Geri Dön

Equimolar binary compounds: A first-principles based machine learning study

Eşmolar ikili alaşımlar: AB-initio tabanlı makina öğrenme çalışması

PDF İndir

  1. Tez No: 683092
  2. Yazar: CEM ORAN
  3. Danışmanlar: PROF. DR. ADEM TEKİN
  4. Tez Türü: Yüksek Lisans
  5. Konular: Bilgisayar Mühendisliği Bilimleri-Bilgisayar ve Kontrol, Fizik ve Fizik Mühendisliği, Kimya, Computer Engineering and Computer Science and Control, Physics and Physics Engineering, Chemistry
  6. Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
  7. Yıl: 2021
  8. Dil: İngilizce
  9. Üniversite: İstanbul Teknik Üniversitesi
  10. Enstitü: Lisansüstü Eğitim Enstitüsü
  11. Ana Bilim Dalı: Hesaplamalı Bilimler ve Mühendislik Ana Bilim Dalı
  12. Bilim Dalı: Hesaplamalı Bilim ve Mühendislik Bilim Dalı
  13. Sayfa Sayısı: 105

Özet

İstenilen özelliklerde yeni malzemeler keşfetmeye dönük çalışmalar malzeme biliminin en öne çıkan araştırma alanlarından birini oluşturmaktadır. Güneş panellerinde kullanılan malzemelerden sağlık alanında kullanılan biyomalzemelere kadar çok geniş bir sahada ihtiyaca uygun yeni malzeme arayışlarına dönük çalışmalar giderek yoğunlaşmaktadır. Bu anlamda çeşitli malzemelerin özelliklerine dair verileri bünyesinde toplayan büyük veritabanları bilim insanlarına araştırmalarında rehberlik edecek kaynakları teşkil eder. Laboratuvar ortamında gerçekleştirilen deneyler malzemelerin farklı koşullardaki davranışlarını anlamamıza imkan vermiş ve uzun zaman boyunca malzemelere dair bilgilerimiz büyük oranda deneysel çalışmalar aracılığıyla üretilmiştir. Ancak son 15-20 yılda hem kuramsal çerçevenin algoritmalara uygulanmasındaki gelişmeler hem de daha ucuz ve erişilebilir yüksek performanslı hesaplama kaynaklarının ortaya çıkmasıyla malzemelerin özelliklerine dair büyük miktarda verinin bilgisayar ortamında üretilmesi olanaklı hale geldi. Özellikle pratik ve ölçeklenebilir DFT (Yoğunğuk Fonksiyoneli Teorisi) algoritmalarının geliştirilmesi kristal yapılı malzemelerin elektronik özelliklerinin yüksek hassasiyetle hesaplanmasına izin verdi. Tüm bu gelişmeler malzeme biliminde yüksek performanslı hesaplamalara dayanan veri merkezli yaklaşıma doğru bir paradigma kaymasının önünü açtı. Günümüzde on yıllardır yürütülen deneysel ve hesaplamalı çalışmalardan elde edilen birikimin üzerine inşa edilen ve çok sayıda malzemenin özelliklerine ilişkin verileri içeren büyük veritabanları bu yeni paradigmanın belkemiğini oluşturur. Bir kısmı tamamen, bir kısmı ise kısmen bilim dünyasının serbest kullanımına açık olan bu veritabanları, hem deneysel ve hipotetik kristal malzemelerin geometrilerini hem de onlara dair binlerce DFT hesaplamasını bir araya getirmektedir. Pauling File bu veritabanları arasında en büyüklerden biridir. İnorganik malzemelerin kristal geometrileri ve bazı fiziksel özelliklerini bünyeinde toplayan Pauling File, 1891 yılından günümüze kadar yapılmış olan deneysel çalışmalara ilişkin bilimsel yayınlardan toplanan verilerden oluşmaktadır. Bu tez temel olarak