Geri Dön

Development of methanol production catalysts from synthesis gas obtained from coal gasification

Kömürün gazlaştırılması sonucu elde edilen sentez gazından metanol üretim katalizörlerinin geliştirilmesi

  1. Tez No: 691722
  2. Yazar: ŞİRİNGÜL AY
  3. Danışmanlar: PROF. DR. MURAT ÖZDEMİR, PROF. DR. MEHMET MELİKOĞLU
  4. Tez Türü: Doktora
  5. Konular: Enerji, Kimya, Kimya Mühendisliği, Energy, Chemistry, Chemical Engineering
  6. Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
  7. Yıl: 2021
  8. Dil: İngilizce
  9. Üniversite: Gebze Teknik Üniversitesi
  10. Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
  11. Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
  12. Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
  13. Sayfa Sayısı: 98

Özet

Bu tez çalışması üç farklı bölümden oluşmaktadır. İlk bölümde, CuO/ZnO/Al2O3/MgO-Cr ve -Mn içeren katalizörler sentezlendi. 250, 300, 350 ve 450 °C sıcaklıkta kalsine edilen katalizörler XRD, BET, H2-TPR ve H2-TGA ile incelendi. Kalsinasyon sıcaklığı arttıkça kristal boyutunda artış ve BET yüzey alanında azalma gözlemlendi. En uygun H2 tüketim değeri olan %52, 350 °C sıcaklıkta kalsine edilen CuO/ZnO/Al2O3/MgO-Mn katalizöründe tespit edildi. İkinci bölümde, Mg ve Cr katkılı Cu-esaslı katalizörler sentezlendi. 450°C sıcaklıkta kalsine edilen katalizörler XRD, BET, H2-TPR, H2-TGA ve TPAD-TGA ile incelendi. Mg ve Cr katkıları daha küçük CuO kristallerinin oluşmasına sebep oldu ve CuO yayılımını geliştirerek katalizör yüzey alanını artırdı. Ayrıca, Cr katalizörlerin kullanım ömrünü uzattı. %6,4 mol Cr içeren katalizör %83,5 metanol seçiciliği ve 14,2 g metanol üretimi göstererek diğer katalizörler içerisinde en yüksek performansı sergiledi. Son bölümde, farklı oranlarda Cr ve/veya Mg içeren Cu/ZnO/Al2O3 katalizörler sentezlendi. 350 °C sıcaklıkta kalsine edilen katalizörler BET, XRD, H2-TGA ve H2-TPR ile analiz edildi. Sentezlenen katalizörlerin katalitik aktivitesi, seçiciliği ve aktivitesini kaybetme hızları 270 °C ve 30 MPa'da 144 saat boyunca test edildi. Mg veya Cr'nin katalizör kompozisyonuna eklenmesi metanol üretimini azaltırken Mg ve Cr'nin eş zamanlı olarak eklenmesi metanol üretimini artırdı. 144 saatlik reaksiyon süresinde Mg:Cr mol oranı 2:1 ve 1:1 olan katalizörler sırasıyla en yüksek değer olan %97,7 ve %98,3 metanol seçiciliği ve 0,53 ile 0,52 gtoplam metanol üretimi·gkatalizör-1∙s-1 zamana bağlı metanol üretim verimi gösterdi. Cr içermeyen katalizörler hızlı bir şekilde aktivitesini kaybetti. Mg ve Cr içeren katalizörlerin aktivitesini kaybetme hızları sinüs eğrisine benzer bir eğilim sergiledi ve kendi kendine tekrar aktif olabilme özelliği gösterdi.

Özet (Çeviri)

The thesis is composed of three main parts. In the first part, CuO/ZnO/Al2O3/MgO-Cr and -Mn catalysts were synthesized. The catalysts calcined at 250, 300, 350 and 450 °C were characterized by XRD, BET H2-TPR and H2-TGA. Increasing the calcination temperature crystallite size increased and BET surface area decreased. The optimum H2 consumption value of 52% was obtained with CuO/ZnO/Al2O3/MgO-Mn catalyst calcined at 350 °C. In the second part, Cu-based catalysts synthesized by addition of Mg and Cr. Catalysts calcined at 450°C were examined by XRD, SEM, BET, H2-TPR, H2-TGA and TPAD-TGA. Addition of Mg and Cr caused formation of smaller CuO crystallite size, and increased surface area of catalysts by improving dispersion of CuO. Cr also prolonged the shelf life. The catalyst containing 6.4 mol % Cr gave 14.2 g methanol production which was the highest among other synthesized catalysts. In the last part, Cu/ZnO/Al2O3 catalysts which had different amount of Cr and/or Mg were synthesized. After calcination at 350 °C, catalysts were analyzed by BET, XRD, H2-TGA and H2-TPR. Catalytic activity, selectivity and deactivation rates of synthesized catalysts were tested at 270 °C and 30 MPa for 144 h. Mg or Cr addition to the catalyst formulation reduced the methanol productivity whereas the co-addition of Cr and Mg increased the methanol productivity. At 144 h reaction time, catalysts with Mg:Cr molar ratios of 2:1 and 1:1 had the highest methanol selectivities and methanol weight time yields of 97.7 and 98.3%, and 0.53 and 0.52 gtotal methanol production·gcatalyst-1·h-1, respectively. The catalysts without Cr promoter deactivated rapidly. Deactivation rates of Mg and Cr co-promoted catalysts followed a sinusoidal trend and exhibited self-regenerative characteristics.

Benzer Tezler

  1. Potasyum ve çinko metallerinin TiO2 destekli demir katalizörüne eklenmesinin Fischer tropsch sentezi ile hafif olefin üretimine etkilerinin araştırılması

    Study of effects of potassium and zinc metals on TiO2 supported iron catalysts for production of light olefins by Fischer tropsch synthesis

    UTKU BURGUN

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2019

    Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. HASAN CAN OKUTAN

  2. Gazlaştırma yoluyla elde edilen sentez gazından kimyasal üretimine yönelik proses simülasyonu

    A process simulation for the production of chemicals from synthesis gas obtained by gasification

    OĞUZ ALP KURUCU

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2020

    Enerjiİstanbul Teknik Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. HASAN CAN OKUTAN

  3. A study on catalytic dimethyl ether production from synthesis gas with CO2

    CO2 iceren sentez gazından dimetil ether üretimi

    NECDET SEMİH ALTINSOY

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2020

    Kimya MühendisliğiBoğaziçi Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. AHMET KERİM AVCI

    PROF. DR. ZEYNEP İLSEN ÖNSAN

  4. Development of bifunctional catalyst for the single-step synthesis of dimethyl ether

    Tek basamakta dimetil eter sentezi için çift fonksiyonlu katalizör geliştirilmesi

    MEHMETALİ İLKER ŞENER

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2019

    Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. NAİME ASLI SEZGİ

    PROF. DR. TİMUR DOĞU

  5. Su buharı ile modifiye edilen H-25M-S katalizörlerle MTBE sentezi

    Başlık çevirisi yok

    ALPER SARIOĞLAN

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    1998

    Kimya Mühendisliğiİstanbul Teknik Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. AYŞE ERDEM-ŞENATALAR