Metal nanopartikül formunda aktif merkeze sahip monodispers-gözenekli oksidasyon katalizörlerinin sentezi ve benzil alkol oksidasyonunda kullanımı
Synthesis of monodispers-porous oxidation catalysts carrying active centers in the form of metal nanoparticles and their usage in benzyl alcohol oxidation
- Tez No: 593846
- Danışmanlar: PROF. DR. SÜLEYMAN ALİ TUNCEL, DR. KADRİYE ÖZLEM HAMALOĞLU
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2019
- Dil: Türkçe
- Üniversite: Hacettepe Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 99
Özet
Tez kapsamında, benzil alkol oksidasyonunda kullanılmak üzere metal nanopartikül aktif merkezli eş boyutlu-gözenekli oksidasyon katalizörleri geliştirilmiştir. Öncelikle destek malzemesi olarak kullanılacak olan eş boyutlu-gözenekli CeO2 mikroküreler sol-jel kalıplama yöntemi ile sentezlenmiştir. Yapılan türevlendirmelerin ardından CeO2 mikrokürelere oksidasyon potansiyeli olan Pd nanopartiküllerin immobilizasyonu gerçekleştirilmiştir. Son kısımda ise Pd nanopartikül immobilize edilmiş CeO2 mikrokürelerin benzil alkol oksidasyonunda katalizör olarak kullanılabilirliği incelenmiştir. Sentezlenen katalizörün boy dağılımı ve morfolojisi taramalı elektron mikroskobu (SEM) ile alınan görüntülerle, Pd nanopartiküllerin boyutu ve morfolojisi ise geçirimli elektron mikroskobu (TEM) ile alınan görüntülerle belirlenmiştir. Gözenek boyutu ve özgül yüzey alanları azot adsorpsiyon/desorpsiyon deneyleriyle (BET) ölçülmüştür. X-ışınları kırınım spektroskopisi (XRD) analizi yardımıyla kristal yapı hakkında bilgi edinilmiştir. Enerji saçılımlı X-ışını spektroskopisi (EDX) analizi ile yüzey bileşimleri analiz edilmiştir. Benzil alkol oksidasyon deneylerinde destek malzemesinin gözeneklilik özelliklerinin, Pd nanopartiküllerin immobilizasyon şeklinin, Pd miktarının, katalizör miktarının, başlagıç benzil alkol ve oksidasyon ajanı derişimlerinin katalitik performans üzerindeki etkileri incelenmiştir. Yapılan deneyler sonucunda en yüksek katalitik aktiviteye sahip olan katalizörün 550 °C kalsine edilmiş CeO2 mikroküreler ile, türevlendirilmede polietilenimin (PEI) kullanılarak, ve ağırlıkça %10 Pd nanopartikül yüklemesi ile sentezlendiği bulunmuştur (Pd@PEI@CeO2). Bu katalizörle yapılan benzil alkol oksidasyon deneyleri sonucunda en yüksek % 84,78 benzil alkol dönüşümü ve % 91,91 benzaldehit seçiciliği elde edilmiştir. Tez kapsamında son olarak Pd@PEI@CeO2 (%10 Pd) katalizörünün tekrar kullanılabilirliği test edilmiştir. Pd@PEI@CeO2 (%10 Pd) katalizörü ile art arda yapılan 5 deney sonunda benzil alkol dönüşümü % 78,23 ve benzaldehit seçiciliği % 83,24 olmuştur. Bu sonuçlar, geliştirilen katalizörün benzil alkol oksidasyonunu yüksek dönüşüm ve yüksek seçicilikle gerçekleştirdiğini ve tekrar kullanılabilirliğini göstermektedir.