eşmolar ikili bileşiklerin fiziksel özelliklerinin incelenmesine ve elde edilen bilgiler ışığında henüz hesaplamalı çalışmaları yapılmamış malzemelerin özelliklerini tahmin etmede ilk adım teşkil edecek bir makina öğrenmesi modeli geliştirmeyi amaçlamaktadır. Tez üç ana bölümden oluşmaktadır. İlk bölüm yüksek işlem hacimli DFT hesaplamalarından yararlanarak oda sıcaklığında stabil, metallerden oluşan ve eşmolar ikili bileşiklerin oluşum enerjilerinin hesaplanmasına adanmıştır. Bu bileşiklerin deneysel olarak rapor edilmiş yapıları Pauling File veritabanından alınmıştır. Toplanan verinin kristalografik özellikleri ve oluşum enerjilerininin dağılımı sunulmuş, farlı veritabanlarındaki değerlerle karşılaştırması yapılmıştır. Hesaplanan enerji dağılımındaki genel eğilimin, OQMD (Açık Kuantum Malzeme Veritabanı) ve MP (Malzemeler Projesi) gibi diğer öne çıkan veritabanlarındaki değerlerle uyumlu olduğu tespit edilmiştir. Tezin bu bölümü deneysel olarak rapor edilmiş eşmolar ikili bileşiklerin içsel özelliklerini (oluşum enerjileri, bant yapıları, elastik ve ısıl özellikler) incelemeyi amaçlayan geniş ölçekli bir projenin ilk fazını temsil etmedir. Üç yıl sürmesi planlanan bu projede her yapıya tek tek yoğunlaşılarak bileşiklerin temel özelliklerinin bu zamana kadar ulaşılamamış doğrulukta hesaplanması hedeflenmektedir. Elde edilen sonuçlar Proje tamamlandığında Pauling File'ın çevrimiçi platformunda yayınlanacaktır. İkinci bölümde, bakır ile periyodik tablonun Grup IIIB geçiş metallerinden (Sc, Y, La) ve Ce'den Lu'ya kadarki 14 lantenitten meydana gelen nadir toprak metallerinin oluşturduğu eşmolar ikili bileşiklere (RECu) yoğunlaşılmıştır. Nadir toprak metallerinin f-orbitallerini doldururken kendilerine has özellikleri bu elementlerin metallerle yaptıkları ikili bileşikleri oldukça ilginç kılar. Tüm nadir toprak metalleri bakır ile eşmolar ikili bileşikler oluşturabildiğinden, RECu bileşikleri nadir toprak metalleri serisinin davranışlarının incelenmesinde iyi adaylardır. Bu amaçla RECu serisindeki tüm yapılar termodinamik, mekanik, dinamik ve elektronik özellikleri açısından incelenmiş ve kafes kararlılığına dair genel bir tablo sunulmuştur. Deneysel olarak tespit edilmiş yapıların kübik veya ortorombik simetriye sahip olduğu görüldüğünden, bütünlüğü sağlamak amacıyla her bileşik için deneysel olarak rapor edilmiş olmasa da hem kübik hem de ortorombik yapılar incelenmiştir. Yapıların kafes kararlılığı dinamik ve mekanik açıdan test edilmiştir. Mekanik kararlılık için elastik sabitlerin Born kararlılık kriterlerini karşılayıp karşılamadığına bakılmıştır. Dinamik kararlılık için ise fonon hesapları yapılarak tüm fonon modlarının pozitif olup olmadığı test edilmiştir. Kararlılığı tespit edilen yapıların mekanik özellikleri deneysel bulgularla karşılaştırılarak sunulmuştur. Son bölümde ise ürettiğimiz veri ile eğitilmiş ve henüz hesaplanmamış eşmolar ikili ve üçlü bileşiklerin oluşum enerjileri tahmin etmeyi hedefleyen bir makine öğrenmesi modeli geliştirmek