Geri Dön

Degradation of emerging contaminants by heterogeneous electro catalytic processes with layered double hydroxides (LDHS)

Yeni ortaya çıkan kirleticilerin katmanlı çı̇ft hı̇droksı̇tler (LDHS) varlığında heterojen elektro katalı̇tı̇k prosesler ile giderilmesi

PDF İndir

  1. Tez No: 843065
  2. Yazar: RAMAZAN KEYİKOĞLU
  3. Danışmanlar: PROF. DR. ALI REZA KHATAEE
  4. Tez Türü: Doktora
  5. Konular: Çevre Mühendisliği, Environmental Engineering
  6. Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
  7. Yıl: 2023
  8. Dil: İngilizce
  9. Üniversite: Gebze Teknik Üniversitesi
  10. Enstitü: Lisansüstü Eğitim Enstitüsü
  11. Ana Bilim Dalı: Çevre Mühendisliği Ana Bilim Dalı
  12. Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
  13. Sayfa Sayısı: 113

Özet

Sanayileşmenin hakim olduğu bir dönemde, su kaynaklarında ortaya çıkan yeni tür kirleticilerin (YTK) küresel sorunu, halk sağlığını korumak için yenilikçi çözümlere ihtiyaç duyan bir boyuta ulaşmaktadır. Elektrokatalitik işlemler, YTK'ler ile kirlenmiş suların arıtılması için etkili ve çevre dostu teknolojiler olarak umut vaat etmektedir. Bu tez, YTK'lerin heterojen elektrokatalitik işlemlerle kirlilikten arındırılmasında etkili nanomateryaller olarak Katmanlı Çift Hidroksitlerin (KÇH) kullanımını araştırmaktadır. Bu teknolojinin farklı yönlerini ele almak için, hidroksit radikalleri (•OH) ve sülfat radikalleri (SO4•−) kullanan iki farklı elektrokatalitik işlem incelenmiştir. İlk bölümde, •OH'e dayalı elektrokatalitik bir işlem olan elektro-Fenton (EF), çeşitli farmasötikler (Fenazopiridin, Siprofloksasin ve Levofloksasin), bir boyar madde (Metilen Mavisi) ve bir pestisitin (Pimetrezin) gideriminde araştırılmıştır. Burada, iki boyutlu pul benzeri morfolojiye sahip üç farklı LCH olan ZnFeCo KÇH, ZnFeV KÇH ve CuFeV KÇH sentezlenmiştir. KÇH nanomateryalleri, elektroforetik bir kaplama (EPD) tekniği kullanılarak bir grafit keçe (GF) elektrot yüzeyine kaplanmıştır. EF işlemi, bir GF katot ve bir platin anot olarak tasarlanmıştır. ZnFeCo KÇH parçacıkları doğrudan toz halinde EF işlemine eklendiğinde, gerçek atıksudan Fenazopiridin (PHP) giderimi performansında dikkate değer bir iyileşme gözlemlenmiştir. 4 saat içinde, ZnFeCo KÇH/EF işlemi gerçek atıksudan PHP'yi tamamen gidermiştir. ZnFeV KÇH@GF katotu, eş zamanlı olarak 59.8 ± 5.9 mg L−1 hidrojen peroksit üretebilirken yeterli miktarda •OH (3.65 mM) üretmiştir. ZnFeV KÇH@GF katodu, doğal pH'da Siprofloksasin gideriminde %89.8 ± 6.8 verim elde etmiştir. Etkili bir Fenton katalizörü olarak yapısına Cu eklenen CuFeV KÇH@GF, geniş bir pH aralığında Levofloksasin'in (LEV) etkili bir şekilde parçalanmasını sağlamıştır (pH = 3–10). Önemli olarak, EF işleminde üç farklı KÇH kaplı GF katotunun karşılaştırmalı analizinde, CuFeV@GF en yüksek LEV giderim verimini (%80.3) elde ederken, ZnFeV KÇH@GF %76.1 ve ZnFeCo KÇH@GF %64.7 verime ulaşmıştır. Enerji verimliliği açısından, CuFeV@GF en sürdürülebilir seçenek olarak SEC'de en düşük değere sahipken, ZnFeV KÇH@GF ve ZnFeCo KÇH@GF onu takip etmiştir. KÇH kaplı elektrotların dayanıklılığı, ardışık yeniden kullanılabilirlik testleri yanında SEM ve XRD analizleri ile birlikte değerlendirilmiştir. GC–MS, farmasötik bileşiklerin (PHP, CIP, LEV) ara ürünlerinin parçalanmasını tespit etmek için kullanılmıştır. İkinci bölümde, sülfat radikaline dayanan elektrokatalitik bir işlem olan elektro-peroksidisülfat (EC-EPD) işlemi, PFAS olarak adlandırılan per- ve polifluoroalkil maddelerin parçalanması, CuFeV KÇH heterojen katalizöri varlığında incelenmiştir. PDS, kısa zincirli PFAS'ların daha düşük anotik oksidasyonla bile parçalanmasını artırarak sülfat radikalleri üretmek için kullanılmıştır. Bu nedenle, çalışma PFAS'ların kısa zincirli ara ürünlere dönüşümünü incelemiş, flor kütle dengesi hakkında bilgi vermiş ve son olarak KÇH'lerin su ve atıksu arıtımında etkili bir heterojen katalizör olarak potansiyeli ortaya konulmuştur.

