High throughput screening of mof membranes and mof/polymer mixed matrix membranes: Best materials for flue gas separation
Mof membranların ve mof/polimer karışık yataklı membranların yüksek çatılı hesaplaması: Baca gazı ayırımı için en iyi malzemeler
- Tez No: 593251
- Danışmanlar: PROF. DR. SEDA KESKİN AVCI
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2019
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Koç Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya ve Biyoloji Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 89
Özet
Membran-temelli gaz ayırımları için en iyi metal organik yapıları (MOF) seçmek önemli bir zorluk haline gelmeye başlamıştır, çünkü sentezlenmiş MOF sayısı olağanüstü bir şekilde artmaktadır. Bu tezde, membran-temelli baca gazı ayırımında membran olarak ya da karışık yataklı membran içerisinde (MMM) dolgu olarak kullanılacak en iyi MOF malzemelerini belirlemek için yüksek çıktılı hesaba dayalı moleküler benzetim yöntemleri kullanılmıştır. Tezin ilk kısmında karbondioksit (CO2) ve nitrojen (N2) gazının 3806 MOF'daki adsorpsiyon ve difüzyon özelliklerini değerlendirmek için Grand Canonical Monte Carlo (GCMC) ve Moleküler Dinamik (MD) simülasyonları uygulanmıştır. Bu veri kullanılarak, MOF membranların gaz seçicilikleri ve geçirgenlikleri tahmin edilmiş ve bunlar geleneksel membranlar olan polimerler ve zeolitler ile kıyaslanmıştır. CO2/N2 seçiciliği için >350 ve CO2 geçirgenliği için >106 Barrer koşulunu sağlayan en yüksek performanslı MOF membranları belirlenmiştir. En iyi MOF'ların potansiyellerini göstermek için bu malzemeler üzerinde üçlü CO2/N2/H2O gaz karışımı simülasyonları uygulanmıştır. Sonuçlar su buharının varlığında hem CO2/N2 seçiciliğinin hem de CO2 geçirgenliğinin düştüğünü göstermektedir. Tezin ikinci kısmında, karışık yataklı membranlarda (MMM) destekleyici bir katman olarak MOF'ların performanslarını değerlendirmek amacıyla 7822 sentezlenmiş MOF'un CO2 ve N2gazlarının seçicilik ve geçirgenliği moleküler simülasyonlar aracılığıyla hesaplanmıştır. Bu veri daha sonrasında 14 farklı polimerin deneysel olarak raporlanan gaz geçirgenlikleri ile teorik bir model kullanılarak birleştirilmiştir. Bunun sonucunda 109508 farklı MOF-dolgulu MMM'nin CO2 geçirgenlikleri ve CO2/N2 seçicilikleri hesaplanmıştır. Oldukça geçirgen olan polimerlerin CO2/N2 ayırma performansını önemli bir şekilde geliştiren 50 en iyi MOF belirlenmiş ve onların pratik uygulama koşullarında ikili CO2/N2 karışımının ayırımındaki performansları incelenmiştir. Sonuçlar birçok metal organik yapının (MOF) baca gazı ayırımı için karışık yataklı membranlarda dolgu olarak kullanıldığı zaman hem gaz geçirgenliğini hem de seçiciliği önemli ölçüde geliştirdiğini gösterilmiştir. Bu çalışma ile, baca gazı ayırımında gelecekte deneysel çalışmalarda incelemek için saf membran olarak ya da MMM'lerde dolgu olarak kullanılabilecek MOF sayısı sayısı binlerden onlara indirilmiştir. Tez boyunca, MOF'ların hani özeliklerinin onları en iyi performansa götürdüğünü anlamak için MOF yapısı ve membran performansı arasındaki ilişki de ayrıca incelenmiştir.
