A machine learning model to guide the synthesis of supported palladium catalysts
Başlık çevirisi mevcut değil.
- Tez No: 823792
- Danışmanlar: PROF. DR. ALPER UZUN
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2023
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Koç Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya ve Biyoloji Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 453
Özet
Destekli Pd katalizörleri petrokimya, ilaç ve otomotiv sektörlerinde sıkça kullanılmaktadır. Pd katalizörleri, olağanüstü performanslar elde etmek için harika bir fırsat olarak görünse de, bu malzemelerin yüksek maliyeti, katalizörleri tasarlamanın verimli yollarını araştırmayı çok önemli hale getiriyor. Bu katalizörlerin yapıya duyarlı reaksiyonlarda sıkça kullanıldığı bilinmektedir. Reaksiyonların yapıya duyarlı doğası araştırmacılar için Pd parçaçık boyutu ile oynayarak daha iyi performansları elde etme fırsatı oluşturmaktadır. Metal parçacık boyutu büyük oranda sentez koşullarına bağlıdır, fakat sentez parametrelerinin etkisini tanımlamak yüksek sayıda değişken olması ve prosedürlerin karmaşıklığı sebebiyle oldukça zordur. Bu tezde, metal parçacık boyutu ve sentez koşulları arasındaki ilişki makine öğrenmesi (ML) ile araştırılmış ve destekli Pd katalizörlerinin yüksek aktivitesi çalışılmıştır. Tezin ilk kısımında, hesaplamalı ve deneysel çalışmaların metodolojisi verilmiştir. Öncelikle, destekli Pd katalizörleri üzerine yapılan, 2000-2023 yılları arasında yayınlanmış çalışmalar literatürden toplanmıştır. Toplanan veri toplamda 1543 veri noktası içerir ve bunların 1322 tanesi modelde kullanılmıştır. Sentez yöntemi, metal yükleme, destek, destek yüzey alanı (SSA), öncü, çözücü, çözücü pH'ı, destek maddesinin sıfır yük noktası (PZC) ve destek kalsinasyon/kalsinasyon/indirgeme koşulları katalizör hazırlama parametreleri olarak seçilmiştir. Pd dağılım ve parçaçık boyutu verileri de toplanmış ve hedef değişken olarak kullanılmıştır. Verinin ön-analizinde, parametreler arası ilişkiler, onların hedef değişkenler ile bireysel ilişkisi ve literatürdeki tercihler tartışılmıştır. İkinci kısımda 5 katlamalı çapraz doğruma ile rassal orman regresyonu modelini RStudio'da kullanarak oluşturulan dağılım ve parçacık boyutu tahmin modelleri sunulmuştur. Model, istenilen metal parçacık boyutuna ya da dağılıma ulaşmak için gerekli sentez koşullarına karar vermeyi sağlamaktadır. Tahmin modelleri oluşturulduktan sonra, katalizörler sentezlenmiş ve bunların metal dağılımı, CO kimyasal adsorpsiyon deneyleri yoluyla ölçülmüştür. Tahmin modelleri, deneysel sonuçları tahmin etmek için kullanılmış ve modellerin doğruluğu tartışılmıştır. Burada sunulan makine öğrenimi modelleri, herhangi bir hedef reaksiyon için istenen yapılara sahip desteklenen Pd katalizörlerinin sentezine yönelik deneysel çabaları yönlendirmek için geniş bir potansiyel sunar ve pahalı Pd metalini en verimli şekilde kullanma potansiyeli önerir. Bu tezin son bölümünde, destekli Pd katalizörlerinin gelecek vaadeden performansı, seçilen reaksiyon olan Disiklopentadienin (DCPD) hidrojenasyonu ile incelenmiş ve sentezde yüksek Pd dağılımı sağlamının önemi gösterilmiştir.
