An experimental study on WGS catalysts: Relating performance under realistic feed with oxygen holding capacity
WGS katalizörleri üzerine deneysel bir çalışma: Gerçekçi besleme koşullarında elde edilen performans ile oksijen depolama kapasitesinin ilişkilendirilmesi
- Tez No: 527422
- Danışmanlar: PROF. DR. AHMET ERHAN AKSOYLU
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2018
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Boğaziçi Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
Yürütülen çalışma, hâlihazırda devam eden bir çalışmanın parçası olup PEM yakıt pilleri için H2 üretimi gerçekleştiren demo ölçekli yakıt işlemcilerinde kullanılmak üzere yüksek performanslı, buhar toleransına sahip ve parlayıcı olmayan su-gaz değişimi reaksiyonu (WGS) katalizörleri dizayn etmeyi ve geliştirmeyi amaçlamaktadır. Bu çalışma, IGA-MS analizi ile katalizörlerin oksijen depolama kapasitelerinin (OSC) saptanması için güvenilir bir metot geliştirilmesi üzerine odaklanmış ve katalizörlerin WGS aktiviteleri ile OSC'leri arasında bir bağlantı kurmayı amaçlamıştır. Bu bağlamda, Pt-Re-V/CeO2 katalizörleri hazırlanmış, karakterize edilmiş ve iki farklı gerçekçi besleme koşulunda ve 300, 350, 400 ve 450 °C sıcaklıklarda besleme hızının katalizör miktarına oranı 120,000 ml gcat-1h-1 olarak sabit tutularak test edilmiştir. Taze indirgenmiş ve kullanılmış katalizörler SEM, XPS, Raman Spectroscopy ve CO Chemisorption karakterizasyon metotları kullanılarak incelenmiştir. Katalitik testlerin sonuçları göstermektedir ki 1Pt-1Re-1V katalizörü diğerlerine göre daha iyi aktivite, kararlılık ve seçicilik göstermesi nedeniyle yakıt işlemcilerinde kullanılma potansiyeli yüksektir. Katalizörlerin OSC değerleri, IGA-MS üzerinden geliştirilen yeni metot ile iki gerçekçi besleme koşulu ve 350 °C altında besleme hızının katalizör miktarına oranı 40,000 ml gcat-1h-1 olarak sabit tutularak bulunmuştur. En iyi aktivite gösteren katalizör için 400 ve 450 °C'de ek testler gerçekleştirilmiştir. WGS performans testleri sonuçları ile OSC ölçümleri birlikte değerlendirildiğinde görülmektedir ki WGS performansı üzerinde belirleyici etkisi olan iki tip OSC değeri mevcuttur, yapısal OSC (S-OSC) ve efektif OSC (E-OSC). S-OSC ölçümlerinde saptanan yüzey gruplarının, özellikle de reaktif karışım katalizör ile ilk temas ettiğinde, su aktivasyonu için önemli bir rolü olduğu gözlemlenmiştir. Fakat yüzey konsantrasyonları ve redoks mekanizması stabil bir hal aldığında, E-OSC, WGS aktivitesini etkileyen birincil etken konumuna gelmiştir.
Özet (Çeviri)
The present work is a part of an ongoing study aiming to design and develop high performance, steam tolerant, non-pyrophoric WGS catalyst(s) to be used in a demo-scale fuel processor (DFP) producing PEM grade hydrogen for PEM fuel cells. The current work mainly focuses on developing a reliable methodology for determination of oxygen storage capacity (OSC) of the catalysts through the use of operando IGA-MS analysis; and establishing a relation between WGS activity and OSC. In this context, Pt-Re-V/CeO2 catalysts were prepared, characterized and tested in WGS performance tests for two realistic feed compositions at 300, 350, 400 and 450 °C for fixed GHSV at 120,000 ml gcat-1 h-1. The freshly reduced and spent samples were characterized by SEM, XPS, Raman spectroscopy and CO Chemisorption. The results of the catalytic tests indicated that 1Pt-1Re-1V sample having superior performance may be a great candidate to be used in a fuel processor with its high activity, selectivity and stability. The OSC values of the samples were determined through a novel operando IGA-MS methodology under two realistic feed compositions at 350 °C by fixed GHSV as 40,000 ml gcat-1 h-1. Additional OSC tests were also conducted at 400 and 450 °C over the sample having superior performance. The combined evaluation of WGS performance and operando OSC results point out that; there are two types of OSCs, structural (S-OSC) and effective (E-OSC), having prominent effect on WGS performance; increasing reaction temperature was found to have a negative effect on E-OSC; and the surface groups determined in S-OSC measurements have significant roles, especially at the time when reactive mixture first contacts the catalyst, in water activation, while, after surface concentrations and redox mechanism reach steady state, E-OSC becomes the primary factor affecting WGS activity.
Benzer Tezler
- İzmir'de bazı yolların kapatılarak yaya bölgeleri oluşturma da kent peyzajını geliştirme açısından yeniden planlanması üzerinde araştırmalar
Başlık çevirisi yok
BAHAR TÜRKYILMAZ
Yüksek Lisans
Türkçe
1985
Şehircilik ve Bölge PlanlamaEge ÜniversitesiŞehir ve Bölge Planlama Ana Bilim Dalı
- Eksternal etmoidektomiler
Başlık çevirisi yok
ERCÜMENT AKMAN
Tıpta Uzmanlık
Türkçe
1987
Kulak Burun ve BoğazGazi ÜniversitesiKulak Burun Boğaz Ana Bilim Dalı
PROF.DR. NECMETTİN AKYILDIZ
- Kuyruk modelleri ve analizi üzerine bir uygulama
Başlık çevirisi yok
DİDEM ÖZPULAT
Yüksek Lisans
Türkçe
1985
İstatistikEge ÜniversitesiBilgisayar Bilimleri ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. FİKRET İKİZ
- Süt formüllerinin tüketim uygulamaları ve süt formüllerinin C vitamini içeriği ile pH değerleri
Başlık çevirisi yok
GÖNÜL VAROL
Yüksek Lisans
Türkçe
1986
Besin Hijyeni ve Teknolojisiİstanbul ÜniversitesiÇocuk Gelişimi Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. TÜRKAN KUTLUAY