amaçlanmıştır. Her ne kadar hesaplamalı çalışmalar deneysel çalışmaların yükünü ciddi miktarda azaltsa da, görece büyük ve karmaşık kimyasal sistemler için yüksek hassasiyetli hesaplamalı analizler hala ciddi sürelere mâl olmaktadır. Makina öğrenmesi yöntemlerinden faydalanarak bu süreyi önemli ölçüde azaltmak mümkün. Temel olarak iki tip makina öğrenmesi yaklaşımı vardır; gözetimli ve gözetimsiz öğrenme. Gözetimli öğreneme yaklaşımında önceden etiketlenmiş (sınıflandırılmış) bir veri seti kullanılarak veri eğitilir. Gözetimsiz öğrenme yaklaşımında ise önceden etiletlenmiş bir veri seti kullanılmaz. Model, veri seti içerisindeki benzerlik ve farklılıklardan yararlanarak ilişkileri kendisi keşfeder. Bu çalışmada kendi hesaplamalarımıza dayanan etiketlenmiş bir veri setine sahip olduğumuzdan girdi olarak çeşitli tanımlayıcılardan yararlanan gözetimli öğrenme yaklaşımı kullanılmıştır. Tanımlayıcılar, bir sistemin belirli içsel özelliklerini ifade eden ve makina tarafından okunabilir nümerik ifadelerdir. Bu çalışmada element temelli tanımlayıcılar ve yapı temelli tanımlayıclar olmak üzere iki tip tanımlayıcı kullanılmıştır. Element temelli tanımlayıcılar bileşiği oluşturan elementlerin özelliklerinin istatistiksel verisinden meydana gelirken, yapı temelli tanımlayıcılar malzemenin kristal yapısına has özelliklerden meydana gelir. Bu iki tip tanımlayıcı popüler makine öğrenmesi teknikleri olan rastgele karar ağacı, gradyan artırma ve yapay sinir ağları ile birlikte uygulanmıştır. Modellerin tahmin sonuçlarının elde edilmesinde 4 katlamalı çapraz doğrulama yaklaşımı uygulanmıştır. Bu yaklaşıma göre veri seti 4 alt kümeye bölünmüş ve eğitim ve test süreci 4 kez tekrarlanmıştır. Bu 4 katlamalı çapraz doğrulama yaklaşımı 10 kez tekrarlanarak nihai sonuç toplamda 40 tekrardan elde edilen sonuçların ortalaması alınarak elde edilmiştir. Bu sayede sonuçların seçilen eğitim ve test verisinin dağılımından en az şekilde etkilenmesi hedeflenmiştir. İkili yapıların tahmininde kullanılan test setinin oluşturulmasında iki yaklaşım uygulanmıştır. İlk yaklaşımda kendi hesapladığımız veriden meydana gelen bir test seti kullanılırken, ikincide test seti sadece OQMD'den elde edilen verilerden oluşturulmuştur. Üçlü yapıların tahmininde kullanılan test seti ise sadece OQMD'den elde edilen verilerden oluşturulmuştur. Sonuç olarak tüm makine öğrenmesi teknikleri için ikili yapıların oluşum enerjilerinin üçlü yapılara göre daha yüksek hassasiyetle tahmin edilebildiği görülmüştür. İkili yapılar için en yüksek tahmin hassasiyetine test setinin kendi hesapladığımız verilerden oluşturulduğu durumda ulaşılmıştır. Buna ek olarak, element temelli tanımlayıcıların yapı temelli olanlara göre daha iyi sonuç verdiği anlaşılmıştır. Kullanılan makina öğrenmesi yöntemlerinin sonuçlara etkisinin ise kullanılan tanımlayıcılara ve test setine göre değişiklik gösterdiği görülmüştür. Farklı tanımlayıcıların ve makine öğrenmesi tekniklerinin tahmin hassasiyetiyle olan ilişkisi geniş bir şekilde ele alınmıştır.

