Dimethyl ether production from synthesis gas with bifunctional catalyst mixtures
Çift fonksiyonlu katalizör karışımları ile sentez gazından dimetil eter üretimi
- Tez No: 764534
- Danışmanlar: PROF. DR. NAİME ASLI SEZGİ, PROF. DR. TİMUR DOĞU
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2022
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 108
Özet
Son zamanlarda artan enerji talebi nedeniyle dünyadaki ham petrol rezervlerinin tükenmesi ve dünya genelinde ciddi hava kirliliğinin olması nedeniyle alternatif temiz yakıtlar üzerine çalışmalar artmıştır. Dimetil eter (DME), bu nedenle, sıkıştırma ateşlemeli motorlarda mükemmel bir temiz yakıt alternatifi olarak araştırılmaktadır. DME sentez gazından doğrudan ve dolaylı olmak üzere iki farklı yöntemle üretilebilir. Son zamanlarda sentez gazından DME üretiminde doğrudan yöntem önem kazanmıştır. Sentez gazından doğrudan DME sentezinde, metanol sentezi ve metanol dehidrasyonu aynı reaktördeki iki işlevli bir katalizör yatağında eşzamanlı olarak meydana gelir. Ayrıca, metanol sentezi aşamasındaki termodinamik sınırlamaların büyük ölçüde üstesinden gelinerek çok daha yüksek bir verim ve dolayısıyla süreç ekonomisinde önemli bir gelişme sağlanır. Mezogözenekli silika aerojel desteği sentezlenmiştir. Silikotungstik asit (STA), tungstofosforik asit (TPA) ve hem STA hem de alümina (Al) emdirme yöntemi kullanılarak bu desteğe yüklenmiştir. Sentezlenen materyali karakterize etmek için nitrojen fizyosorpsiyon tekniği, X-ışını kırınım ölçeri, Termogravimetrik analizör, ve dağınık yansıma kızılötesi Fourier dönüşüm spektroskopisi kullanılmıştır. Termodinamik analize göre çalışma basıncı ve sıcaklığı sırasıyla 50 bar ve 275 ℃ seçilmiştir. CO/H2 molar oranı 1/1'dir. Aktivite testleri bu koşullar altında yüksek basınçlı sabit yataklı bir reaktörde gerçekleştirilmiştir. Sentezlenen tüm katalizörler, ticari metanol sentez katalizörü ile fiziksel olarak karıştırılmıştır. Sol-jel sentez yöntemi, mezogözenekli yapıyı gösteren H3 tipi histerezis döngüleri ile Tip IV izotermleri sergileyen silika aerojel destek malzemesini oluşturmak için kullanılmıştır. SA'nın çok noktalı BET yüzey alanı 793±14,1 m2/g, BJH desorpsiyon ortalama gözenek çapı 10.9±0.4 nm ve BJH desorpsiyon kümülatif gözenek hacmi 3.44±0.09 cm3/g'dır. Tip IV'e karşılık gelen izoterm tipi aynı kalırken, SA desteğine yüklenen metal histerezis döngüsünü H1 olarak değiştirmiştir. DME üretimi üzerinde tekrarlanabilirlik testleri için fiziksel olarak karıştırılmış ticari metanol sentezi ve ticari alümina katalizörleri kullanılmıştır. DME seçiciliği, ticari katalizör karışımında %50,9'dur. SA destek malzemesine yüklenen STA miktarının ağırlıkça %10'dan %35'e artmasıyla DME seçiciliğinin arttığı gözlenmiştir. DRIFTS sonuçları, STA miktarının arttırılmasının Brønsted asit bölgelerinde bir artışa neden olduğunu ve bunun da DME seçiciliğinde bir artışa neden olduğunu göstermektedir. Sentezlenen katalizörler arasında SA-35STA, %66,1'lik CO dönüşümü ile %50,6'lık en yüksek DME seçiciliğini vermiştir. Sentezlenen tüm katalizörlerde en yüksek DME verimi SA-35STA katalizörü ile %33,5 olarak bulunmuştur. SA-35STA'nın MSC ile birlikte doğrudan DME sentezi için uygun bir katalizör adayı olduğu gözlemlenmiştir.
