Geri Dön

Computational quantum chemical study of oxidative dehydrogenation of propone to propylene

Propanın oksidotif dehidrojenosyon tepkimesi ile propilene dönüşümünün kuantum kimyasal hesap çalışmaları

  1. Tez No: 92993
  2. Yazar: NAZLI UZMAN
  3. Danışmanlar: PROF. DR. IŞIK ÖNAL
  4. Tez Türü: Yüksek Lisans
  5. Konular: Kimya Mühendisliği, Chemical Engineering
  6. Anahtar Kelimeler: Propanın oksidatif dehidrojenasyon reaksiyonu, Propilen, Yanampirik kuantum kimyasal hesaplamalar, B203, MOPAC-AM1, DFT, V205, Oxidative Dehydrogenation of Propane, Propylene, Semiemprical Quantum Chemical Calculations, B203, y-Al203, MOP AC-AMI, DFT, V205 IV
  7. Yıl: 2000
  8. Dil: İngilizce
  9. Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
  10. Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
  11. Ana Bilim Dalı: Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
  12. Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
  13. Sayfa Sayısı: 168

Özet

öz PROPANIN OKSİDATİF DEHİDROJENASYON TEPKİMESİ ELE PROPİLENE DÖNÜŞÜMÜNÜN KUANTUM KİMYASAL HESAP ÇALIŞMALARI Uzman, Nazlı Yüksek Mühendislik Tezi, Kimya Mühendisliği Danışman: Prof. Dr. Işık ÖNAL Aralık 2000, 154 sayfa B2O3 bazlı katalizör üzerinde propanın oksidatif dehidrojenasyon ile propilene dönüşümü reaksiyon döngüsü, yanamprik MOPAC-AM1 kuantum kimyası hesaplan ile teorik olarak simüle edilmiştir. Simulasyon sonuçlan propanın oksidatif dehidrojenasyon reaksiyonunun, propan molekülünden H atomunun kopup propil radikali oluşması ile başlayarak ardarda yedi adımdan oluştuğunu ve uç oksijen alanının bu reaksiyondan sorumlu olduğunu göstermiştir. Sırasıyla peroksi radikal ve hidroperoksi molekül oluşumlannın ikinci ve üçüncü adımlar olduğu bulunmuştur. Dördüncü adımda, OH radikali ve C-O-C köprüsü içeren bir organik kompleks oluşur. Reaksiyon beşinci adımda su molekülü oluşumu ile devam eder. Altıncı adımda C-O-C köprüsü kınlarak bir adet propilen ve CH3CHCH2OH* molekülü oluşturur. Reaksiyon mekanizması oksijenmolekülünün katalizör yüzeyindeki oksijen atomu üzerinde yeralan H atomu ile aktive olarak ikincil su ve propilen molekküllerini oluşturması ile sona erer. Aynı reaksiyon yolu, B2O3-AI2O3 katalizörü ile de çalışılmıştır. A1203 dayanak maddesinin önemli bir etkisi olmadığı gözlenerek, yalnızca B203 yüklemeleri için geniş yüzey alanı oluşturduğu sonucuna varılmıştır. V2O5 katalizörü için DFT hesaplan yapılmıştır. 3 değişik koordinasyonlu oksijen alanı içeren V602oHı2 katalizör yüzeyi simüle edilmiştir. Tek Nokta Enerji hesabı yapılmış, sistemin toplam enerjisi 7154,24 a.u. olarak bulunmuştur. Katalitik sistemlerin araştırılmasında kimyasal hesaplama yöntemlerinin uygulanması aktif alanlar hakkında önemli mekanistik bilgi sağladığı gibi bu tip ön hesapların pahalı deneysel katalizör çalışmalarına alternatif bir kılavuz olabileceği sonucuna varılmıştır.