Özet (Çeviri)

Discovering new materials with desired properties is one of the most prominent research field in material science. In this manner, large databases collecting information about properties of various materials are the main resource to guide scientists in their research. The traditional way of obtaining such data is doing experiments in laboratory and for a long time, the data required for research have been obtained mostly from experimental studies. However, improvements, during last 15 − 20 years, in both application of theoretical framework to algorithms and cheaper high performance computation resources, made the calculation of huge amount of material properties in computer environment more feasible. Especially, the development of practical and scalable DFT (Density Functional Theory) algorithms allowed accurately predicting the electronic properties of the crystal structures from the first principles. These developments deduced a paradigm shift in the material science towards computation based data-driven approach. Today, large online materials databases which are established on the top of decades long dedicated experimental and computational labors represent the backbone of this new paradigm. Those databases, some of which are fully or partially open to scientific community, provide geometries of hyphotetical or experimental bulk crystal structures and their DFT based properties. Pauling File Database is one of the largest of such databases providing bulk crystal structures of inorganic materials, as well as some physical properties of them, collected from peer-reviewed publications of experimental studies dating from 1891 to our time. This thesis is mainly dedicated to investigate properties of equimolar binary compounds reported in Pauling File Database and use the obtained knowledge in order to take a first step to predict properties of compounds which have not been calculated via Machine Learning. The thesis comprises of three main parts. The first part was dedicated to calculate the energy of formation of most of the experimentally reported intermetallic equimolar binary compounds which are stable at the room temperature via high-throughput DFT calculations. Initial structures were collected from the Pauling File Database. Crstallographic properties of the data and the distribution of energy of formation was presented, and the results were compared with the values on some of other databases. It was seen that the trend of our calculated data is compatible with the trend of calculated done by other major databases, such as OQMD (Open Quantum Materials Database) and MP (Materials Project). This part of the thesis is the first phase of a broader project aiming to investigate intrinsic properties, such as energy of formation, band structure, elastic and thermal properties, of all experimentally reported equimolar binary compounds. After the project is completed, the results will be published on Pauling Files's online data retreival platform. In the second part, the equimolar binary compounds of copper with rare-earth elements (RECu), comprising of Group IIIB transition elements (Sc, Y, La) and the 14 lanthanides, from Ce to Lu, were focused. Obscurity in the f-orbital occupancy of RE elements makes intermetallic binary phases of RE elements very interesting. Since the whole set of RE elements can form equiatomic binary compounds with copper, RECu binaries are good candidates to see the behaviour of the entire RE set. For this purpose, the phases along the RECu series were investigated in terms of thermodynamical, mechanical, dynamical and electronical properties, and a general overview of stability of phases were presented. Lattice stability of compounds were tested mechanically and dynamically. Mechanical stability was tested by checking if the elastic constants satisfy Born stability criteria. Dynamical stability was tested by checking if all phonon modes are positive. Results were discussed comparing with experimental findings. The last part was dedicated to develop a machine learning model trained by our calculated binary data to predict energies of formation of not-yet calculated binary and ternary compounds. For this purpose, descriptor based supervised learning approach was used. Two types of descriptors were used; element-wise and structure-wise ones. The element-wise descriptors consist of statistics of the properties of the elements forming the chemical system, while the structure-wise ones cover properties related to material's crystal structure. Both descriptor types were used with the popular machine learning techniques, such as random forest, gradient boosting and neural network. It was seen that accuracy of binary predictions are higher than ternary predictions for all machine learning techniques. In addition, element-wise descriptors gave much better results in both binary and ternary predictions compared to structure-wise descriptors. Effects of different descriptors and machine learning techniques on the prediction accuracy were widely discussed.

Benzer Tezler

  1. Tez No

    154035

    İkili lennard-jones sıvı karışımlarının monte carlo yöntemi ile simülasyonu

    The simulation of binary mixtures of lennard-jones liquids by monte carlo method

    ESEM DERYAL

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2004

    Fizik ve Fizik MühendisliğiSelçuk Üniversitesi

    Fizik Ana Bilim Dalı

    DOÇ.DR. ÜLFET ATAV

  2. Tez No

    199369

    Effect of ionic strength on the performance of polymer enhanced ultrafiltration in heavy metal removal from aqueous solutions

    Sulu ortamlardan polimer komplekslemeli ultrafiltrasyon yöntemiyle ağır metallerin ayrılmasında iyonik gücün etkisi

    SEZİN İSLAMOĞLU

    Doktora

    İngilizce

    İngilizce

    2006

    Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. LEVENT YILMAZ

  3. Tez No

    676192

    Synthesis and characterization of high entropy metal carbide and boride ceramics

    Yüksek entropi metal karbür ve borür seramiklerinin üretimi ve karakterizasyonu

    SİNA KAVAK

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2021

    Metalurji Mühendisliğiİstanbul Teknik Üniversitesi

    Malzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    DOÇ. DR. DUYGU AĞAOĞULLARI

  4. Tez No

    299643

    Poli(laktik asit) üretimine işletme parametrelerinin etkisi

    Effect of operating parameters to the production of poly(lactic acid)

    EBRU TEKTEMUR

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2011

    Kimya MühendisliğiAnkara Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. EMİNE BAYRAKTAR

  5. Tez No

    541060

    Computational screening of metal-organic frameworks for acetylene and hydrogen separations

    Metal-organik çerçevelerin hesaplamalı taraması asetilen ve hidrojen ayrımı

    AYDA NEMATI VESALI AZAR

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2018

    Kimya MühendisliğiKoç Üniversitesi

    Kimya ve Biyoloji Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. SEDA KESKİN AVCI

Geri Dön