Özet (Çeviri)

In an era dominated by industrialization, the global challenge of emerging contaminants (ECs) in water resources is growing, requiring innovative solutions to protect public health. Electrocatalytic processes hold promise as effective and eco- friendly technologies for the treatment of EC-contaminated waters. This thesis explores the use of Layered Double Hydroxides (LDHs) as efficient nanomaterials for the degradation of different types of ECs in polluted water through heterogeneous electrocatalytic processes. Two distinct electrocatalytic processes, one harnessing hydroxyl radicals (•OH) and the other sulfate radicals (SO4•−), each addressing specific aspects of this technology, were investigated. In the first part, electro-Fenton (EF) as •OH-based electrocatalytic process was investigated for the removal of pharmaceuticals (Phenazopyridine, Ciprofloxacin, and Levofloxacin), a dye (Methylene blue) and a pesticide (Pymetrozine). Herein, three different LDHs, ZnFeCo LDH, ZnFeV LDH, and CuFeV LDH with 2D plate-like morphology were produced. As a next step, LDH nanomaterials were attached to the surface of a graphite felt (GF) electrode using the electrophoretic deposition (EPD) technique. EF process consisted of a GF cathode and a platinum anode. When ZnFeCo LDH particles were directly added to the EF process in a powder form, a notable improvement in the Phenazopyridine (PHP) removal performance was observed. In 4 hours, the ZnFeCo LDH/EF treatment completely removed PHP from real wastewater. ZnFeV LDH@GF cathode could produce 59.8 ± 5.9 mg L−1 hydrogen peroxide simultaneously generating a sufficient amount of •OH (3.65 mM). EF using ZnFeV LDH@GF cathode achieved 89.8 ± 6.8% degradation percentage for ciprofloxacin at natural pH. CuFeV LDH@GF having Cu as an effective Fenton catalyst also exhibited effective degradation of levofloxacin (LEV) across a broad pH (pH = 3–10). Importantly. In the comparative analysis of the three LDH-coated GF cathodes in the EF process, CuFeV@GF exhibited the highest LEV removal efficiency at 80.3%, followed by ZnFeV@GF at 76.1%, and ZnFeCo@GF at 64.7%. In terms of energy efficiency, CuFeV@GF ranked as the most sustainable option, with the lowest Specific Energy Consumption (SEC), followed by ZnFeV@GF and ZnFeCo@GF. The stability of the LDH-coated electrodes was tested by SEM and XRD analyses, coupled with consecutive reusability tests. GC–MS was used to detect the degradation of intermediate of the pharmaceutical compounds (PHP, CIP, LEV). In the second part, the electro-peroxydisulfate (EC-EPD) process as the sulfate radical-based electrocatalytic process using CuFeV LDH as a heterogenous catalyst investigated for the degradation per- and polyfluoroalkyl substances (PFAS). PDS was employed to produce sulfate radicals in situ, elevating the degradation efficiency shorter-chain PFAS, which are known to degrade lower anodic oxidation alone. Thus, the study investigated the transformation of PFAS into shorter-chain intermediates, provides insights into fluorine mass balance, and evaluates the degradation of various PFAS namely PFOA, PFOS, and PFBA. Lastly, the study explores the potential of LDH as a heterogeneous catalyst in electro-PDS process. Incorporation of PDS within the electrochemical process represents a highly encouraging method for the effective elimination of PFAS in the treatment of water and wastewater.

