Experimental investigations of correlated electron systems: Alkali fullerides and sesquioxides
Korelasyonlu elektron sistemlerinin deneysel araştirmalari: Alkali fulleride ve sesquioxide malzemeler
- Tez No: 938341
- Danışmanlar: PROF. DR. KOSMAS PRASSIDES
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya, Chemistry
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2016
- Dil: İngilizce
- Üniversite: University of Durham
- Enstitü: Yurtdışı Enstitü
- Ana Bilim Dalı: Anorganik Kimya Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Anorganik Kimya Bilim Dalı
- Sayfa Sayısı: 281
Özet
Bu tez kapsamında sunulan çalışmada, fcc yapılı AxCs₃₋ₓC₆₀ fulleritler (A = K ve Rb) ile seskioskid Cs₄O₆'nın yapısal, elektronik ve/veya manyetik özellikleri, ortam koşullarında ve ortam dışı sıcaklık ve basınç koşullarında sistematik olarak araştırılmıştır. Bu amaçla, X-ışını ve nötron toz kırınımı, müon spin gevşemesi (μSR) ve SQUID manyetometresi gibi karakterizasyon teknikleri kullanılmıştır. AxCs₃₋ₓC₆₀ alkali fulleritlerinde, moleküller arası mesafenin ayarlanmasıyla alışılmadık bir süperiletkenlik ortaya çıkabilmektedir. Elektronik faz diyagramının az-genleşmiş (underexpanded) bölgesinde klasik BCS tipi davranış gözlemlenirken, güçlü elektron korelasyonlarının baskın olduğu Mott sınırına komşu fazla-genleşmiş (overexpanded) bölgede belirgin sapmalar gözlenmektedir. Bu çalışmada, moleküller arası mesafelerin K⁺/Cs⁺ katkı oranı ile ayarlandığı fcc yapılı KₓCs₃₋ₓC₆₀ (0.12 ≤ x ≤ ...) süperiletken malzemelerin katıhal sentezi sunulmuştur. fcc KₓCs₃₋ₓC₆₀'nin yapısal, elektronik ve manyetik özellikleri, daha önce bildirilen fcc RbₓCs₃₋ₓC₆₀ ile benzerlik göstermekte; örneğin, Mott sınırı ortam basıncına taşınabilirken ve metal-yalıtkan geçiş sıcaklığı kimyasal basınç ile ayarlanabilirken, katyon bazlı özgül etkiler fcc AxCs₃₋ₓC₆₀'nin elektronik özellikleri üzerinde belirleyici olmaktadır. Ayrıca bu tezde, Hebel-Slichter koherens zirvesinin varlığı/yokluğu üzerinden yapılan incelemeler ve süperiletken enerji aralığının belirlenmesi ile fazla-genleşmiş bölgede korele davranışa dair güçlü kanıtlar sunulmuştur. Kristalografik olarak, yüksek ve düşük sıcaklıklarda alkali seskioskidler A₄O₆ (A = Rb, Cs) daha önce tek kristalografik oksijen konumu içeren kübik bir yapıda rapor edilmiştir; bu da yük düzensizliğine işaret eder: A₄(O₂⁴⁄³⁻)₃. Buna karşın, 5 K'de yapılan spektroskopik çalışmalar, iki farklı lokalize değerlikli diyoksijen türü bulunduğunu ortaya koymuş ve yük düzenine işaret etmiştir: (A⁺)₄(O₂⁻)₂(O₂). Bu tartışmalı durumu aydınlatmak amacıyla Cs₄O₆'nın sıcaklık ve soğutma protokolüne bağlı yapısal evrimi ilk kez sistematik olarak incelenmiş; düşük sıcaklıkta bir değerlik düzenli (valence-ordered) fazın varlığı ile sıcaklık, basınç ve X-ışını ışınımı etkisiyle yük düzeni-düzensizliği geçişlerinin tetiklenebileceği ortaya konmuştur.