Özet (Çeviri)
In recent times, studies on alternative clean fuels have increased due to the depletion of crude oil reserves in the world because of increasing energy demand and the worldwide existence of severe air pollution. Dimethyl ether (DME) is, therefore, being investigated as an excellent clean fuel alternative in compression-ignition engines. DME can be produced from synthesis gas by two different methods, direct and indirect. Recently, the direct method has gained importance in the production of DME from syngas. In direct DME synthesis from the syngas, methanol synthesis and methanol dehydration occur simultaneously in a bifunctional catalyst bed in the same reactor. Moreover, the thermodynamic limitations in the methanol synthesis stage are substantially overcome, resulting in a much higher yield and, thus, a significant improvement in the process economy. Mesoporous silica aerogel support was synthesized. Silicotungstic acid (STA), tungstophosphoric acid (TPA), and both STA and alumina (Al) were loaded into this support using the impregnation method. Nitrogen physisorption technique, X-ray diffractometer, Thermogravimetric analyzer, and Diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy were used to characterize the synthesized material. According to thermodynamic analysis, operating pressure and temperature were selected 50 bar and 275 ℃, respectively. The CO/H2 molar ratio was 1/1. Activity tests were performed under these conditions in a high pressure fixed bed reactor. All synthesized catalysts were physically mixed with the commercial methanol synthesis catalyst. Sol-gel synthesis method was used to create silica aerogel support material that displayed Type IV isotherms with H3 type hysteresis loops, indicating mesoporous structure. The SA had a multipoint BET surface area of 793±14.1 m2/g, BJH desorption average pore diameter of 10.9±0.4 nm, and BJH desorption cumulative pore volume of 3.44±0.09 cm3/g. While the isotherm type remained the same, corresponding to Type IV, the metal loading into SA support changed the hysteresis loop to H1. Physically mixed commercial methanol synthesis and commercial alumina catalysts were used for repeatability tests on DME production. DME selectivity was 50.9% in the commercial catalyst mixture. It was observed that the DME selectivity increased with the increase of the amount of STA loaded on the SA support material from 10% to 35% by weight. The DRIFTS results demonstrate that increasing the amount of STA caused an increase in Brønsted acid sites, which also resulted in an increase in DME selectivity. Among the synthesized catalysts, SA-35STA yielded the highest DME selectivity of 50.6% with the CO conversion of 66.1%. The highest DME yield in all synthesized catalysts was found to be 33.5% with the SA-35STA catalyst. It was observed that SA-35STA together with MSC is a suitable catalyst candidate for direct DME synthesis.
Benzer Tezler
- Dimethyl ether from synthesis gas over bifunctional hybrid catalyst mixtures
İki fonksiyonlu hibrit katalizör karışımları kullanarak sentez gazından dimetil eter üretimi
AYŞEGÜL BAYAT
Yüksek Lisans
İngilizce
2013
Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Bölümü
PROF. DR. TİMUR DOĞU
- Development of bifunctional catalyst for the single-step synthesis of dimethyl ether
Tek basamakta dimetil eter sentezi için çift fonksiyonlu katalizör geliştirilmesi
MEHMETALİ İLKER ŞENER
Yüksek Lisans
İngilizce
2019
Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. NAİME ASLI SEZGİ
PROF. DR. TİMUR DOĞU
- Atık polietilentereftalattan özel blok kopolimerler ve çevre dostu alkid reçine üretimi
Production of special block copolymers and environmental friendly alkyd resins from PET wastes
OĞUZ MECİT
- Direct synthesis of dimethyl ether (DME) from synthesis gas using novel catalysts
Yeni katalizörler kullanarak doğrudan sentez gazından dimetil eter (DME) üretimi
AYÇA ARINAN
Yüksek Lisans
İngilizce
2010
Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Bölümü
PROF. DR. TİMUR DOĞU
YRD. DOÇ. DR. DİLEK VARIŞLI
- Intensified dimethyl ether production from synthesis gas with CO2
CO2 içerikli sentez gazından yoğunlaştırılmış dimetil eter üretimi
NUSRET FURKAN ÖZTÜRK
Yüksek Lisans
İngilizce
2019
Kimya MühendisliğiBoğaziçi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. AHMET KERİM AVCI
