Utilization of reducible mixed metal oxides as promoters for the enhancement of sulfur regeneration in NSR catalysts
İndirgenebilir karışık metal oksitlerin kullanımı ile NDİ katalizörlerinin kükürt direncinin artırılması
- Tez No: 434222
- Danışmanlar: DOÇ. DR. EMRAH ÖZENSOY
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Kimya, Chemistry
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2016
- Dil: İngilizce
- Üniversite: İhsan Doğramacı Bilkent Üniversitesi
- Enstitü: Mühendislik ve Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Kimya Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: Belirtilmemiş.
Özet
Bu çalışmada, Pt ile işlevselleştirilmiş ikili, üçlü ve dörtlü oksitler (örn. Pt/BaO/CeO2/ZrO2/Al2O3), ıslak emdirme yöntemi ile sentezlenmiştir. Ardından bu malzemelerin, XRD (X-Işını Difraksiyonu), BET (Brunauer, Emmett ve Teler) yüzey alanı ölçümleri, in-situ FT-IR (Fourier Dönüşüm Infrared Spektroskopisi) ve TPD (Sıcaklık Programlı Desorpsiyon) teknikleri kullanılarak karakterizasyonları yapılmıştır. Üçlü oksitlerin sıralı veya aynı anda eklenmesi ile sentez dizisinin NOx depolama kapasitesi üzerine etkisi incelenmiştir. Dörtlü oksitlerin yapısında bulunan BaO oranının, NOx alımına etkisi, üçlü oksit, Pt10-10CeZrAl, yapısına kütlece % 8 ve % 20 BaO eklenmesi ile incelenmiştir. Yapılan deneylerde, katalizör yapısına CeO2-ZrO2 oksitlerinin aynı anda eklenmesinin, NOx depolama kapasitesinde artışa neden olduğu görülmüştür. Pt/20ZrO2/Al2O3 katalizörü yapısındaki nitrat ve nitritlerin ısıl kararlılıkları, Pt/20 CeO2/Al2O3 katalizöründekilerden daha yüksektir. Ayrıca, dörtlü oksit yapılarındaki BaO oranı arttıkça, oylum (külçe)/iyonik nitrat oluşumlarından dolayı yapıdaki nitrat ve nitritlerin ısıl kararlılıkları artmaktadır. Eş zamanlı sentezlenmiş üçlü katalizöre eklenen BaO, oylum (külçe)/iyonik yapıdaki nitratların oluşumunun artmasından dolayı katalizörün yüzey alanının düşmesine neden olmaktadır. Buna rağmen, BaO içeren dörtlü katalizörlerdeki NOx depolama oranı, BaO içermeyenlerden daha fazladır. Buna ek olarak, yapıdaki BaO oranı arttıkça, NOx depolama kapasitesinde de artış gözlemlenmiştir. Kükürt zehirlenmesinin ardından elde edilen spektroskopik ölçümler sonucunda, BaO içeren katalizörler üzerinde güçlü bağlanmış, iyonik yapıda sülfat ve sülfit fonksiyonel gruplarının oluşmasının, katalizörün rejenerasyonunu zorlaştırdığı ve rejenerasyon için gerekli sıcaklıkların artmasına neden olduğu görülmektedir. CeO2-ZrO2 oksit sistemini içeren katalizörlerde, ticari Pt/20Ba/Al2O3 katalizörüne göre çok daha düşük kükürt alımı gözlemlenmiştir. Sonuç olarak bu çalışmada, indirgenebilir metal oksit karışımlarıyla geliştirilmiş; yeni bir NOx Depolama ve İndirgeme (NDİ) katalizörleri sentezlenmiş, yapısal özellikleri incelenmiş ve bu yeni katalizörün, ticari katalizöre göre NOx depolama yeteneğinden biraz feda ederek daha üstün kükürt direnci gösterdiği belirlenmiştir.
Özet (Çeviri)
Pt functionalized binary, ternary, and quaternary oxides (e.g. Pt/BaO/CeO2/ZrO2/Al2O3) were synthesized by wetness impregnation method and characterized by X-ray Diffraction (XRD), Brunauer–Emmett–Teller (BET) surface area analysis, in-situ Fourier Transform Infrared (FTIR), and temperature programmed desorption (TPD) techniques. Effect of the synthesis sequence on the NOx storage capacity was investigated by synthesizing subsequently impregnated and co-impregnated ternary oxides. Influence of BaO loading on NOx uptake of quaternary oxides was examined by utilizing two different BaO loadings namely; 8 wt% and 20 wt% on co-impregnated ternary oxide, Pt10-10CeZrAl. Co-presence of CeO2-ZrO2 oxide domains leads to an increase in NOx storage. As BaO loading increases in quaternary oxides, thermal stabilities of nitrates and nitrites increase due to the formation of bulk/ionic nitrates. Although BaO impregnation on co-impregnated ternary oxides leads to a decrease in specific surface area (SSA) values due to sintering, NOx adsorption on BaO-functionalized quaternary oxides was found to be higher than the BaO deficient ternary oxides. Upon sulfur poisoning, formation of strongly bound bulk/ionic sulfate/sulfite functional groups on BaO containing catalysts result in a need for higher temperatures for complete sulfur regeneration. Comparison of the CeO2-ZrO2 promoted systems with that of the Pt/ 20 wt% Ba/Al2O3 conventional NOx Storage Reduction (NSR) catalyst suggests that ceria-zirconia promotion enhances the sulfur tolerance. In conclusion, in this study a new NSR catalyst namely, Pt20Ba10-10CeZrAl, which is promoted with reducible mixed metal oxides, was synthesized and characterized. This novel NSR catalyst formulation revealed favorable sulfur resistance with minor sacrifice in NOx storage ability.
Benzer Tezler
- Konut bölgelerinde parsel düzeni uygulamasının kent topraklarının rasyonel kullanımı çerçevesinde mimari açıdan değerlendirilmesi
An Architeet's Criticism of the Currently Practised method of plot formation in residential areas from the point of View of rational utilization of urban deatories
SUZAN ESİRGEN
- Çekirdeksiz kuru üzümde uygulanan politikanın Ege Bölgesinde üretim ve üretici açısından sonuçlarının değerlendirilmesi
Başlık çevirisi yok
GÜVEN ÖZERİN
- Endüstri işletmelerinde optimal kapasite yaklaşımı ve kapasite kullanımı teknikleri
Başlık çevirisi yok
ZİHNİ HİÇ
- Digital alan kalp hastalarının ilaç kullanımına uyumu ve uyumu etkileyen faktörler
The Drug adaptability of heart patients taking digitalis and factors affecting the adaptability
MÜYESSER ERDEM
