Metanın kuru reformlanma reaksiyonu ile hidrojen üretimi için aktif ve yüksek verimli katalizör geliştirilmesi
Development of catalysts with high activity and yield for hydrogen production by dry reforming of methane
- Tez No: 352599
- Danışmanlar: PROF. DR. GÜLŞEN DOĞU, PROF. DR. NAİL YAŞYERLİ
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2014
- Dil: Türkçe
- Üniversite: Gazi Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 188
Özet
Metanın kuru reformlanma reaksiyonu, sera etkisine neden olan metan ve karbondioksitin kullanılabilir kimyasal ürünlere dönüşümü nedeniyle önemli bir reaksiyondur. Bu çalışmada yüksek yüzey alanına sahip ve mezogözenekli alümina destekli nikel, nikel-kobalt, nikel-tungsten ve nikel-magnezyum katalizörlerin metanın kuru reformlanma reaksiyonuna gösterdikleri aktiviteleri incelenmiştir. Katalizörlere destek malzemesi olarak sol-jel (SGA) ve hidrotermal (MA) yöntem ile sentezlenmiş mezogözenekli alümina malzemeleri kullanılmıştır. Ni, Ni-Co, Ni-W ve Ni-Mg metalleri emdirme ve“one-pot”sentez yöntemleriyle katalizör yapısına ilave edilmiştir. Katalitik aktivite deneylerinden önce katalizörler H2 gazı akışında indirgenmişlerdir. Katalizörlerin yapısal ve fiziksel özellikleri XRD, N2 adsorpsiyon-desorpsiyon, TPR, TPH, EDS, SEM, TEM ve piridin adsorplanmış FTIR analizleriyle belirlenmiştir. Çalışmada reaksiyon sıcaklığının (600oC ve 700oC), indirgeme sıcaklığın (550oC, 750oC ve 800oC) ve beslemedeki reaktant oranlarının (CH4/CO2/Ar=1/1/1 ve CH4/CO2/Ar=1/2/0) katalizörlerin aktivitesine etkisi araştırılmıştır. Metanın kuru reformlanma reaksiyonları dolgulu kolon reaktör sisteminde gerçekleştirilmiştir. 550oC' da H2 gazıyla indirgenen ve kütlece %16 Ni içeren 16Ni@MA, 16Ni-MA ve 16Ni@SGA katalizörlerinin 600oC sıcaklıkta gerçekleştirilen katalitik deneylerinde katalizörler arasında en yüksek aktiviteyi sol-jel yöntemi ile hazırlanmış alümina destek (SGA) üzerine Ni emdirilmiş olan 16Ni@SGA katalizörü göstermiştir. Bimetalik 2.5Co-2.5Ni@SGA katalizörünün aktivitesi monometalik 5Ni@SGA katalizörünün aktivitesine göre daha yüksektir ve reaksiyon sonrası TGA analizi bimetalik katalizörde monometalik katalizöre göre daha az karbon biriktiğini göstermiştir. Katalizör yapısına W ilavesi katalizörün aktivitesini düşürürken, karbon oluşumuna karşı direncini arttırmıştır. 750oC' da yürütülen 4 saatlik reaksiyon deneylerinden sonra katalizör yüzeyinde biriken karbon miktarı katalizör yapısına W ilavesiyle %6' dan %1' e düşürülmüştür. 150 saat süreyle 750oC' da yürütülen uzun ömürlülük aktivite deneylerinde Ni-W katalizörleri yüksek ve kararlı aktivite göstermişlerdir. Çalışma kapsamında katalizörlerin H2 verimlerini arttırabilmek amacıyla membran reaktör sistemi kurulmuştur. 5Ni-10W-MA katalizörünün H2 verimi membran reaktör sistemi kullanılarak arttırılabilmiştir.