Özet (Çeviri)
The work reported in this thesis systematically investigates the structural, electronic and/or magnetic properties of fcc AxCs3-xC60 fullerides (A = K and Rb) and of sesquioxide Cs4O6 under ambient and non-ambient temperature and pressure conditions, employing X-ray and neutron powder diffraction, muon spin relaxation, and SQUID magnetometry. In the AxCs3-xC60 alkali fullerides, unconventional superconductivity can emerge through tuning of intermolecular distances. While conventional BCS-like response is found in the underexpanded regime of the electronic phase diagram, significant deviations appear in the overexpanded region adjacent to the Mott boundary where strong electron correlations are prominent. In this work, the solid-state synthesis of fcc KxCs xC60 (0.12 x ) superconducting materials, with intermolecular distances controlled via adjusting the K+/Cs+ dopant ratio, is reported. Whilst the structural, electronic and magnetic properties of fcc KxCs xC60 are reminiscent of those previously reported for fcc RbxCs xC60, i.e. the Mott boundary can be shifted to ambient pressure and the metalinsulator crossover temperature can be tuned by such chemical pressurisation of Cs3C60, cation-specific effects are of importance on the electronic properties of fcc AxCs xC60. This work also provides strong evidence for correlated behaviour in the overexpanded regime through examining the presence or not of the Hebel-Slichter coherence peak and extracting the superconducting gap magnitude. Crystallographically, the alkali sesquioxides A4O6 (A = Rb, Cs), at high and low temperature, had been reported to adopt a cubic structure which generates a single crystallographic position for dioxygen, implying charge disorder: A4(O2 (4/3))3. Conversely, spectroscopy studies at 5 K found evidence for two localized valence states of dioxygen, indicating charge ordering: (A+)4(O2−)2(O2 ). This issue is addressed with the first systematic investigation of the temperature- and cooling-protocol-dependent structural evolution of Cs4O6, revealing the existence of a valence-ordered state at low temperature and also that valence disorder-order transitions can be induced by temperature, pressure and X-ray illumination.
Benzer Tezler
- Sızdırmazlık cam bileşimlerinin geliştirilmesi, farklı yöntemlerle şekillendirilmesi ve karakterizasyonu
Development of sealing glass compositions, forming with different techniques and their characterization
MELİS CAN ÖZDEMİR YANIK
Doktora
Türkçe
2023
Metalurji Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiMalzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. SÜHEYLA AYDIN
DOÇ. DR. ESİN GÜNAY
- Magnezyum ve magnezyum alaşımlarında iş fonksiyonu istif hata enerjisi ilişkisi
The relationship of work function stacking fault energy in magnesium and magnesium alloys
YİĞİT TÜRE
Doktora
Türkçe
2022
Metalurji MühendisliğiEskişehir Teknik ÜniversitesiMalzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. SERVET TURAN
PROF. DR. ALİ ARSLAN KAYA
- Aerobik sistemlerde proses stokımetrisi ve kinetiğinin respirometrik olarak değerlendirilmesi
Respirometric evaluation of process kinetic and stoichiometry for aerobic systems
EMİNE UBAY ÇOKGÖR
Doktora
Türkçe
1997
Çevre Mühendisliğiİstanbul Teknik ÜniversitesiÇevre ve Enerji Teknolojileri Yönetimi Ana Bilim Dalı
PROF. DR. DERİN ORHON
- Nanomechanical strain testing of low dimensional materials with micro-electro mechanical system (MEMS) chips
Mikro-elektro mekanik sistem (MEMS) cip ıle düşük boyutlu malzemelerin nanomekanik gerilme testi
UĞUR BAŞÇI
Yüksek Lisans
İngilizce
2023
Fizik ve Fizik Mühendisliğiİhsan Doğramacı Bilkent ÜniversitesiFizik Ana Bilim Dalı
YRD. DOÇ. DR. TALİP SERKAN KASIRGA
- Multiscale computational investigation of the kynurenine 3-monooxygenase catalyzed hydroxylation reaction
Kinürenin 3-monooksijenaz katalizli hidroksilasyon tepkimesinin çok boyutlu hesaplamalı kimya yöntemleriyle incelenmesi
YILMAZ ÖZKILIÇ