Yeni ni-al katalizörlerinin sentez şartlarının metanın kuru reformlanma reaksiyonuna etkisi
Effect of synthesis conditions of new Ni-Al catalysts on the dry reforming reaction of methane
- Tez No: 879936
- Danışmanlar: PROF. DR. SENA YAŞYERLİ, DOÇ. DR. GAMZE BOZKURT
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2024
- Dil: Türkçe
- Üniversite: Gazi Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 127
Özet
Yüksek lisans tezinde metanın kuru reformlanma reaksiyonu için yeni alümina (Al2O3) destekli Nikel (Ni) katalizörleri hidrotermal ve emdirme yöntemleri ile hazırlanarak aktivite testleri gerçekleştirilmiştir. Al2O3 destek malzemelerinin hidrotermal yöntem ile hazırlanmasında farklı Al/Na oranları ve hidrotermal bekletme süreleri kullanılmıştır. Destek malzemeleri ve katalizörlerin fiziksel ve kimyasal özelliklerinin belirlenebilmesi amacıyla N2 adsorpsiyon-desorpsiyon, XRD, SEM-EDS, DRIFTS ve TGA karakterizasyon çalışmaları gerçekleştirilmiştir. XRD analizleri farklı Al/Na ve bekletme süreleri sonunda Al2O3 destek malzemelerinin γ-Al2O3 kristal yapısına sahip olduğunu göstermiştir. 10 saatlik bekletme süresinde destek malzemesinde Al(OH)3 ait pikler de bulunmaktadır. Bu sonuç 10 saat hidrotermal bekletme süresinin γ-Al2O3 kristal yapısı oluşumu için yetersiz olduğunu göstermektedir. Hidrotermal yöntem ile hazırlanan Al2O3 destek malzemelerinin ve Al2O3 destekli Ni katalizörlerinin mezogözenekli yapıda olduğu N2 adsorpsiyon-desorpsiyon analiziyle belirlenmiştir. Hazırlanan katalizörler 750°C sıcaklıkta hidrojen gazı ortamında 1 saat indirgendikten sonra, metanın (CH4) kuru reformlanma reaksiyonunda aktiviteleri incelenmiştir. Katalitik aktivite testleri dolgulu kolon reaktörde 750℃ sıcaklıkta ve atmosferik basınç altında CH4/CO2/Ar:1/1/1 oranında gaz beslemesi ile gerçekleştirilmiştir. Al2O3 sentezi sırasında kullanılan Al/Na oranı katalizörün katalitik aktivitesini önemli ölçüde etkilemiştir. Al/Na oranı 1 olan ve 20 saat hidrotermal bekletme süresine sahip Al2O3 destekli emdirme yöntemi ile hazırlanmış 8Ni@1,00Al2O3(20) katalizörü ile en yüksek CH4 (%88) ve CO2 (%82) dönüşümleri reaksiyon çalışmasının başlangıcında elde edilmiştir. 8Ni@1,00Al2O3(20) katalizörü reaksiyon süresi boyunca kararlılığını korumuştur. Emdirme yöntemi ile ilave edilen Ni miktarı %12 olduğunda (12Ni@0,33Al2O3(20)) başlangıç metan ve karbondioksit dönüşümleri sırasıyla %53'den %60'a ve %72'den %83'e ulaşmıştır. 8Ni@0,33Al2O3(20) ve 12Ni@0,33Al2O3(20) katalizörlerinin reaksiyon sonunda TGA ile belirlenen karbon oranları sırasıyla %0,7 ve %11,4 olarak belirlenmiştir. 8Ni@0,33Al2O3(20) katalizörünün aktivite testi sonrasında alınan SEM fotoğraflarında filament karbon oluşumu gözlenmemiştir. Çalışmanın son aşamasında, Ni katalizörlere Lantan (La) ilavesinin etkisi incelenmiştir. Hazırlanan Ni-La bazlı katalizörlerin metanın kuru reformlanma reaksiyonunda katalitik aktivite göstermediği gözlenmiştir.