Özet (Çeviri)
Dry reforming of methane is an important reaction because of converting two abundant gas, methane and carbon dioxide, to useful chemical products. In this study, activities of high surface area, nickel, nickel-cobalt, nickel-tungsten and nickel-magnesium incorporated alumina like mesoporous catalysts in dry reforming of methane were investigated. Mesoporous alumina materials synthesized by sol-gel and hydrothermal were used as a support of catalysts. Ni, Ni-Co, Ni-W and Ni-Mg metals were incorporated into the structure of catalysts by impregnation and one-pot synthesis method. Before catalytic activity tests, the catalysts were reduced in H2 gas flow. Physical and structural properties of catalysts were investigated by XRD, N2 adsorption-desorption, TPR, TPH, EDS, SEM, TEM and pyridine adsorbed FTIR analysis. In this study effects of reaction temperature (600oC and 700oC), reduction temperature (550oC, 750oC and 800oC) and ratio of reactants (CH4/CO2/Ar=1/1/1 and CH4/CO2=1/2) to activity of catalysts were investigated. Dry reforming methane reactions were carried out in a fixed-bed reactor system. 16Ni@SGA catalyst showed highest activity in catalytic tests carried out at 600oC, among the catalysts, 16Ni@MA, 16Ni-MA and 16Ni@SGA, which were reduced at 550oC in H2 gas and include 16% wt nickel. Activity of bimetallic 2.5Co-2.5Ni@SGA catalyst is higher than activity of monometallic 5Ni@SGA and TGA analysis after the reaction showed that carbon formation on the bimetallic catalyst is lower than monometallic catalyst. Incorporating W into the catalysts structure decreased the activity of catalyst, however, increased resistance of carbon formation. After the reaction tests carried out at 750oC for 4 hours, amount of coke on the surface of catalyst was decreased from 6% to %1 by incorporating W into the structure of catalysts. During the long time activity test carried out at 750oC for 150 hours, Ni-W catalysts showed high and stable activity. In this study, membrane reactor system was set up in order to increase H2 yield of catalysis. H2 yield of 5Ni-10W-MA catalysts can be increased by using membrane reactor system.
Benzer Tezler
- Metanın kuru reformlanma reaksiyonuyla hidrojen üretimi için mezogözenekli katalizör geliştirilmesi
Development of catalysts of mesoporous for the production of hydrogen by the dry reforming reaction of methane
BERNA ERDOĞAN
Yüksek Lisans
Türkçe
2019
Kimya MühendisliğiGazi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. NAİL YAŞYERLİ
- Biyogazdan hidrojen üretimi için alümina destekli katalizörlerin geliştirilmesi
Development of alumina supported catalysts for hydrogen production from biogas
AYŞE GENÇ
Yüksek Lisans
Türkçe
2022
Kimya MühendisliğiGazi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. HÜSEYİN ARBAĞ
- Metal içerikli silika mikro kürelerin sentezi, karakterizasyonu ve aktivitelerinin incelenmesi
Synthesis, characterization of metal containing silica micro-spheres and investigation of their activities
GAMZE GÜNDÜZ MERİÇ
Doktora
Türkçe
2019
Kimya MühendisliğiBilecik Şeyh Edebali ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. LEVENT DEĞİRMENCİ
PROF. DR. SÜLEYMAN KAYTAKOĞLU
- Yeni ni-al katalizörlerinin sentez şartlarının metanın kuru reformlanma reaksiyonuna etkisi
Effect of synthesis conditions of new Ni-Al catalysts on the dry reforming reaction of methane
AYŞİN MUDANYALI
Yüksek Lisans
Türkçe
2024
Kimya MühendisliğiGazi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. SENA YAŞYERLİ
DOÇ. DR. GAMZE BOZKURT
- Metanın Oksi-Co2 reformlaması için Ni ve Ni-Cu katalizörlerinin hazırlanması ve karakterizasyonu
Preparation and characterization of Ni and Ni-Cu based catalysts for Oxy-Co2 reforming of methane
MERAL HACIOĞLU
Yüksek Lisans
Türkçe
2015
Kimya Mühendisliğiİstanbul ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. MEHMET ALİ GÜRKAYNAK
YRD. DOÇ. DR. TUBA GÜRKAYNAK ALTINÇEKİÇ