Unveiling the SF₆/N₂ and CH₄/H₂separation potential of MOFs via ıntegrated molecular simulations and machine learning
Entegre moleküler simülasyonlar ve makine öğrenmesi yoluyla MOF'ların SF₆/N₂ ve CH₄/H₂ ayırma potansiyelinin ortaya çıkarılması
- Tez No: 974515
- Danışmanlar: PROF. DR. SEDA KESKİN AVCI
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2025
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Koç Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya ve Biyoloji Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Bilim Dalı
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
Metal-organik çerçeveler (MOF'lar), geniş yüzey alanları, yüksek gözeneklilikleri ve ayarlanabilir yapısal özellikleri sayesinde adsorpsiyon ve membran tabanlı gaz ayrımı uygulamaları için güçlü adaylar haline gelmiştir. Ancak, hem deneysel olarak sentezlenmiş (>128000) hem de hesaplamalı yöntemlerle oluşturulmuş hipotetik MOF'ların (>1 milyon) sayısının hızla artması, geleneksel yöntemlerle sistematik performans değerlendirmesini önemli ölçüde zorlaştırmaktadır. Bu tez, SF₆/N₂ ve CH₄/H₂ ayrımları için geniş yapısal veri tabanları üzerinde MOF'ların gaz adsorpsiyon ve ayırma özelliklerini araştırmak amacıyla moleküler simülasyonlar ve makine öğrenmesi (ML) yöntemlerini birleştiren veri odaklı, çok ölçekli bir hesaplamalı strateji sunmaktadır. Tezin ilk bölümünde, 25000'den fazla sentezlenmiş ve varsayımsal MOF üzerinde büyük kanonik Monte Carlo (GCMC) simülasyonları gerçekleştirilerek SF₆/N₂ adsorpsiyon ve ayırma performansları değerlendirilmiştir. Sentezlenmiş MOF'lara ait simülasyon verileri kullanılarak ML modelleri eğitilmiş ve bu modeller, gaz tutma kapasitesi, seçicilik, çalışma kapasitesi, adsorban performans skoru ve rejenerasyon kabiliyeti gibi özellikleri tahmin etmek amacıyla hipotetik MOF'lara uygulanmıştır. Yapılan analizler, en yüksek performansa sahip malzemelerde etkili olan temel yapısal ve kimyasal özellikleri ortaya koymuştur. Tezin ikinci bölümünde benzer bir yaklaşım CH₄/H₂ ayrımı için 126605 MOF üzerinde uygulanmıştır. GCMC simülasyonlarından elde edilen adsorpsiyon verileri; kimyasal, yapısal ve enerjik tanımlayıcılara dayalı ML modellerinin geliştirilmesinde kullanılmıştır. Bu modeller hipotetik MOF'lara uygulanarak CH₄ seçiciliği yüksek olan adaylar hızlı şekilde belirlenmiştir. Tezin üçüncü bölümünde ise difüzyona dayalı membran ayrımı ele alınmış ve MOF'ların CH₄ ve H₂ difüzyon katsayılarını hesaplamak için moleküler dinamik (MD) simülasyonları gerçekleştirilmiştir. Simülasyon sonuçlarıyla eğitilen ML modelleri, kolayca hesaplanabilen tanımlayıcıları kullanarak tüm veri tabanı için difüzyon değerlerini başarıyla tahmin etmiştir. Bu tahminler, membran performansının seçicilik ve geçirgenlik açısından değerlendirilmesinde kullanılmış ve moleküler parmak izi analizleri aracılığıyla yapı-performans ilişkileri ortaya konmuştur. Bu tez kapsamında elde edilen bulgular, moleküler simülasyonların makine öğrenmesi ile entegre edilmesinin MOF'ların gaz ayrımı uygulamaları için yüksek verimli taranmasını mümkün kıldığını göstermektedir. Geliştirilen modeller ve elde edilen çıkarımlar, bir sonraki nesil MOF tabanlı adsorban ve membranların keşfi ile rasyonel tasarım süreçlerini hızlandırmak için sağlam bir temel sunmaktadır.
