Geri Dön

Methane activation via bromination over sulfated zirconia/SBA-15 catalysts

Sülfatlanmış zirkonya/SBA-15 katalizörleri üzerinde bromlama ile metan aktivasyonu

PDF İndir

  1. Tez No: 177465
  2. Yazar: VOLKAN DEĞİRMENCİ
  3. Danışmanlar: PROF.DR. DENİZ ÜNER, Y.DOÇ.DR. AYŞEN YILMAZ
  4. Tez Türü: Doktora
  5. Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
  6. Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
  7. Yıl: 2007
  8. Dil: İngilizce
  9. Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
  10. Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
  11. Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
  12. Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
  13. Sayfa Sayısı: 187

Özet

Metan aktivasyonunda brom kullanılarak, takibinde metil bromürün hidrokarbon ya da oksijenli bileiklere dönüümünün salanması yeni bir yöntemdir. Fakat, monobromometan'nın (CH3Br) yüksek dönüüm deerlerinde seçici üretimi kritik önceliktir. Literatürdeki mevcut reaksiyonun kinetii verileri kullanılarak bir reaksiyon modeli gelitirilmi ve seçici metan bromlama'nın optimum reaksiyon koulları incelenmitir. Yüksek metan dönüümlerinde (>90%) yüksek dibromometan seçiciliklerine u koullarda yol açmaktadır: T=330 °C, = 3 s, Br2:CH4 = 3. Bromlama ile katalitik metan aktivasyonu için sülfatlanmı zirkonya içeren SBA-15 katalizörleri hazırlanmı ve karakterize edilmitir. SBA-15 sol-gel hazırlama teknii takip edilmi ve zirkonyum hazırlama sırasında ZrOCl2?8H2O olarak SiO2'ye göre 5-30 mol % ZrO2 içerecek ekilde silikon kaynaı (TEOS) ile birlikte eklenmitir. Katalizörlerin sülfatlama ilemi 0.25 M H2SO4 çözeltisinde yapılmıtır. Katalizörlerdeki zirkon miktarı elementel analiz ile belirlenmi ve en fazla 15 wt. % Zr koyulabildii görülmütür. XRD sonuçları kristal zircon piklerini yüksek zirkonyum içeriklerinde göstermi ve düük içeriklerde SiO2 yapısı içinde iyi Zr daılımını iaret etmitir. Sülfatlanmı katalizörlerin BET yüzey alanları 313-246 m2/g aralıındadır. Katalizörler ICP, XRD, TEM, BET, 1H and 29Si MAS NMR, FT-IR, and TPD teknikleri ile karakterize edilmitir. Sonuçlar 69% metan dönüümünün SZr(25)SBA-15 katalizörü üzerinde 340 °C'de eriilebilir olduunu göstermitir. Ürünlerin sıvı 1H NMR ölçümleri >99% seviyesinde metil bromür seçicilii elde edildiini göstermitir.

Özet (Çeviri)

Methane activation with bromine followed by the condensation of the methyl bromide into higher hydrocarbons or oxygenates is a novel route. However, the selective production of monobrominated methane (CH3Br) at high conversions is a crucial prerequisite. A reaction model was developed according to the kinetic data available in the literature and thoroughly studied to investigate the optimum reactor conditions for selective methane bromination in gas phase. It was concluded that at high methane (>90%) conversions dibromomethane synthesis was favored at high selectivity under the following conditions: T=330 °C, = 3 s, Br2:CH4 = 3. Sulfated zirconia included SBA-15 catalysts were prepared and characterized for the catalytic methane activation via bromination. The SBA-15 sol-gel preparation technique was followed and the zirconium was added during the preparation in the form of ZrOCl2?8H2O with 5-30 mol % ZrO2 with respect to the SiO2 content simultaneously with the silicon source (TEOS). The catalysts were sulfated in 0.25 M H2SO4 solution. The zirconium contents of the catalysts were determined by elemental analysis and 15 wt. % Zr was determined as the highest amount. XRD analysis showed the crystalline zirconia peaks only for high zirconia loadings (>25 mol % ZrO2) indicating the well distribution of Zr in silica framework at lower loadings. BET surface areas of the sulfated catalysts are in the range of 313-246 m2/g. The catalysts were characterized by ICP, XRD, TEM, BET, 1H and 29Si MAS NMR, FT-IR, and TPD techniques. The results showed that 69% methane conversion was attainable over SZr(25)SBA-15 catalyst at 340 °C. The liquid 1H NMR measurements of the products revealed that >99% methyl bromide selectivity was achieved.

Benzer Tezler

  1. Tez No

    23334

    Efficient catalysts for oxidative coupling of methane

    Metan'ın oksidasyonu için uygun katalizörler

    ORHAN ALTIN

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    1992

    Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik Üniversitesi

    DOÇ. DR. IŞIK ÖNAL

  2. Tez No

    741482

    CO2 activation on MnOx /Pd(111) model catalyst

    MnOx /Pd(111) katalizörü üzerinde CO2 aktivasyonu

    ARCA ANIL

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2022

    Kimyaİhsan Doğramacı Bilkent Üniversitesi

    Kimya Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. EMRAH ÖZENSOY

  3. Tez No

    252962

    Metandan katalitik yolla hidrojen üretimi

    Catalytic hydrogen production from methane

    MUSTAFA KARAKÖSE

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2010

    Kimya MühendisliğiGebze Yüksek Teknoloji Enstitüsü

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. MEHMET ALAİTTİN HASTAOĞLU

  4. Tez No

    883176

    Bond activation process of biomass-derived molecules

    Biyokütle türevi moleküllerin bağ aktivasyon prosesi

    BAŞAR ÇAĞLAR

    Doktora

    İngilizce

    İngilizce

    2014

    KimyaTechnische Universiteit Eindhoven

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. J W NIEMANTSVERDRIET

  5. Tez No

    368856

    Carbon dioxide reforming of methane on Ni-based bimetallic catalysts

    Ni-bazlı bimetalik katalizörlerde metanın karbondioksit reformasyonu

    HALE AY

    Doktora

    İngilizce

    İngilizce

    2014

    Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. DENİZ ÜNER

Geri Dön