Stokiyometrik olmayan uranyum dioksitteki Alfa hasarı ve helyumun davranışı
Alpha damage and helium behaviour in non-stoichiometric uranium dioxide
- Tez No: 335212
- Danışmanlar: PROF. DR. MERAL ERAL, DR. THIERRY WISS
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Enerji, Fizik ve Fizik Mühendisliği, Nükleer Mühendislik, Energy, Physics and Physics Engineering, Nuclear Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2013
- Dil: Türkçe
- Üniversite: Ege Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Nükleer Bilimler Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 192
Özet
Kullanılmış nükleer yakıtta oluşan alfa radyasyon hasarı ve oksidasyonun, uzun süre içerisindeki etkilerinin anlaşılması, nükleer atığın depolanması ve bertaraf edilmesi sürecindeki güvenliği yönünden çok önemli bir konudur. Kullanılmış yakıt içerisinde bulunan, genellikle uzun yarı ömürlü olan alfa yayınlayıcı aktinitler, kullanılmış yakıt matrisi içerisinde büyük oranda helyum oluşturacak ve muhtemel olarak kimyasal ve fiziksel modifikasyonlara neden olacaktır. Stokiyometrik UO2?de helyumun davranışları 1960?lı yıllardan itibaren çalışılmış olmasına rağmen, helyumun çözünürlüğü konusu tam olarak aydınlatılamamış olup, stokiyometrik olmayan UO2?de helyumun davranışları konusunda deneysel çalışmalar bulunmamaktadır. Bunun yanında hata mobilitesi ve self difüzyon gibi atomik boyuttaki birçok özelliğin UO2?in stokiyometrisine bağlı olduğu bilinmektedir. Helyumun çözünürlüğü ve difüzyonu üzerine stokiyometri etkisinin anlaşılabilmesi için stokiyometrik ve hiperstokiyometrik UO2 mono ve polikristal örnekleri ile U3O8 polikristal örneklerinde infüzyon denemeleri gerçekleştirilmiştir. Hipostokiyometrik UO2 yapısı sadece yüksek sıcaklıklarda kararlıdır, UO2?in üç değerlikli lantan ile katkılanması yapı içerisinde hipostokiyometrik UO2 konfigürasyonuna benzeyen oksijen boşlukları oluşturabilir. Stokiyometri etkisinin her yönüyle incelenebilmesi için, farklı oranlarda lantan katkılı UO2 örnekleri hipostokiyometrik UO2 yapısını temsilen kullanılmıştır. İnfüzyon sonrası örnekler lazer ile ısıtılmış Knudsen hücre içerisinde, örnekteki tüm helyum salınana kadar tavlanmış ve helyum salınım profili ve toplam helyum miktarı sırasıyla kütle spektroskopisi ve kantitatif gaz ölçüm sistemiyle ölçülmüştür. Düşük sıcaklık helyum difüzyonu üzerine stokiyometrinin etkisinin anlaşılabilmesi için, stokiyometrik ve hiperstokiyometrik UO2 monokristal örneklerinde izotermal helyum salınım denemeleri, ısıtma sistemi içeren yüksek çözünürlük manyetik sektör kütle spektroskopisi ile gerçekleştirilmiştir. Örneklerin karakterizasyonları, infüzyon öncesi, infüzyon sonrası ve termal desorpsiyon ölçümleri sonrası; termogravimetri, X-ışınları difraksiyonu, lazer flaş ve taramalı elektron mikroskobu teknikleri ile gerçekleştirilmiştir. La katkılı UO2 örneklerindeki kafes boşluklarının varlığı raman spektroskopisi ile incelenmiştir. Helyum difüzyonu ayrıca %0.1 oranında plutonyum oksit katkılı UO2 örneklerinde farklı parametrelerin etkilerinin tek tek incelendiği çalışmalar ile kullanılmış yakıtta oluşan radyojenik helyumun davranışı ve alfa radyasyon hasarının anlaşılması için incelenmiştir. Örnek karakterizasyonları, X-ışınları difraksiyonu, taramalı ve geçirimli elektron mikroskobu ile gerçekleştirilmiştir. Örneklerdeki helyum salınım profili ve toplam helyum miktarı sırasıyla Knudsen efüzyon kütle spektrometresi ve kantitatif gaz ölçüm sistemiyle ölçülmüştür. Helyum difüzyonunun simülasyonunda tekli gaz atomu ve kabarcıkların migrasyonu ile tuzaklanma, tane ve kabarcık büyümesi etkilerini göz önünde bulunduran yeni bir model geliştirilmiştir. Deneysel verilerin tanımlanabilmesi için, geliştirilen model ticari bir multifizik yazılımına uygulanmış ve gaz atomu ve kabarcık difüzyon katsayıları arasındaki ilişki öngörülmüştür. Son olarak, literatürdeki mevcut veriler ve bu tez çalışmasındaki sonuçlar ışığında, helyum difüzyonu üzerinde radyasyon hasarının etkisi incelenmiştir. Genel olarak bu tez çalışması, helyumun stokiyometrik UO2 ile stokiyometrik olmayan UO2 ve Pu katkılı UO2 gibi kusurlu yapılardaki davranışları konusunda yeni bir bakış açısı kazandırmaktadır.