Özet (Çeviri)

ABSTRACT COMPUTATIONAL QUANTUM CHEMICAL STUDY OF OXIDATIVE DEHYDROGENATION OF PROPANE TO PROPYLENE Uzman, Nazlı M.S., Chemical Engineering Supervisor: Prof. Dr. Işık ÖNAL December 2000, 154 pages The reaction cycle for oxidative dehydrogenation of propane to propylene was simulated theoretically on a B2O3 cluster by means of semiemprical MOP AC- AMI quantum chemical calculations. The results of our simulations showed that oxidative dehydrogenation reaction of propane consists of seven sequential steps initiated by H-abstraction from propane molecule forming a propyl radical and singly coordinated surface terminal oxygen site is responsible for this reaction. Peroxy radical and hydroperoxy molecule generations are found to be second and third steps, respectively. In the forth step, OH radical and an organic complex with C-O-C bridge formation takes place and it is followed with water molecule formation as the fifth step. Sixth step leads to the breakage of C-O-C bridge generating one propylene and one CH3CHCH2OH* molecule and the 111pathway is finilized with the activation of oxygen atom with abstracted H atom on the cluster leading to secondary proyplene and water molecules. Same reaction pathway is also studied with B2O3-AI2O3 cluster. No considerable positive effect of y-Al203 support was observed concluding that it provides only a wide surface area for B2O3 impregnation. DFT calculations are also carried out for V2O5 catalyst cluster. V6O20H12 with three differently coordinated oxygen sites. Single Point Energy calculation gives the total energy of the system 7154.24 a.u.(atomicunits). We concluded that application of computational chemistry in investigating catalystic systems is a useful method that can provide valuable mechanistic information regarding the active sites and such preliminary computational calculations can be used as an alternative guide to costly experimental catalyst studies.

Benzer Tezler

  1. Tez No

    185279

    Monoamin oksidaz enziminin oksazolidinon ve benzeri heterosiklik bileşikler ile inaktivasyonunun kimyasal olarak modellenmesi

    Chemical modelling of the inhibition of monoamine oxidase enzyme by oxazolidinone and similar heterocyclic compounds

    ÜMÜT BOZ

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2006

    KimyaMarmara Üniversitesi

    Kimya Ana Bilim Dalı

    DOÇ. DR. SAFİYE ERDEM

  2. Tez No

    139405

    An Investigation on the properties of Pt-based active sites for carbon monoxide oxidation by utilizing computational QM methods

    Karbon monoksit oksidasyonunda aktif Pt-bazlı merkezlerin özelliklerinin kuantum mekaniksel metodlar yoluyla incelenmesi

    MİNE AYŞE GÜLMEN

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2003

    Kimya MühendisliğiBoğaziçi Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    DOÇ. DR. AHMET ERHAN AKSOYLU

  3. Tez No

    720695

    Precisely controlled synthesis of reduced graphene oxide supported electrocatalysts for PEM fuel cells by pulsed photocatalytic deposition

    PEM yakıt pilleri için grafen oksit destekli elektrokatalizörlerin atımlı fotokatalitik biriktirme ile kontrollü sentezi

    NAVID HAGHMORADI

    Doktora

    İngilizce

    İngilizce

    2021

    EnerjiSabancı Üniversitesi

    Malzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    Prof. Dr. SELMİYE ALKAN GÜRSEL

    DR. BEGÜM YARAR KAPLAN

  4. Tez No

    268812

    A quantum chemical study of water and ammonia adsorption mechanisms on titanium dioxide surfaces

    Su ve amonyağın titanyum dioksit yüzeyleri üzerinde adsorpsiyon mekanizmalarının kuantum kimyasal çalışması

    REZAN ERDOĞAN

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2010

    Fizik ve Fizik MühendisliğiOrta Doğu Teknik Üniversitesi

    Kimya Mühendisliği Bölümü

    PROF. DR. IŞIK ÖNAL

  5. Tez No

    153553

    Quantum chemical study of geometries and electronic structures of aromatic five-membered heterocyclic oligomers in the ground and lowest singlet excited states

    Aromatik beş üyeli heterohalkalı oligomerlerin temel ve en düşük tekli uyarılmış hallerdeki geometrilerinin ve elektronik yapılarının kuvantum kimyasal çalışması

    NEVİN ÖKSÜZ

    Yüksek Lisans

    İngilizce

    İngilizce

    2004

    KimyaOrta Doğu Teknik Üniversitesi

    Kimya Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. İLKER ÖZKAN

    PROF. DR. LEVENT KAMİL TOPPARE

Geri Dön