Özet (Çeviri)
In the scope of the thesis, monodisperse-porous oxidation catalysts carrying active centers in the form of metal nanoparticles were developed in order to be used in benzyl alcohol oxidation. Firstly, monodisperse-porous CeO2 microbeads which will be used as support material were synthesized by sol-gel templating method. Pd nanoparticles with oxidation potential were immobilized onto the derivatized CeO2 microbeads. In the following step, the usability of Pd nanoparticle immobilized CeO2 microbeads in the benzyl alcohol oxidation as a catalyst was examined. Surface morphology and size distribution of the catalyst were analyzed by scanning electron microscopy (SEM). Surface morphology and size distribution of the Pd nanoparticles were analyzed by transmission electron microscope (TEM). The pore size distribution and specific surface areas were determined by using the nitrogen adsorption/desorption method (BET). Crystal structure was investigated with X-ray diffraction method (XRD) and finally the surface atomic compositions were investigated by energy dispersive X-ray spectroscopy (EDX). In the benzyl alcohol oxidation experiments, the effect of porous structure of support material, the immobilization path of Pd nanoparticles, Pd nanoparticle content of catalyst, catalyst amount, initial benzyl alcohol concentration and oxidizing agent (TBHP) concentration on the catalytic performance were investigated. As a result, the catalyst (Pd@PEI@CeO2 (%10 Pd) having the highest catalytic activity was synthesized by using CeO2 microbeads calcined at 550 oC and derivatized with PEI and includes % 10 paladium by weight. The highest benzyl alcohol conversion and benzaldehyde selectivity were obtained with Pd@PEI@CeO2 (%10 Pd) catalyst as % 84.78 and % 91,91, respectively. Reusability of the Pd@PEI@CeO2 (%10 Pd) catalyst was tested and benzyl alcohol conversion and benzaldehyde selectivity at the end of the 5 cycles were found as % 83,24 and % 78,23, respectively. These results show that the developed catalyst performs benzyl alcohol oxidation with high conversion and high selectivity and is reusable.
Benzer Tezler
- Determination of nanotoxicological effects of silver (Ag0) and aluminium (Al0) nanoparticles on microbial community structure in activated sludge
Gümüş (Ag0) ve aluminyum (Al0) nanoparçacıklarının aktif çamurdaki mikrobiyal yapıya olan nanotoksikolojik etkilerinin belirlenmesi
ELİF BUKET PARLAK
Yüksek Lisans
İngilizce
2013
Mühendislik Bilimleriİstanbul Teknik ÜniversitesiNanobilim ve Nanomühendislik Ana Bilim Dalı
PROF. DR. İSMAİL KOYUNCU
- Electrospun composite nanofibers with metal/metal oxidenanoparticles
Metal/metal oksit nanopartikül içerikli elektroeğrilmiş nanolif üretimi
HAVVA BAŞKAN
Doktora
İngilizce
2021
Polimer Bilim ve Teknolojisiİstanbul Teknik ÜniversitesiTekstil Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. HALE KARAKAŞ
- Akıllı hidrojel ve kompozitlerin içerisinde metal nanopartiküllerin hazırlanması ve bunların hidrojen üretiminde kullanılması
Preparation of metal nanoparticles within smart hydrogel and its composites and their use in hydrogen production
ALPER ÖMER YAŞAR
Yüksek Lisans
Türkçe
2013
EnerjiÇanakkale Onsekiz Mart ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. NURETTİN ŞAHİNER
- Synthesis of chitosan and titanium dioxide based plasmonic catalysts for the catalytic reduction of phenolic compounds
Fenolik bileşiklerin katalitik olarak indirgenmesinde kullanılmak üzere kitosan ve titanyum dioksit destekli plazmonik katalizör sentezi
GÖKÇE ERDEM
Yüksek Lisans
İngilizce
2017
Kimya MühendisliğiHacettepe ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. HÜLYA YAVUZ ERSAN
- Fonksiyonel tekstiller geliştirmek amacıyla metal oksit nanoyapıların sentezlenmesi ve kumaşlara uygulanması
Synthesis of metal oxide nanostructures and application to fabric surfaces towards development of functional textiles
MERVE KÜÇÜK
Doktora
Türkçe
2020
Mühendislik Bilimleriİstanbul Teknik ÜniversitesiMalzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. MUSTAFA LÜTFİ ÖVEÇOĞLU