Benzer Tezler

  1. Tez No

    684639

    Removal of organics in reverse osmosis concentrate by advanced treatment

    Ters osmoz konsantre atığındaki organik maddenin ileri arıtma yöntemleri ile giderimi

    NAZMİYE CEMRE BİRBEN

    Doktora

    İngilizce

    İngilizce

    2020

    KimyaBoğaziçi Üniversitesi

    Çevre Teknolojileri Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. FATMA MİRAY BEKBÖLET

  2. Tez No

    620835

    Photochemical fate of emerging pollutants in the urbanized river: effects of antropogenic and natural water components

    Mikrokirleticilerin şehirleşmiş nehirdeki fotokimyasal akıbeti: antropojenik ve doğal su bileşenlerinin etkileri

    MÜGE NİGDELİ

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2020

    Çevre MühendisliğiBoğaziçi Üniversitesi

    Çevre Bilimleri Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. IŞIL BALCIOĞLU

  3. Tez No

    716585

    Development of doped TiO₂ photocatalyst on α-Al₂O₃ ceramic substrate and their use in the degradation of ibuprofen, caffeine, and carbamazepine as model contaminants of emerging concern (CECs)

    Seramik α-Al₂O₃ altlık üzerinde hazırlanan katkılı TiO₂ fotokatalizörlerin geliştirilmesi ve ibuprofen, kafein ve karbamazepinin gibi yaygınlaşan organik kirleticilerin bozundurulmasında kullanılması

    CHUKWUKA BETHEL ANUCHA

    Doktora

    İngilizce

    İngilizce

    2022

    KimyaKaradeniz Teknik Üniversitesi

    Kimya Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. EMİN BACAKSIZ

    PROF. DR. VASSİLİS N.STATHOPOULOS

  4. Tez No

    543055

    Effect of microwave pretreatment on fate of antimicrobials and conventional pollutants during anaerobic sludge digestion and biosolids quality for land application

    Anaerobik çamur çürütme prosesinde uygulanan mikrodalga dezentegrasyon işleminin antimikrobiyallerin ve konvansiyonel kirleticilerin akıbetine ve arazi uygulaması için biyokatı kalitesine etkisi

    GÖKÇE KOR BIÇAKCI

    Doktora

    İngilizce

    İngilizce

    2018

    Biyoteknolojiİstanbul Teknik Üniversitesi

    Çevre Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. EMİNE ÇOKGÖR

  5. Tez No

    312059

    Degradation of oxytetracycline antibiotic from waste activated sludge by fenton oxidation process

    Oksitetrasiklin antibiyotiğinin ham aktifleştirilmiş çamurdan fenton oksidasyon yönetimi ile degradasyonu

    ELİF LÜTFİYE ACAR

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2012

    Çevre MühendisliğiBoğaziçi Üniversitesi

    Çevre Bilimleri Ana Bilim Dalı

    PROF. IŞIL BALCIOĞLU

Geri Dön