PEM yakıt hücrelerinde kullanılmak üzere katot katalizör geliştirilmesi, hücre verimine etkisinin incelenmesi ve performans modellemesi
Cathode catalyst development for use in PEM fuel cells, investigation of cell efficiency and performance modelling
- Tez No: 978927
- Danışmanlar: PROF. DR. NEZİHE AYAS
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Elektrokatalizör, Karbon nanotüp, Nano grafen, Electrocatalyst, Carbon nanotube, Nano graphene
- Yıl: 2025
- Dil: Türkçe
- Üniversite: Eskişehir Teknik Üniversitesi
- Enstitü: Lisansüstü Eğitim Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Temel İşlemler ve Termodinamik Bilim Dalı
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
PEM yakıt hücrelerinde yakıt olarak hidrojen kullanıldığından çevre dostu olup doğrudan elektrik üretilmektedir. Bu hücrelerdeki anot ve katot elektrotlarında yaygın olarak Pt ve Ru gibi değerli metaller, karbon siyahı desteğiyle kullanılmaktadır. Katottaki tepkime anottaki tepkimeden oldukça yavaştır, dolayısıyla katot katalizörünün aktivitesinin arttırılması büyük öneme sahiptir. Literatürdeki çalışmalarda Pt miktarını azaltmak için bimetalik katalizör ve farklı destek malzemeleri araştırılmıştır. Bunlardan rGO ve CNT öne çıkmaktadır ancak iki desteğin birlikte kullanımı detaylı olarak araştırılmamıştır. Pt/rGO-CNT katalizörlerin PEM yakıt hücresi testleri ve bimetalik özelliklerine dair çalışmaya rastlanmamıştır. Bu çalışmada ticari karbon siyahı yanında farklı destek malzemeleri (GO, rGO, rGO-CNT) sentezlenmiştir. Bu desteklerin üzerine Pt ve Pt-Ni yüklenerek poliol ve kolloidal yöntemleriyle katalizörler sentezlenmiştir. Poliol sentezine sıcaklığın (120, 190 °C), sentez süresinin (15, 35 dk), CNT tipinin (ham, işlenmiş) ve karıştırma yönteminin (tek aşamalı manyetik, çok aşamalı ultrasonik) etkisi incelenmiştir. Sentezlenen katalizörlerin karakterizasyonu TGA, XRD, FTIR, BET, SEM, EDS teknikleriyle belirlenmiştir. Aktiviteleri ise döngüsel voltametri kullanılarak ECSA ölçümleri ve PEM yakıt hücresi testleriyle belirlenmiştir. Sonuç olarak, CNT ilavesi rGO katmanlarının istiflenmesini engelleyerek BET yüzey alanını 10 kat arttırmıştır. En uygun poliol sentez koşulu 190 °C'de 15 dk olarak belirlenmiştir; bu koşulda ağırlıkça %92,5'lik Pt yükleme verimi, 3,55 nm Pt kristal boyutu 125 m² g⁻¹ Pt ECSA elde edilmiş; yakıt hücresinde 70 °C'de 292 mW cm⁻²'lik güç yoğunluğuna olup, ticari Pt/C katalizöründen %22 daha yüksek olduğu belirlenmiştir. Regresyon modeli oluşturularak optimum hücre çalışma koşulları 65,9 °C sıcaklık, H₂/O₂ hacimsel oranı 1,0 olarak tespit edilmiştir. Model çıktıları, deneysel değerlerle ±4 mW cm⁻² sapma içinde uyum göstermiştir.
Özet (Çeviri)
Powered by hydrogen, proton-exchange-membrane (PEM) fuel cells generate electricity directly while leaving only a minimal environmental footprint. The anode and cathode electrodes in these cells typically employ carbon-black-supported catalysts containing precious metals such as Pt and Ru. The reduction reaction at the cathode proceeds far more slowly than hydrogen oxidation at the anode, making acceleration of the cathode catalyst critical. Consequently, much of the literature focuses on reducing Pt usage through bimetallic catalysts and alternative supports. Reduced graphene oxide (rGO) and carbon nanotubes (CNT) stand out, yet their combined use has not been explored in depth, and no studies have reported on the fuel-cell performance, cathodic activity, or bimetallic behaviour of Pt/rGO-CNT catalysts. In this study, alongside commercial carbon black, four different supports (GO, rGO, CNT, and rGO-CNT) were prepared. Catalysts carrying either Pt or Pt–Ni were synthesized on these supports via polyol and colloidal routes. For the polyol method, the effects of temperature (120 °C and 190 °C), reaction time (15 min and 35 min), CNT type (raw vs treated), and mixing protocol (single-stage magnetic vs multistage ultrasonic) were investigated. The catalysts were characterised by TGA, XRD, FT-IR, BET, SEM, and EDS, while their activities were assessed via cyclic-voltammetric ECSA measurements and PEM fuel-cell tests. CNT addition prevented rGO sheet restacking and boosted the BET surface area ten-fold. The optimum polyol conditions were 190 °C for 15 min, affording 92.5 wt % Pt loading efficiency, a Pt crystallite size of 3.55 nm, and an ECSA of 125 m² g⁻¹ Pt. Under these conditions the fuel cell delivered 292 mW cm⁻² at 70 °C—22 % higher than a commercial Pt/C catalyst. A regression model indicated optimum operating conditions of 65,9 °C and an H₂/O₂ volumetric ratio of 1.0; model predictions matched experimental values within ±4 mW cm⁻².
Benzer Tezler
- Synthesis of amphiphilic graft copolymer via click chemistry
Klik kimyası ile amfifilik aşı kopolimer sentezi
EMİNE YILDIRIM
Yüksek Lisans
İngilizce
2017
Polimer Bilim ve Teknolojisiİstanbul Teknik ÜniversitesiPolimer Bilim ve Teknolojisi Ana Bilim Dalı
PROF. DR. METİN HAYRİ ACAR
- Anyon değişim membran yakıt hücrelerinde kullanılmak üzere katot katalizörlerinin sentezi ve aktivitesinin belirlenmesi
Synthesis and determination of the activity of cathode catalysts for use in anion exchange membrane fuel cells
ALI TAMBWE AMIR
Yüksek Lisans
Türkçe
2024
Kimya MühendisliğiGazi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. FATMA ÇİĞDEM GÜLDÜR
ÖĞR. GÖR. SİLVER GÜNEŞ
- Poly(vinylidene fluoride) based graft copolymer
Poliviniliden florür temelli aşı kopolimeri
AHMET YASİR DEMİR
Yüksek Lisans
İngilizce
2015
Polimer Bilim ve Teknolojisiİstanbul Teknik ÜniversitesiPolimer Bilim ve Teknolojisi Ana Bilim Dalı
PROF. DR. METİN HAYRİ ACAR
- Synthesis of proton exchange membrane by atrp and iniferter methods
Atrp ve iniferter yolu ile iyonik iletkenliğe sahip polimer sentezi
CÜNEYT ERDİNÇ TAŞ
Yüksek Lisans
İngilizce
2013
Polimer Bilim ve Teknolojisiİstanbul Teknik ÜniversitesiPolimer Bilim ve Teknolojisi Ana Bilim Dalı
PROF. DR. METİN HAYRİ ACAR
- PEM yakıt hücresi katotunda oksijen indirgenme reaksiyonu hızının geliştirilmesi ve mekanizmasının incelenmesi
Improving the rate of oxygen reduction reaction at the cathode of PEM fuel cell and investigation of its mechanism
SİLVER GÜNEŞ
Doktora
Türkçe
2015
EnerjiGazi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. FATMA ÇİĞDEM GÜLDÜR