Dimetilamin boranın dehidrojenasyonu için grafitik karbon nitrür destekli rutenyum bazlı bimetalik katalizörlerin geliştirilmesi
Development of graphitic carbon nitride supported ruthenium based bimetallic catalysts for the dehydrogenation of dimethylamine borane
- Tez No: 938363
- Danışmanlar: PROF. DR. ERCAN ÖZDEMİR
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2025
- Dil: Türkçe
- Üniversite: Gebze Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Lisansüstü Eğitim Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 101
Özet
Enerji, modern yaşamın vazgeçilmez bir unsuru olup, küresel enerji talebi sürekli olarak artmaktadır. Bu artan ihtiyacı karşılamak ve çevresel sürdürülebilirliği sağlamak amacıyla dünya genelinde fosil yakıtların yanı sıra yenilenebilir enerji kaynaklarına ve alternatif enerji taşıyıcılarına yönelim artmaktadır. Hidrojen, doğrudan bir enerji kaynağı olmasa da, yenilenebilir kaynaklardan elde edildiğinde temiz bir enerji taşıyıcısı olarak önemli bir potansiyele sahiptir. Hidrojen depolama teknolojilerindeki ilerlemeler, hidrojenin enerji sistemlerinde, ulaşımda ve endüstride yaygınlaşmasına olanak tanıyacaktır. Katı hidrojen depolama malzemeleri arasında amin boranlar, yüksek hidrojen depolama kapasiteleri sayesinde umut vadeden bir sınıf oluşturmaktadır. Özellikle, dimetilamin boran (DMAB), sahip olduğu yüksek hidrojen içeriği, kararlılığı, suda iyi çözünürlüğü ve ekonomik potansiyeli ile hidrojen üretimi için dikkat çekici bir amin borandır. DMAB'nin hidrolitik dehidrojenasyonu, 1 mol DMAB başına 3 mol hidrojen gazı açığa çıkarmasıyla, saf organik ortamda gerçekleştirilen dehidrojenasyonuna kıyasla daha verimli bir hidrojen üretim yöntemi sunmaktadır. Bununla birlikte, DMAB'ın dehidrojenasyon hızını artırmak için etkin katalizörlere ihtiyaç duyulmaktadır. Bu bağlamda, çoklu aktif bölgeye ve yüksek katalitik aktiviteye sahip katalizörlerin tasarımı büyük önem taşımaktadır. Bu tez çalışmasında, yüksek hidrojen içeriğine sahip dimetilamin boranın katalitik hidrolizi, grafitik karbon nitrür (g-C3N4) destekli rutenyum bazlı bimetalik nanokatalizörler (Ru-M) üzerinde incelenmiştir. Rutenyum katalizörünün aktivitesini ve kararlılığını artırmak amacıyla farklı metaller (M = Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu) kullanılarak bimetalik nanokatalizörler sentezlenmiştir. Katalizörün aktif yüzey alanını genişletmek için destek malzemesi olarak grafitik karbon nitrür (g-C3N4) tercih edilmiştir. Yapılan deneyler sonucunda, dimetilamin boranın hidroliz reaksiyonlarında en yüksek aktiviteyi Ru-Fe/g-C3N4 nanokatalizörünün gösterdiği belirlenmiştir. Aktif katalizörün belirlenmesinin ardından, hidroliz reaksiyon parametrelerinin optimizasyonu gerçekleştirilmiştir. Optimum koşullar saptandıktan sonra, 20 – 35 °C sıcaklık aralığında hidrojen üretim ölçümleri yapılmış ve Arrhenius denklemi yardımıyla aktivasyon enerjisi hesaplanmıştır. Optimize edilmiş koşullar altında, Ru0.70-Fe0.30/g-C3N4 katalizörü kullanılarak spesifik katalitik aktivite (TOF) değeri 13074 saat⁻¹, aktivasyon enerjisi ise 57.56 kJ/mol olarak bulunmuştur. Katalizörün tekrar kullanılabilirliği, art arda beş döngü boyunca test edilmiştir. Ayrıca, aktif katalizör ile yerinde hidrojen üretimi için Zn²⁺/EDTA⁻²Na açma-kapama sistemi denenmiştir. Sentezlenen katalizörlerin yapısal ve kimyasal özelliklerinin detaylı bir şekilde incelenmesi amacıyla çeşitli karakterizasyon teknikleri kullanılmıştır. Bu teknikler arasında taramalı elektron mikroskobu (SEM), enerji dağılımlı X-ışını spektroskopisi (EDX), fourier dönüşümlü kızılötesi spektroskopisi (FT-IR), X-ışını kırınımı (XRD), X-ışını fotoelektron spektroskopisi (XPS), transmisyon elektron mikroskobu (TEM), zeta potansiyeli ölçümü ve dinamik ışık saçılması (DLS) yer almaktadır.