Özet (Çeviri)
In this study, novel nickel (Ni) catalysts supported on alumina (Al2O3) were synthesized by hydrothermal and impregnation methods for methane dry reforming. Hydrothermal synthesis of Al2O3 supports involved varying Al/Na ratios and hydrothermal treatment times. The physicochemical properties of the supports and catalysts were characterized by N2 adsorption-desorption, XRD, SEM-EDS, DRIFTS, and TGA. XRD analyses revealed the γ-Al2O3 crystal structure of Al2O3 supports for different Al/Na ratios and treatment times. Al(OH)3 peaks were also observed in the support for a 10-hour treatment time, indicating insufficient time for γ-Al2O3 formation. N2 adsorption-desorption analysis confirmed the mesoporous structure of both hydrothermally synthesized Al2O3 supports and Al2O3-supported Ni catalysts. The prepared catalysts were reduced in H2 at 750 °C for 1 h and then evaluated for their activity in methane dry reforming. Catalytic activity tests were conducted in a packed column reactor at 750 °C and atmospheric pressure with a gas feed of CH4/CO2/Ar:1/1/1. The Al/Na ratio used during Al2O3 synthesis significantly influenced the catalyst's activity. The highest CH4 (%88) and CO2 (%82) conversions were achieved initially with the [email protected](20) catalyst prepared by the impregnation method using an Al/Na ratio of 1 and a 20-hour hydrothermal treatment time. The [email protected](20) catalyst maintained its stability throughout the reaction. When the Ni loading was increased to 12% by the impregnation method ([email protected](20)), the initial methane and carbon dioxide conversions increased from 53% to 60% and 72% to 83%, respectively. The carbon contents of the [email protected](20) and [email protected](20) catalysts determined by TGA after the reaction were 0.7% and 11.4%, respectively. SEM images of the [email protected](20) catalyst after the activity test showed no filamentous carbon formation. In the final stage of the study, the effect of lanthanum (La) addition to Ni catalysts was investigated. The prepared Ni-La-based catalysts exhibited no catalytic activity for methane dry reforming.
Benzer Tezler
- Hydrogen production from ethanol over mesoporous alumina based catalysts and microwave reactor applications
Mezogözenekli alumina bazlı katalizörler ile etanolden hidrojen üretimi ve mikrodalga reaktör uygulamaları
SEVAL GÜNDÜZ
Doktora
İngilizce
2014
EnerjiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. TİMUR DOĞU
- Metanın kuru reformlanma reaksiyonu için yeni katalizörlerin geliştirilmesi
Development of new catalysts for dry reforming of methane
ÇİĞDEM OKUTAN
Doktora
Türkçe
2020
Kimya MühendisliğiGazi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. NAİL YAŞYERLİ
DOÇ. DR. HÜSEYİN ARBAĞ
- Electrocatalytic water splitting with Prussian blue analogues under external stimuli
Prusya mavisi analoglarıyla dış uyarıcıların desteğinde elektrokatalitik suyun parçalanması
WAQAR AHMAD
Yüksek Lisans
İngilizce
2023
Kimyaİhsan Doğramacı Bilkent ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. FERDİ KARADAŞ
- Ab initio modelling and investigation of the effects of magnesium oxide surface modifications on single atom catalysis systems
Magnezyum oksit yüzey modifikasyonlarinin tek atomlu katalizör sistemlerine etkilerinin ilk prensipler ile modellenmesi ve incelenmesi
AYDOĞA KALLEM
Yüksek Lisans
İngilizce
2023
Fizik ve Fizik MühendisliğiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiMikro ve Nanoteknoloji Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. HANDE TOFFOLİ
PROF. DR. CAHİT CANBAY
- Biyogazın oksidatif buhar reformlaması için Ni-CeO2/MgAl hidrotalsit benzeri katalizör geliştirilmesi
Development of Ni-CeO2/MgAl hydrotalcite-like catalyst for oxidative steam reforming of biogas
MERVE DOĞAN
Yüksek Lisans
Türkçe
2016
Kimya MühendisliğiKocaeli ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. AYŞE NİLGÜN AKIN