Özet (Çeviri)
Supported Pd catalysts are widely used in petrochemical, pharmaceutical and automotive industries. While Pd catalysts appear as a great opportunity to achieve extraordinary performances, the high cost of these materials makes it crucial to investigate efficient ways to design the catalysts. It is known that these catalysts widely preferred in structure-sensitive reactions. The structure-sensitive nature of these reactions creates an opportunity for researchers to achieve better performances via tuning the Pd particle size. Metal particle size is highly linked to the synthesis conditions, but the effects of synthesis condition parameters are hard to define due to high number of variables and the complexity of procedures. In this thesis, the relation between metal particle size and synthesis conditions was investigated by using machine learning (ML) and high activity of supported Pd catalyst was studied. In the first part of this thesis, methodology for both computational and experimental studies were introduced. Initially, the studies on supported Pd catalysts published in 2000-2023 were collected from literature. The collected data contains 1543 data points in total and 1322 of them used in the model. Synthesis method, metal loading, support, support surface area (SSA), precursor, solvent, solvent pH, support point zero charge (PZC), and support calcination/calcination/ reduction conditions were selected as the catalyst preparation parameters. Dispersion and Pd particle size were collected and used as the target variables. In pre-analysis of the data, relations between the variables, their individual relation with target variables and the preferences in literature were discussed. In the second part, dispersion and size predictive models developed via random forest regression model with 5-fold cross-validation in RStudio were introduced. The model enables to decide synthesis conditions to achieve desired metal dispersion or particle size. After the predictive models were built, a list of catalysts was synthesized, and their metal dispersion were measured via CO chemisorption experiments. The predictive models were used to predict experimental results and the precision of the models was discussed. Machine learning models presented here offer broad potential for directing the experimental efforts for the synthesis of supported Pd catalysts with desired structures for any target reaction and propose a potential to utilize the expensive Pd metal in the most efficient way. In the last section of this thesis, the promising performance of supported Pd catalysts was investigated with the selected reaction, hydrogenation of Dicyclopentadiene (DCPD) and importance of achieving high Pd dispersion in the synthesis was highlighted.
Benzer Tezler
- Building of Turkish propbank and semantic role labeling of Turkish
Türkçe önerme veri tabanının oluşturulması ve Türkçenin anlamsal görev çözümlemesi
GÖZDE GÜL ŞAHİN
Doktora
İngilizce
2018
Bilgisayar Mühendisliği Bilimleri-Bilgisayar ve Kontrolİstanbul Teknik ÜniversitesiBilgisayar Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. EŞREF ADALI
- Equimolar binary compounds: A first-principles based machine learning study
Eşmolar ikili alaşımlar: AB-initio tabanlı makina öğrenme çalışması
CEM ORAN
Yüksek Lisans
İngilizce
2021
Bilgisayar Mühendisliği Bilimleri-Bilgisayar ve Kontrolİstanbul Teknik ÜniversitesiHesaplamalı Bilimler ve Mühendislik Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ADEM TEKİN
- Attention mechanisms for semantic few-shot learning
Anlamsal az örnekle öğrenme için odaklanmamekanizmaları
ORHUN BUĞRA BARAN
Yüksek Lisans
İngilizce
2021
Bilgisayar Mühendisliği Bilimleri-Bilgisayar ve KontrolOrta Doğu Teknik ÜniversitesiBilgisayar Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DR. ÖĞR. ÜYESİ RAMAZAN GÖKBERK CİNBİŞ
DOÇ. DR. NAZLI İKİZLER CİNBİŞ
- Prediction of risky maritime encounters in narrow and congested waterways via clustering based ensemble machine learning and sequential deep learning
Dar ve trafiği yoğun su yollarında riskli gemi karşılaşmalarının kümeleme tabanlı yapay öğrenme ve sıralı derin öğrenme ile tahminlenmesi
MUHAMMET FURKAN ORUÇ
Yüksek Lisans
İngilizce
2023
Bilgisayar Mühendisliği Bilimleri-Bilgisayar ve KontrolÖzyeğin Üniversitesiİnşaat Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DR. ÖĞR. ÜYESİ YİĞİT CAN ALTAN
- Data driven optimization and applications in complex real-life problems
Veri güdümlü optimizasyon ve kompleks gerçek hayat problemlerinde uygulamaları
NURULLAH GÜLEÇ
Doktora
İngilizce
2024
Endüstri ve Endüstri Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiEndüstri Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ÖZGÜR KABAK