Özet (Çeviri)
Energy is an indispensable element of modern life and global energy demand is constantly increasing. In order to meet this increasing need and to ensure environmental sustainability, the tendency towards renewable energy sources and alternative energy carriers as well as fossil fuels is increasing worldwide. Although hydrogen is not a direct energy source, it has significant potential as a clean energy carrier when obtained from renewable sources. Advances in hydrogen storage technologies will allow hydrogen to become widespread in energy systems, transportation and industry. Among solid hydrogen storage materials, amine boranes constitute a promising class due to their high hydrogen storage capacity. In particular, dimethylamine borane (DMAB) is a remarkable amine borane for hydrogen production due to its high hydrogen content, stability, good water solubility and economic potential. The hydrolytic dehydrogenation of DMAB offers a more efficient hydrogen production method compared to its dehydrogenation in pure organic media, releasing 3 moles of hydrogen gas per 1 mole of DMAB. However, efficient catalysts are needed to increase the dehydrogenation rate of DMAB. In this context, the design of catalysts with multiple active sites and high catalytic activity is of great importance. In this thesis, the catalytic hydrolysis of dimethylamine borane with high hydrogen content was investigated on graphitic carbon nitride (g-C3N4) supported ruthenium based bimetallic nanocatalysts (Ru-M). Bimetallic nanocatalysts were synthesised using different metals (M = Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu) in order to increase the activity and stability of the ruthenium catalyst. Graphitic carbon nitride (g-C3N4) was preferred as support material to increase the active surface area of the catalyst. As a result of the experiments, it was determined that Ru-Fe/g-C3N4 nanocatalyst showed the highest activity in the hydrolysis reactions of dimethylamine borane. Following the determination of the active catalyst, the hydrolysis reaction parameters were optimised. After the optimum conditions were determined, hydrogen production measurements were performed in the temperature range of 20-35 °C and the activation energy was calculated with the help of Arrhenius equation. Under the optimised conditions, the specific catalytic activity (TOF) value was found to be 13074 h-¹ and the activation energy was 57.56 kJ/mol using Ru0.70-Fe0.30/g-C3N4 catalyst. The reusability of the catalyst was tested for five consecutive cycles. In addition, Zn²⁺/EDTA⁻²Na on-off system was tested for in situ hydrogen production with the activated catalyst. Various characterisation techniques were used to investigate the structural and chemical properties of the synthesised catalysts in detail. These techniques include scanning electron microscopy (SEM), energy dispersive X-ray spectroscopy (EDX), Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR), X-ray diffraction (XRD), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), transmission electron microscopy (TEM), zeta potential measurement and dynamic light scattering (DLS).
Benzer Tezler
- Ruthenium(III) acetylacetonate as catalyst precursor in the dehydrogenation of dimethylamine-borane
Dimetilamin boranın dehidrojenlenmesinde katalizör başlatıcısı olarak rutenyum(III) asetilasetonat
EBRU ÜNEL
- Stabilized metal(0) nanoparticles as an active catalyst in dehydrogenation of dimethylamine borane
Dimetilamin boranın dehidrojenlenmesinde aktif bir katalizör olarak metal nanoparçacıklar
YEŞİM ÖZTÜRK KARACAN
Yüksek Lisans
İngilizce
2019
EnerjiBolu Abant İzzet Baysal ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. İZZET AMOUR MORKAN
- Ceria supported copper(0) and titania supported rhodium(0) nanoparticles as catalysts in dehydrogenation of dimethylamine borane
Dimetilamin boranın dehidrojenlenmesinde katalizör olan seryum oksit destekli bakır(0) ve titanyum oksit destekli rodyum(0) nanoparçacıklar
SEDA KARABOĞA
Doktora
İngilizce
2017
EnerjiAbant İzzet Baysal ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. İZZET MORKAN
PROF. DR. SAİM ÖZKAR
- Hidrojen depolanmasında dimetilamin-boranın dehidrojenlenmesini katalizleyecek nikel nanopartiküllerinin sentezi, tanımlanması ve katalitik aktivitesinin sınanması
Synthesized Ni (0) nanoparticles catalyst as non-solvent was used in the synthesis, identification and testing of catalytic activity of nickel nanoparticles catalyzed dehydrogenation of the dimethylamine-borane in the hydrogen storage
HAKAN DEMİR
- Hidrojen depolanmasında dimetilamin boranın dehidrojenlenmesini katalizleyecek bakır nanopartiküllerinin sentezi, tanımlanması ve katalitik aktivitesinin sınanması
Di̇methylami̇ne borane for hydrogen storage to catalyze dehydrogenati̇on synthesi̇s of copper nanoparti̇cles, identi̇fi̇cati̇on and testi̇ng of catalyti̇c acti̇vi̇ty
ALİ ÖZDEMİR