Özet (Çeviri)
Understanding the long term behaviour of the UO2 spent fuel in terms of alpha radiation damage and oxidation is a very important issue for the safety aspects of storage or disposal. Actinides contained in the spent fuel being alpha emitters, often with a long half life, will generate large quantities of helium and possibly cause chemical and physical modifications of the spent fuel matrix. Although helium behaviour in stoichiometric UO2 has been studied since the 1960s, the helium solubility in UO2 is not well established and there is a lack of experimental studies for helium behaviour in non-stoichiometric UO2. Furthermore, it is known that many properties at the atomic scale such as defect mobility and self diffusion are strongly dependent on the stoichiometry of UO2. In order to assess the effect of the stoichiometry on helium solubility and diffusion, infusion experiments were performed on stoichiometric and hyperstoichiometric single and polycrystalline UO2 samples as well as on U3O8 polycrystalline samples. Hypostoichiometric UO2 is stable only at high temperatures, doping UO2 with a trivalent solute such as lanthanium can create an oxygen vacancy environment that is similar to the hypo-stoichiometric UO2 configuration To have a comprehensive picture on the helium behaviour in nonstoichiometric UO2 systems, La-doped UO2 samples with various La-content were also used as a surrogate of hypostoichiometric UO2 structure. After infusion, the samples were annealed in a laser heated Knudsen cell until all the helium was released and helium release profiles and total helium quantities were measured using a mass spectrometer and a quantitative gas measurement systems, respectively. Isothermal helium release measurements were also performed on stoichiometric and hyperstoichiometric UO2 monocrystal samples to understand the role of stoichiometry on low temperature helium diffusion, using a high resolution magnetic sector mass spectrometer coupled with a furnace. Characterization of the samples before, after infusion and after thermal desorption measurements were performed by thermogravimetry, X-ray diffraction, laser flash technique and scanning electron microscopy, presence of oxygen vacancies in the La doped UO2 samples were investigated by Raman spectroscopy. Helium diffusion was also investigated in 0.1 wt.% plutonium oxide doped UO2 samples to study the alpha-damage effects and the behaviour of radiogenic helium in the spent nuclear fuel by single effects studies. Characterizations were performed by X-ray diffraction, scanning and transmission electron microscopy. Helium release profiles and total helium quantities were measured using a Knudsen effusion mass spectrometer and a quantitative gas measurement system, respectively. A new model for the simulation of helium diffusion has been developed taking into account single gas atom and bubble motion, trapping, grain and bubble growth. The model, embedded into commercial multiphysics software, to provide a description of the experimental data and correlations for gas-atom and bubble diffusion coefficients have been proposed. Finally, the effect of radiation damage on helium diffusion was assessed by comparing the results of the present study with the literature data. In general this study gives new insight into the relevant aspect to consider for the behavior of helium in stoichiometric UO2 and defected systems such as nonstoichiometric UO2 and Pu doped UO2.
Benzer Tezler
- Farklı hidrojen-karbon ortamlarında indirgenen seramik yakıt tabletlerinin karakterizasyonu
Başlık çevirisi yok
BİRSEN AYAZ
Doktora
Türkçe
1998
Nükleer Mühendislikİstanbul Teknik ÜniversitesiNükleer Mühendislik Ana Bilim Dalı
PROF. DR. A. NEZİHİ BİLGE
- Fotovoltaik uygulamalar için CZTS tabakaların ultrasonik sprey piroliz yöntemi ile büyütülmesi ve optimizasyonu
Growth and optimization of CZTS layers by ultrasonic spray pyrolysis method for photovoltaic applications
İBRAHİM GÜNEŞ
Doktora
Türkçe
2022
Fizik ve Fizik MühendisliğiÇanakkale Onsekiz Mart ÜniversitesiFizik Ana Bilim Dalı
PROF. DR. VİLDAN BİLGİN
DR. ÖĞR. ÜYESİ EMRAH SARICA
- Modeling and design of reactor for hydrogen production using non-stoichiometric oxide
Stokiyometrik olmayan oksitler kullanılarak hidrojen üretim reaktörünün süreç modellemesi ve tasarımı
ARDA YILMAZ
Yüksek Lisans
İngilizce
2017
Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
YRD. DOÇ. DR. SERKAN KINCAL
- Sinterleme yardımcısı cuo katkısının stokiyometrik olmayan [Na0,5Bi0,5TiO3]0,75-[Sr1-xTiO3-x]0,25 seramiklerinin özelliklerine etkisinin incelenmesi
Investigation the effects of sintering aid cuo addition on the properties of non-stoichiometric [Na0,5Bi0,5TiO3]0,75-[Sr1-xTiO3-x]0,25 ceramics
GÜLBENİZ YALDIZ İNCE
Yüksek Lisans
Türkçe
2024
Metalurji MühendisliğiBursa Teknik ÜniversitesiMetalurji ve Malzeme Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DR. ÖĞR. ÜYESİ MUSTAFA YUNUS KAYA
- Prediction of hexagonal lattice parameters of stoichiometric and non-stoichiometric apatites by artificial neural networks
Yapay zeka ağı kullanılarak stokiyometrik ve stokiyometrik olmayan apatitlerin altıgenel kafes parametrelerinin tahmin edilmesi
ÜMİT KOÇKAN
Yüksek Lisans
İngilizce
2009
Mühendislik BilimleriOrta Doğu Teknik ÜniversitesiMikro ve Nanoteknoloji Ana Bilim Dalı
PROF. DR. KADRİ AYDINOL
YRD. DOÇ. ZAFER EVİS