Development of mesoporous ni-zeolites for carbon dioxide conversion to methane
Karbondioksitin metana dönüştürülmesi için mezogözenekli ni-zeolitlerin geliştirilmesi
- Tez No: 885606
- Danışmanlar: DOÇ. DR. BAHAR İPEK TORUN
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2024
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 205
Özet
CO2 metanasyonunda umut verici bir katalizör geliştirmek için çeşitli zeolit destekli (BEA, ZSM-5, US-Y, FER) Ni-katalizörler araştırılmıştır. Çalışma koşulları ve katalizör özellikleri optimize edildikten sonra, La2O3 ve CeO2 promotörleri içeren mezogözenekli zeolitler, La ve Ce ilaveli tek-kap yöntemiyle hazırlanan Ni/zeolitler ve farklı yük dengeleyici katyonlar (Na+, Li+, Mg2+, Ca2+) içeren amin ile fonksiyonlandırılmış nanoboyutlu ve mikroboyutlu zeolitler, CO2 metanasyonu için Ni-katalizör desteği olarak hazırlanmıştır. Hazırlanan örnekler XRD, ICP-OES, N2 fizisorpsiyonu, SEM, TEM, EDS, H2-TPR, CO2-TPD, TPSR, XPS ve Raman spektrumları ile karakterize edilmiştir. Katalitik aktivite testleri sabit yataklı bir reaktörde atmosferik basınçta, 12500 h-1 akış hızı altında (H2:CO2=4:1) ve 300−400 °C'de gerçekleştirilmiştir. Mezogözenek ilavesi, Ni nanoparçacıklarının kapsüllenmesi nedeniyle Ni sinterlenmesini önlemiştir. La2O3 ve CeO2 promotörleri, gelişmiş yüzey bazikliği, artan Ni dağılımı ve NiO indirgenebilirliği sayesinde mezogözenekli zeolitlerin düşük sıcaklık katalitik aktivitelerini geliştirmiştir. Katalizörlerin Si/Al molar oranı ve Ni0 nanoparçacık boyutu, katalitik aktivite üzerinde amin fonksiyonlu zeolitlerin parçacık boyutundan daha fazla etkiye sahip olmuştur. Ek olarak, Ca2+ katyonu içeren amin fonksiyonlu zeolit destekli Ni-katalizör, diğer yük dengeleyici katyon içeren zeolitlerden daha yüksek katalitik aktivite göstermiştir. Tüm katalizörler arasında Ni-CeO2/Na+-BEA, 300 °C'de %69 CH4 verimi ile en iyi performansı sergilemiş ve 30 saatlik stabilite testi boyunca Ni0 boyutunu korumuştur. Üstün performansı, optimum Ni0 boyutuna (8 nm), NiO'nun düşük sıcaklıkta indirgenebilirliğine ve nikel-promotör etkileşimleri sonucu oluşan Ni−O−Ce bölgelerine bağlanmıştır.
Özet (Çeviri)
CO2 methanation was investigated over various zeolite-supported (BEA, ZSM-5, US-Y, FER) Ni-catalysts to develop a promising catalyst. After optimizing the operating conditions and catalyst properties, mesoporous zeolites with La2O3 and CeO2 promotions, one-pot Ni/zeolites with La and Ce additions, and amine-functionalized nanosized and microsized zeolites with different extra-framework cations (Na+, Li+, Mg2+, Ca2+) were prepared as supports of Ni-catalysts for CO2 methanation. Prepared samples were characterized by XRD, ICP-OES, N2 physisorption, SEM, TEM, EDS, H2-TPR, CO2-TPD, TPSR, XPS and Raman spectra. The catalytic activity tests were performed in a fixed bed reactor at atmospheric pressure and GHSV of 12,500 h-1 (H2:CO2=4:1) at 300−400 °C. Mesopore addition prevented Nickel sintering because of the encapsulation of Ni nanoparticles, and La2O3 and CeO2 promotions improved the low-temperature catalytic activity of mesoporous zeolites due to improved surface basicity, Ni dispersion and reducibility. Si/Al molar ratio and Ni0 particle size of catalysts had more influence on activity than the crystal size of amine-functionalized zeolites. Additionally, Ca2+-exchanged zeolite-supported Ni-catalyst showed higher catalytic performance among other extra-framework cations. Among all catalysts, Ni-CeO2/Na+-BEA exhibited the best performance with 69% CH4 yield at 300 °C, showing 30-hour stability while preserving Ni0 size. The superior performance was attributed to its optimum Ni0 size (8 nm), low-temperature reducibility of NiO, and nickel-promoter interactions such as Ni-O-Ce sites.
Benzer Tezler
- Karbondioksit ve karbonmonoksit metanlaşma reaksiyonu için zeolit destekli katalizör geliştirilmesi
Development of zeolite supported catalysts for the carbondioxide and carbonmonoxide methanation reaction
SELİN ODABAŞI ERKAL
Yüksek Lisans
Türkçe
2019
Kimya MühendisliğiGazi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. FİLİZ DEREKAYA
- Sentez gazı üretimi için Ni-Ru-Ce içeren mezogözenekli katalizörler geliştirilmesi
Development of mesoporous catalyst containing Ni-Ru-Ce for production of synthesis gas
ESRA SARİER
Yüksek Lisans
Türkçe
2010
Kimya MühendisliğiGazi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. NAİL YAŞYERLİ
- Metanın kuru reformlanma reaksiyonu için mezogözenekli alümina destekli katalizörlerin geliştirilmesi
Development of mesoporous alumina supported catalysts for the dry reforming reaction of methane
MERT YEKTA DOĞAN
Yüksek Lisans
Türkçe
2020
Kimya MühendisliğiGazi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. NAİL YAŞYERLİ
- Metanın kuru reformlanma reaksiyonuyla hidrojen üretimi için mezogözenekli katalizör geliştirilmesi
Development of catalysts of mesoporous for the production of hydrogen by the dry reforming reaction of methane
BERNA ERDOĞAN
Yüksek Lisans
Türkçe
2019
Kimya MühendisliğiGazi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. NAİL YAŞYERLİ
- Molten salt assisted self-assembly process: Synthesis of mesoporous transition metal oxide thin films and cdse sensitized tio2 photoanodes
Eriyik tuz yardımlı kendiliğinden oluşma (Eyko) yöntemi: Mezogözenekli geçiş metal oksit ince filmlerin ve cdse duyarlı tio2 foto-anotların sentezi
MUAMMER YUSUF YAMAN
Yüksek Lisans
İngilizce
2017
Kimyaİhsan Doğramacı Bilkent ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. ÖMER DAĞ