Amonyaktan hidrojen üretimi için seryum oksit, alumina ve silikat ile desteklenmiş demir, nikel ve kobalt içeren katalizörlerin sentez, karakterizasyon ve reaksiyon çalışmaları
Synthesis, characterization and reaction studies on cerium oxide, alumina and silicate supported iron, nikel and cobalt incorporated catalysts for hydrogen production
- Tez No: 395779
- Danışmanlar: DOÇ. DR. DİLEK VARIŞLI
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya, Kimya Mühendisliği, Chemistry, Chemical Engineering
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2015
- Dil: Türkçe
- Üniversite: Gazi Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: İleri Teknolojiler Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 123
Özet
Günümüzde, özellikle PEM yakıt hücreleri için gerekli olan COx içermeyen hidrojen üretimi için amonyak önemli bir kaynak olarak ön plana çıkmıştır. Bu tez çalışmasında, amonyaktan yüksek verimle hidrojen üretmek için seryum oksit (CeO2), alumina (Al2O3) ve silikat (SiO2) olmak üzere farklı destek maddeleri üzerine ıslak emdirme yöntemi ile demir, nikel ve kobalt öncül maddeleri ağırlıkça metal öncül/destek maddesi 0,05-1,0 aralığında olmak üzere yüklenerek katalizörler sentezlenmiş, yapısal özellikleri Azot fizisorpsiyon, XRD, SEM-EDS teknikleri ile belirlenmiş ve aktivite testleri sabit yataklı sürekli akış reaktöründe 0,1 g katalizör kullanılarak 60 ml/dak saf amonyak akışında 400-700oC reaksiyon sıcaklığında gerçekleştirilmiştir. Seryum oksit destek maddesi amonyaktan hidrojen üretiminde 600oC sıcaklıkta %70 dönüşüm verirken, demir yüklü katalizörleri %90 üzerinde dönüşüm vermiştir. Kobalt nitrat kullanılarak hazırlanmış olan Co@CeO2 tipi katalizörler ve nikel klorit kullanılarak hazırlanan Ni@CeO2 tipi katalizörler ile aynı koşullarda gerçekleştirilen deneylerde toplam dönüşüme ulaşılmıştır. Alumina destek maddesi ile hazırlanan katalizörlerden ağırlıkça metal/alumina oranı 0,4 ve üstü katalizörlerle aynı çalışma şartlarında %90'a yakın amonyak dönüşümü elde edilirken nikel ve kobalt yüklü katalizörlerde en yüksek dönüşümü veren optimum metal yüklemesi olduğu, bu değerin üzerine çıkıldığında dönüşümde düşüş gerçekleştiği dikkati çekmektedir.Bu bağlamda Ni@Al2O3(0,2) ve Co@Al2O3(0,4) katalizörleri ile 600oC sıcaklıkta toplam dönüşüme ulaşılmaktadır. Nikel yüklü silikat destekli katalizörlerden Ni@SiO2(0,4) katalizörü ile ise aynı koşullarda en yüksek dönüşüm vermeltedir. Elde edilen sonuçlar metal yükleme miktarı, metal dağılımı, yüzey alanı, metal-destek ilişkisi gibi özelliklerin katalizörlerin hem yapısal hem de amonyaktan hidrojen dönüşmüne büyük etkisi olduğunu göstermektedir.
Özet (Çeviri)
Nowadays, ammonia has become an important raw material for the production of COx free hydrogen which is especially necessary for PEM fuel cells. In this thesis work, with the aim of producing hydrogen from ammonia at high yield, cerium oxide (CeO2), alumina (Al2O3) and silicate (SiO2) supported catalysts with the incorporation of different metals, namely, iron, nikel and cobalt, were prepared. Wet impregnation procedure was used in the synthesis of the catalysts and the weight ratio of metal precursor to support material was changed between 0.05 and 1.0. Physical and structural properties of catalysts were determined by different techniques such as Nitrogen Physisorption, XRD, SEM-EDS. The catalytic activities of catalysts on ammonia decomposition reaction to produce hydrogen were tested in a fixed bed flow reactor using 0.1 g of fresh catalyst in a temperature range of 400 to 700 oC under the continous flow of pure ammonia with a rate of 60 ml/min While pure cerium oxide which was used as a support material for the synthesized catalysts as well, gave 70 % ammonia conversion at 600oC, iron supported ones gave ammonia conversion over 90%. Under the same reaction conditions overall conversion could be achieved over Co@CeO2 type catalysts, which were prepared by using cobalt nitrate, and Ni@CeO2 type catalysts, which were prepared by using nikel chloride.Among the alumina supported catalysts, iron incorporated ones with a loading ratio of 0,4 and above, gave approximatelly 90 % ammonia conversion. In the case of nikel and cobalt incorporated alumina supported catalysts an optimum value for metal loading was observed to obtain the highest activity. Catalysts namely, Ni@Al2O3(0,2) and Co@Al2O3(0,4) gave overall conversion at a reaction temperature of 600oC. Among the silicate supported nikel incorporated catalysts Ni@SiO2(0,4) gave the highest activity under the same reaction condition. Results of the experiments indicated that parameters such as metal loading ratio, metal dispersion, surface area of catalyst and metal-support interaction had great affects on the actvities of cerium oxide, alumina and silicate supported metal incorporated catalysts for hydrogen production from ammonia.
Benzer Tezler
- An environmentally friendly and cost-free catalyst with exceptionally high and stable performance for COx-free hydrogen generation from ammonia: Red mud modified by simple treatments
Amonyaktan COx açığa çıkartmadan hidrojen üretimi için yüksek ve stabil performanslı, çevre dostu ve maliyetsiz katalizör: Basit metodlarla modifiye edilmiş kırmızı çamur
SAMİRA FATMA KURTOĞLU
Yüksek Lisans
İngilizce
2016
Kimya MühendisliğiKoç ÜniversitesiKimya ve Biyoloji Mühendisliği Ana Bilim Dalı
YRD. DOÇ. ALPER UZUN
- Alümina destekli demir, kobalt yüklü tek/iki metalli katalizörlerin mikrodalga reaktör sisteminde yüksek saflıkta hidrojen üretimi için uygulaması
Application of alumina supported iron, cobalt loaded mono/bimetallic catalysts for high purity hydrogen production in microwave reactor system
MERVE AKCA
Yüksek Lisans
Türkçe
2019
Kimya MühendisliğiGazi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. DİLEK VARIŞLI
- Kobalt içerikli karbon nanomalzemeler ile amonyaktan hidrojen üretimi çalışmaları
Studies on hydrogen production from ammonia over cobalt incorporated carbon nanomaterials
AYTAK MAMMADLI
Yüksek Lisans
Türkçe
2016
Aile PlanlamasıGazi Üniversitesiİleri Teknolojiler Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. DİLEK VARIŞLI
- Tungsten ve nikel içerikli mezogözenekli alumina katalizörleri varlığında amonyaktan hidrojen üretimi
Production of hydrogen in ammonia in the presence of tungsten and nickel containing mesoporous alumina catalyst
ZEHRA ÖZBEN
Yüksek Lisans
Türkçe
2022
Kimya MühendisliğiGazi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. NURAY OKTAR
PROF. DR. DİLEK VARIŞLI
- Karbon destek üzerine molibden yüklü nanokatalizörlerle mikrodalga ortamında cox içermeyen hidrojen üretimi
Microwave assisted cox-free hydrogen production over carbon supported molybdenum nanocatalysts
MELİH GÜLER
Yüksek Lisans
Türkçe
2018
Kimya MühendisliğiGazi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. DİLEK VARIŞLI