix membranes for Co2 separation: Microporous metal imidazolate framework (MMIF) and strontium-based mofs
Co2 ayırma amaçlı metal organik kafes (MOF) içeren karışık matrisli membranlar: mikrogözenekli metal imidazolat kafes (MMIF) ve stronsiyum esaslı mof yapılar
MAHDI AHMADI
Yüksek Lisans
İngilizce
2016
Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ŞERİFE BİRGÜL ERSOLMAZ