Geri Dön

Propanın katalitik seçici oksidasyonu ile propilen eldesi için destekli ve desteksiz karışık metal oksit katalizör geliştirilmesi ve kinetik çalışmalar

Devolopment of supported and unsupported mixed metal oxide cataysts and kinetics studies for propylene production by catalytic selective oxidation of propane

PDF İndir

  1. Tez No: 371615
  2. Yazar: ÖZGE AKTAŞ PANTA
  3. Danışmanlar: DOÇ. DR. SENA YAŞYERLİ, PROF. DR. GÜLŞEN DOĞU
  4. Tez Türü: Doktora
  5. Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
  6. Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
  7. Yıl: 2014
  8. Dil: Türkçe
  9. Üniversite: Gazi Üniversitesi
  10. Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
  11. Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
  12. Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
  13. Sayfa Sayısı: 308

Özet

Bu çalışmada, propanın katalitik seçici oksidasyon reaksiyonu ile propilen eldesi (propanın oksidatif dehidrojenasyonu, PODH) için, aktif, seçici ve kararlı katalizörler geliştirilmesi amaçlanmıştır. Bu amaçla, SBA-15 (Santa Barbara Amorphous), Al-SBA-15, Al-MCM-41 (Mobil Composition of Matter), MCF (Mesostructured Cellular Foam) ve seryum-oksit destekli V, Cr, Mo, Ce ve Nb içeren ve desteksiz Mo, V ve Nb oksit katalizörler farklı sentez yöntemleri ile hazırlanmıştır. SBA-15 ve MCF destek malzemeleri farklı pH değerlerinde (pH:1,0, 1,5 ve pH: 1,15, 1,50) hazırlanmıştır. Sentez çözeltisindeki pH değerinin ürünün yapısal ve fiziksel özelliklerini ve özellikle MCF malzemesinin düzenli gözenek yapısının değiştirdiği belirlenmiştir. pH:1,5'ta metal içeren SBA-15 destekli katalizörlerde yüksek asidik koşullarda yapıya tam olarak yerleşmeyen metallerin pH arttıkça SBA-15 yapısına yerleştiği görülmüştür. Farklı V/Si mol oranlarında hazırlanan V içerikli SBA-15 (pH:1,5) destekli katalizörlerin PODH katalitik aktivite testi sonucu V-SBA-15m-II (V/Si:0,062) katalizörü ile 600 oC reaksiyon sıcaklığında %39 propan dönüşümü ve %63 propilen seçiciliği elde edilmiştir. Yüksek katalitik aktivite gösteren V-SBA-15m-II (V/Si:0,062) katalizörü ile 700 oC reaksiyon sıcaklığında, bu çalışmada ulaşılan en yüksek propilen verimi (%28) elde edilmiştir. Seçici oksidasyon reaksiyonlarında yüksek oksijen tutma kapasitesi ile dikkat çeken seryum içeren ve yeni bir malzeme olan mezogözenekli V, Mo ve Cr içeren seryum-oksit malzemesi EISA (evaporation induced self-assembly) yöntemi ile hazırlanmıştır. Malzemelerin karakterizasyon çalışmaları ile mezogözenekli formda ve düzgün gözenek boyut dağılımına sahip oldukları belirlenmiştir. EISA, kompleksleştirme ve karıştırma yöntemi ile hazırlanan V, Mo ve Nb içeren destek malzemesiz katalizörlerden en yüksek katalitik aktivite (%30 propan dönüşümü, %67 propilen seçiciliği) EISA yöntemi ile hazırlanan Mo0,71V0,20Nb0,09-EISA katalizörü ile elde edilmiştir.