Özet (Çeviri)
It has become a significant challenge to select the best metal organic frameworks (MOFs) for membrane-based gas separations because the number of synthesized MOFs is growing exceptionally fast. In this thesis, high-throughput computational screening was used to identify the top MOFs used as pure membranes or fillers in polymer membranes for flue gas separation. Firstly, grand canonical Monte Carlo and molecular dynamics simulations were performed to assess adsorption and diffusion properties of CO2 and N2 in 3806 different MOFs. Using this data, selectivities and permeabilities of MOF membranes were predicted and compared with those of conventional membranes, polymers and zeolites. The best performing MOF membranes offering CO2/N2 selectivity>350 and CO2 permeability>106 Barrer were identified. Ternary CO2/N2/H2O mixture simulations were performed for the top MOFs to unlock their potential under industrial operating conditions and results showed that the presence of water decreases both the CO2/N2 selectivity and CO2 permeability of MOF membranes. Secondly, molecular simulations were also performed to calculate CO2 and N2 permeabilities of 7822 synthesized MOFs with the aim of evaluating their performances as fillers in mixed matrix membranes (MMMs). This data was then combined with the experimentally reported gas permeability data of 14 different polymers using a theoretical permeation model. As a result, CO2 permeabilities and CO2/N2 selectivities of 109508 different types of MOF-based MMMs were estimated. The top 50 MOFs that significantly improve CO2/N2 separation performances of highly permeable polymers were identified and their potentials for separation of binary CO2/N2 mixture were examined at practical operating conditions. Results showed that several MOFs offer significant improvements both in the gas permeability and selectivity of polymers when used as fillers in MMMs for flue gas separation. As a result of this stepwise screening procedure, the number of promising MOFs to be investigated for flue gas separation in future experimental studies was narrowed down from thousands to tens. Throughout the thesis, the MOF structure-membrane performance relations were also investigated to understand which properties of MOFs lead to the greatest promise for flue gas separation.
Benzer Tezler
- Combining molecular simulations and machine learning to unlock gas separation performances of MOFs and MOF-based composites
MOFlarin ve MOF temelli kompozitlerin gaz ayırma performanslarının açığa çıkarılmasi amacıyla moleküler simülasyon ve makine öğrenmesinin birleştirilmesi
HİLAL DAĞLAR HARMAN
Doktora
İngilizce
2024
Kimya MühendisliğiKoç ÜniversitesiKimya ve Biyoloji Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. SEDA KESKİN AVCI
- Assessing gas separation performances of COF membranes, COF/polymer MMMs, and dual filler-incorporated polymer membranes via high-throughput computational screening
Başlık çevirisi yok
SENA AYDIN
Yüksek Lisans
İngilizce
2023
Kimya MühendisliğiKoç ÜniversitesiHesaplamalı Bilimler ve Mühendislik Ana Bilim Dalı
PROF. DR. SEDA KESKİN AVCI
- High-throughput computational screening of MOFs for ethane and methane purification
Etan ve metan saflaştırma süreçlerinde kullanılmak üzere metal-organik gözenekli yapılarin gaz ayırma performansının kapsamlı hesaplamalı taraması
ÇİĞDEM ALTINTAŞ
Doktora
İngilizce
2020
Kimya MühendisliğiKoç ÜniversitesiMühendislik Bilimleri Ana Bilim Dalı
PROF. DR. SEDA KESKİN AVCI
- Computational screening of metal-organic frameworks for acetylene and hydrogen separations
Metal-organik çerçevelerin hesaplamalı taraması asetilen ve hidrojen ayrımı
AYDA NEMATI VESALI AZAR
Yüksek Lisans
İngilizce
2018
Kimya MühendisliğiKoç ÜniversitesiKimya ve Biyoloji Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. SEDA KESKİN AVCI
- Separation performance of MOF adsorbents and membranes: Effect of charge equilibration methods
MOF adsorban ve membranlarının ayırma performansları: Yük dengeleme metodlarının etkileri
ÖZGE KADIOĞLU
Yüksek Lisans
İngilizce
2018
KimyaKoç ÜniversitesiKimya ve Biyoloji Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. SEDA KESKİN AVCI