Amonyak boran'ın dehidrojenlenmesi için oldukça aktif ve ekonomik bir katalizör olarak indirgenmiş grafen oksite desteklenmiş Cu3Pd alaşım nanopartikülleri
Cu3Pd alloy nanoparticles supported on reduced graphene oxide as active and economical catalysts for the hydrolytic dehydrogenation of ammonia borane
- Tez No: 380498
- Danışmanlar: DOÇ. DR. ÖNDER METİN
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya, Chemistry
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2015
- Dil: Türkçe
- Üniversite: Atatürk Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Anorganik Kimya Bilim Dalı
- Sayfa Sayısı: 72
Özet
Bu tez çalışmasında, tek düze parçacık boyutlu CuPd alaşım nanopartiküllerinin (NP) kompozisyon kontrollü sentezi, yapısal tanımlanmaları ve indirgenmiş grafen oksite (İGO) desteklendikten sonra amonyak boranın (AB) hidrolitik dehidrojenlenmesinde katalitik etkinliği incelendi. Tek düze parçacık boyutlu CuPd alaşım NP'leri, paladyum(II) asetilasetonat (Pd(acac)2) ve bakır(II) asetilasetonat (Cu(acac)2) başlangıç metal tuzlarının oleyilamin (OAm) ve 1-oktadesen (ODE) içerisinde morfolin-boran (MB) ile 80°C'de eş-zamanlı indirgenmesi yoluyla sentezlendi. CuPd alaşım NP'leri için oluşturulan reçete komposizyon kontrolüne izin vermektedir. CuPd alaşım NP'leri 2,7nm Cu30Pd70, 2,9nm Cu48Pd52 ve 3,0nm Cu75Pd25 olarak üç farklı komposizyon da sentezlendi ve İGO'ya desteklenen bu kompozisyonlardan AB'nin hidrolitik dehidrojenasyonu için en yüksek katalitik etkinliği Cu75Pd25 alaşım NP'leri gösterdi. Daha sonra test edilen farklı destek malzemeleri arasında Cu75Pd25 NP'lerin AB'nin hidrolitik dehidrojenasyonu için en yüksek katalitik etkinliği İGO-Cu75Pd25 alaşım NP'leri gösterdi. Ayrıca İGO-Cu75Pd25 katalizörü Ar-H2 (%5H2) gazı atmosferinde 400oC'de 1 saat tavlama işlemi yapılarak, oda sıcaklığında AB'nin hidrolizinde çevrim sayısı (TOF) 13,1dk-1'den 29,9dk-1'a artırıldı. İGO-Cu75Pd25 NP'lerinin sağladığı bu TOF değeri literatürde mevcut monometalik İGO-Cu (TOF=3,61dk-1) ve İGO-Pd'dan (TOF=26,6dk-1) daha yüksektir. Cu75Pd25 NP'lerin AB ile hidrolizindeki kinetiği, katalizör miktarı, substrat miktarı ve sıcaklığa bağlı olarak çalışılarak tepkimenin hız yasası ve aktivasyon enerjisi belirlendi.
Özet (Çeviri)
In this thesis study, the composition-controlled synthesis and catalysis of CuPd alloy nanoparticles (NPs) supported on reduced graphene oxide (RGO) in the hydrolytic dehydrogenation of ammonia borane (AB) were studied. Nearly monodisperse CuPd alloy NPs were synthesized by using a surfactant-assisted organic solution phase protocol comprising the co-reduction of copper(II) acetylacetonate and palladium(II) acetylacetonate precursors by morpholine-borane complex (MB) in oleylamine and 1-octadecene at 80°C. The presented recipe allowed us to make a composition control over the CuPd alloy NPs. Three different compositions of CuPd alloy NPs (2.7nm Cu30Pd70, 2.9nm Cu48Pd52, and 3.0nm Cu75Pd25) could be prepared among which the Cu75Pd25 NPs showed the best catalytic performance in hydrogen generation from the hydrolysis of AB. Among the various support materials tested for as-prepared Cu75Pd25 alloy NPs, the RGO-Cu75Pd25 catalysts showed the highest performance in the hydrolysis of AB. Moreover, the activity of the RGO-Cu75Pd25 catalysts were dramatically enhanced by annealing them at 400°C for 1h under Ar-H2 (5%H2) gas flow and an unprecedented TOF value of 29.9min-1 was obtained in the hydrolysis of AB at room temperature. The reported TOF value here is much higher than the ones for RGO-Cu (TOF=3.61min-1) and RGO-Pd catalysts (TOF=26.6min-1). The detailed kinetics of RGO-Cu75Pd25 catalyzed AB hydrolysis was also studied depending on catalyst concentration, substrate concentration and temperature.
Benzer Tezler
- Preparation and characterization of palladium-copper bimetallic nanoparticles supported on silica coated-cobalt ferrite magnetic particles for hydrolytic dehydrogenation of ammonia borane
Amin boranın hidrolitik dehidrojenlenmesinde kullanılmak üzere silika kaplı kobalt ferrit manyetik parçacıklar üzerine tutturulmuş bimetalik paladyum-bakır nanoparçacıkların hazırlanması ve karakterizasyonu
TALAAT HIKMAT HASHIM AL-AQBI
Yüksek Lisans
İngilizce
2015
KimyaAtılım ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
YRD. DOÇ. DR. MURAT KAYA
PROF. DR. ATİLLA CİHANER
- Tekdüze parçacık boyutlu rutenyum nanopartikülleri: Yeni bir yöntemle sentezi, tanımlanması ve amonyak boranın dehidrojenlenmesinde katalitik etkinliği
A facile synthesis of nearly monodisperse ruthenium nanoparticles and their catalysis in the hydrolytic dehydrogenation of ammonia borane for chemical hydrogen storage
HASAN CAN
- Hidrojen depolanmasında dimetilamin-boranın dehidrojenlenmesini katalizleyecek nikel nanopartiküllerinin sentezi, tanımlanması ve katalitik aktivitesinin sınanması
Synthesized Ni (0) nanoparticles catalyst as non-solvent was used in the synthesis, identification and testing of catalytic activity of nickel nanoparticles catalyzed dehydrogenation of the dimethylamine-borane in the hydrogen storage
HAKAN DEMİR
- Ceria supported copper(0) and titania supported rhodium(0) nanoparticles as catalysts in dehydrogenation of dimethylamine borane
Dimetilamin boranın dehidrojenlenmesinde katalizör olan seryum oksit destekli bakır(0) ve titanyum oksit destekli rodyum(0) nanoparçacıklar
SEDA KARABOĞA
Doktora
İngilizce
2017
EnerjiAbant İzzet Baysal ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. İZZET MORKAN
PROF. DR. SAİM ÖZKAR
- Yüksek kalitede NiRu alaşım nanopartiküllerinin sentezi ve yeni bir hidrojen depolama malzemesi olarak morfolin boranın dehidrojenlenmesindeki katalitik etkinlikleri
A facile synthesis of bimetallic nickel-ruthenium alloy nanoparticles and their catalytic performance in the dehydrogenation of morpholine borane as a new hydrogen storage material
BUSE SÜNDÜ