Özet (Çeviri)

The aim of this study is to develop active, selective and stable catalysts to produce propylene by selective catalytic oxidation of propane (oxidative dehydrogenation of propane, ODHP). For this purpose, SBA-15 (Santa Barbara Amorphous), Al-SBA-15, Al-MCM-41 (Mobil Composition of Matter), MCF (Mesostructured Cellular Foam) and cerium-oxide supported V, Cr, Mo, Ce, Nb catalysts and unsupported Mo, V, Nb mixed metal oxide catalysts were synthesized by different methods. SBA-15 and MCF support materials were prepared at different pH values (pH: 1,0, 1,5 and pH:1,15, 1,50). The structure and physical properties of the prepared materials changed and especially ordered pore structure of MCF were destroyed in the synthesis in high pH solution. Metal incorporated SBA-15 catalysts were successfully synthesized by one-pot hydrothermal procedure at pH value of 1,5. However, metal incorporated SBA-15 with desired metal content could not be prepared at high acidic environment. The results obtained with SBA-15 supported catalysts prepared by different V/Si mole ratios showed that V-SBA-15m-II (V/Si:0,062) catalyst had the highest propane conversion (39%) and propylene selectivity (63%) among other catalysts in ODHP catalytic activity test at 600 oC. The highest propylene yield (28%) in this study was obtained with V-SBA-15m-II (V/Si:0,062) catalyst at 700 oC reaction temperature. A new mesoporous cerium-oxide material attracted by having highly mobile capping oxygen on its surface was synthesized by EISA (evaporation induced self-assembly). V, Mo, Cr incorporated ceria catalysts were prepared by EISA method and impregnation. Characterization results showed the formation of the mesoporous materials with ordered pore size distributions for cerium-oxide material and V, Mo and Cr incorporated ceria catalysts. Additional, unsupported V, Mo and Nb catalysts were prepared by EISA, complexation and mixing methods and tested for ODHP reaction. The highest catalytic activity (propane conversion: 30% and propylene selectivity: 67%) was obtained with Mo0,71V0,20Nb0,09-EISA catalyst prepared by EISA procedure at 600oC.

Benzer Tezler

  1. Tez No

    305821

    Gold supported on tungstated zirconia: Synthesis, characterization and in situ FT-IR investigation of NOx+C3H6 surface reactions

    Tungstenlenmiş zirkoniya destekli altın: Sentez, niteleme ve NOx+C3H6 yüzey tepkimelerin yerinde FT-IR ile incelenmesi

    SERDAR MAMETSHERİPOV

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2012

    Kimyaİhsan Doğramacı Bilkent Üniversitesi

    Kimya Bölümü

    DOÇ. DR. MARGARİTA KANTCHEVA

  2. Tez No

    121170

    Propanın seçimli oksidatif dehidrojenasyonu

    Selective oxidative dehydrogenation of propane

    SERKAN NACİ KOÇ

    Doktora

    Türkçe

    Türkçe

    2002

    Kimya Mühendisliğiİstanbul Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF.DR. MURAT ORBAY

  3. Tez No

    380529

    Propan dehidrojenasyonu katalizörlerinin hazırlanması ve incelenmesi

    Preparation and investigation of propane dehydrogenation catalysts

    KÜBRA DAYIOĞLU

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2015

    Kimya Mühendisliğiİstanbul Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    DOÇ. DR. SERKAN NACİ KOÇ

  4. Tez No

    92993

    Computational quantum chemical study of oxidative dehydrogenation of propone to propylene

    Propanın oksidotif dehidrojenosyon tepkimesi ile propilene dönüşümünün kuantum kimyasal hesap çalışmaları

    NAZLI UZMAN

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2000

    Kimya MühendisliğiOrta Doğu Teknik Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. IŞIK ÖNAL

  5. Tez No

    338872

    Oxidative steam reforming of light hydrocarbons in a catalytic microchannel reactor

    Hafif hidrokarbonların oksijen destekli buhar reformlamalarının katalitik mikrokanal reaktör düzeninde incelenmesi

    İREM ŞEN

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2013

    Kimya MühendisliğiBoğaziçi Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    DOÇ. DR. AHMET KERİM AVCI

Geri Dön