Özet (Çeviri)
Metal-organic frameworks (MOFs), thanks to their large surface areas, high porosities, and tunable structural properties, have become strong candidates for adsorption and membrane-based gas separation applications. However, the ever-growing number of both experimentally synthesized MOFs (>128000) and hypothetical MOFs (hMOFs) that are generated computationally (>1 million) presents a major bottleneck for systematic performance evaluation through conventional methods. This thesis employs a multi-scale computational strategy that combines molecular simulations and machine learning (ML) to investigate the gas adsorption and separation properties of MOFs across large structural databases for SF₆/N₂ and CH₄/H₂ separations. In the first part, grand canonical Monte Carlo (GCMC) simulations were conducted on over 25000 synthesized and hypothetical MOFs to evaluate their SF₆/N₂ adsorption and separation performances. Simulation data for synthesized MOFs were then used to train ML models, which were transferred to hMOFs to predict gas uptakes, selectivities, working capacities, adsorbent performance scores and regenerabilities. The analysis revealed the key structural and chemical features responsible for the best performance. In the second part, a similar approach was applied to assess CH₄/H₂ separation performances of 126605 MOFs. Adsorption data obtained from GCMC simulations were used to develop predictive ML models based on chemical, structural, and energetic descriptors. These models were transferred to hMOFs to rapidly identify the promising candidates with superior CH₄ selectivity. The third part of the thesis focused on diffusion-based membrane separation, in which molecular dynamics (MD) simulations were performed to compute CH₄ and H₂ diffusivities of MOFs. ML models trained on simulation results successfully predicted diffusivity values across the entire database using easily computable descriptors. These predictions were further used to assess membrane performance in terms of selectivity and permeability, and structure-performance relationships were revealed via molecular fingerprinting analysis. The findings of this thesis demonstrate that integrating molecular simulations with ML enables high-throughput screening of MOFs for gas separation applications. The developed models and insights provide a foundation for accelerating the discovery and rational design of next-generation MOF-based adsorbents and membranes.
Benzer Tezler
- Unveiling the thoughts of users of risale-i nur textbooks for enhancement of its integration in teaching Islam in ARMM colleges
Başlık çevirisi yok
HALİL İBRAHİM KARA
- Unveiling the secret stories: Conservative female blogosphere in Turkey
Gizli hikâyelerin örtüsünü kaldırmak: Türkiye'de muhafazakâr kadın blogları
MELİKE ASLI SİM
Yüksek Lisans
İngilizce
2016
İletişim BilimleriKoç ÜniversitesiTasarım Teknoloji ve Toplum Bilim Dalı
YRD. DOÇ. ERGİN BULUT
- Unveiling the role of perceived partner responsiveness in the link between emotional disclosure and well-being: A comparison of Turkish and Dutch young adults
Duyguları açma ve esenlik arasındaki ilişkiyi açıklamada algılanan partner duyarlılığının rolü: Türk ve Hollandalı genç yetişkinlerin karşılaştırılması
DUYGU TAŞFİLİZ
Doktora
İngilizce
2019
PsikolojiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiPsikoloji Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. EMRE SELÇUK
- Unveiling the illusionary state of love: A Lacanian reading of Wuthering Heights, Adam Bede and the French Lieutenant's Woman
Aşkın yanıltıcı halini ortaya çıkarma: Wuthering Heights, Adam Bede ve The French Lieutenant's Woman romanlarının Lacan'ın bakış açısıyla ele alınması
ÖZGÜR SERDAR
Yüksek Lisans
İngilizce
2021
İngiliz Dili ve EdebiyatıKocaeli ÜniversitesiBatı Dilleri ve Edebiyatları Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. BERNA KÖSEOĞLU
- Unveiling the wireless network limitations in federated learning
Kablosuz internet ağlarındaki kısıtların federe öğrenmeye olan etkilerinin ortaya çıkarılması
MÜMTAZ CEM ERİŞ
Yüksek Lisans
İngilizce
2022
Bilgisayar Mühendisliği Bilimleri-Bilgisayar ve Kontrolİstanbul Teknik ÜniversitesiBilgisayar Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. SEMA FATMA OKTUĞ
DOÇ. DR. BURAK KANTARCI