Geri Dön

Atomistic insights into surface reactivity via density functional theory

Yüzey reaktivitesine yük yoğunluğu fonksiyoneli teorisi ile atomistik bakış

  1. Tez No: 520789
  2. Yazar: MERVE DEMİRTAŞ
  3. Danışmanlar: DOÇ. DR. HANDE TOFFOLİ
  4. Tez Türü: Doktora
  5. Konular: Fizik ve Fizik Mühendisliği, Physics and Physics Engineering
  6. Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
  7. Yıl: 2018
  8. Dil: İngilizce
  9. Üniversite: Orta Doğu Teknik Üniversitesi
  10. Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
  11. Ana Bilim Dalı: Fizik Ana Bilim Dalı
  12. Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
  13. Sayfa Sayısı: 138

Özet

Bu tezde Yük Yoğunluğu Teorisi kullanılarak üç farklı konu çalışılmıştır. İlk olarak, Mo2C yüzeyi üzerinde su gaz degisimi reaksiyonu kapsamlı bir sekilde incelenmiştir. Bu yüzeyin elektronik ve yapısal özelliklerini incelemek için CO model molekül olarak secilmiştir ve molekülün parçalanma reaksiyonu bu yüzeylere bağlanan metal katkılarda düşünülerek simule edilmis ̧tir. Bu metal katkılardan K atomunun, CO mo- lekülünün bağlanma enerjisini artırdığı ve aktivasyonunu kolaylaştırdığı gözlenmiştir. Ayrıca Pt ve K atomlarının CO molekülünün parçalanma reaksiyonunu sırasında, geçiş durumunda (transition state) molekülün en kararlı olduğu durumu korumasına yardımcı olmus ̧tur. 4. bölümde, CH3OH molekülünün oksidasyonu reaksiyonu temiz ve Pt dopantlı Au(111) yüzeylerinde incelenmiştir. Bu amaç doğrultusunda öncelikle reaksiyona katılan atomların ve moleküllerin bağlanma enerjileri hesaplanarak en kararlı oldukları bağlanma yerleri tespit edilmiştir. Bunlar elde edildikten sonra, CH3OH molekülünün oksidasyon reaksiyonunun aktivasyon enejisi öncelikle temiz Au(111) yüzeyi üzerinde he- saplanmıştır. Farklı sayısaki Pt atomunun dopant olarak reaksiyonun aktivasyon bariyerine nasıl etki ettigini görmek için, aynı hesaplamalar bu yüzeylerde de hesaplanmıştır. Pt atomunun dopant olarak yüzeydeki miktarı arttıkça CH3OH molekülünün parçalanma reaksiyonunun aktivasyon bariyerini düşürmüştür. 5. bölümde, amorf SiO2, kristal Si ve oksitlenmiş, kristal Si yüzeyleri ve aşındırıcı olan H, F ve Cu iyonlarının arasındaki etkileşim çalışılmıştır. Amorf ve aşındırıcı iyonları arasındaki etkileşim, temiz ve oksitlenmis ̧ kristal Si yüzeylerinin etkileşimlerine göre zayıftır. H ve F iyonlarının bağlanma enerjileri temiz Si yüzeyinde oldukça fazladır. Cu iyonlarının bağlanma enerjisi Si yüzeylerine bağlanan O atomuyla artmıştır.

Özet (Çeviri)

In this thesis, three different topics are investigated by using Density Functional The- ory. First, an extensive study of the water gas shift reaction on Mo2C surface is carried out. CO is chosen as a probe molecule in order to understand the structural and elec- tronic effects of the metal additives on the surface. We show that preadsorbed K atom enhences the activation and adsorption of CO molecule on the surface when com- pared to precious metal additives we consider, which are Pt and Au. Additionally, the presence of Pt and K stabilizes the transition state of the C-O bond scission, lowers the activation energy of this reaction. In the fourth part, the oxidation of CH3OH molecule is examined on bare and Pt- doped Au(111) surfaces. With this aim, the adsorption energies of molecules and atoms involved in the reaction of CH3OH dissociation to CH3O and H in order to obtain their stable sites. Having defined them, the activation barrier calculations are carried out on the bare Au(111) surface. Additionally, the same calculations are per- formed on the Pt-doped Au(111) surface in different concentrations in order to see the effect of them on the activation barrier. We show that the activation barriers are notably decreased when the number of Pt dopant atoms on the surfaces increases. In the fifth part, the interaction between the amorphous SiO2, crystal Si, oxidized crystal Si surfaces and ions of different types of etchants, which are H,F and Cu, is examined. The interaction between ions and amorphous surface is shown to be weaker than the reconstructed bare and oxydized Si surfaces. The adsorption energies are quite high for H and F ions on the reconstructed Si(001) surface. For Cu ions, the adsorption energy is improved with precovered O atom on the Si surface.

Benzer Tezler

  1. Nano yapılı malzemelerin mekanik, elektronik ve kimyasal özellikleri

    Mechanical, electrical and chemical properties of nanostructured materials

    MİNE KONUK ONAT

    Doktora

    Türkçe

    Türkçe

    2015

    Bilim ve Teknolojiİstanbul Teknik Üniversitesi

    Fizik Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. MERYEM SONDAN DURUKANOĞLU FEYİZ

  2. Environment induced conformational transition in peptides

    Peptitlerde çevresel etkilerle yapısal geçişler

    CAHİT DALGIÇDİR

    Doktora

    İngilizce

    İngilizce

    2014

    BiyofizikKoç Üniversitesi

    Hesaplamalı Bilimler ve Mühendislik Ana Bilim Dalı

    YRD. DOÇ. DR. MEHMET SAYAR

  3. LiP-CVD growth of multi-shape monolayer WS2: Determination and investigation of defect domains

    Çok şekilli tek katmanlı WS2' ün LiP-CVD ile büyütülmesi: Kusur alanlarının belirlenmesi ve incelenmesi

    HASRET AĞIRCAN

    Doktora

    İngilizce

    İngilizce

    2024

    Metalurji Mühendisliğiİstanbul Teknik Üniversitesi

    Metalurji ve Malzeme Mühendisliği Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. GÜLDEM KARTAL ŞİRELİ

  4. Taş ocağından tapınağa: Nicomedia rölyefleri örneğinde geç Roma dönemi heykeltıraşlık atölyelerinin işleyiş mekanizmaları

    From the quarry to the temple: Functioning mechanisms of late Roman sculptural workshops through the case of the nicomedia reliefs

    TOLGA ÖZAK

    Yüksek Lisans

    Türkçe

    Türkçe

    2019

    ArkeolojiÇanakkale Onsekiz Mart Üniversitesi

    Sanat Tarihi Ana Bilim Dalı

    DOÇ. DR. TUNA ŞARE AĞTÜRK

  5. Computational design and analysis of nanostructured materials for neuromorphic engineering

    Neuromorfik mühendislik için nano yapılı malzemelerin hesaplamalı tasarımı ve analizi

    AYKUT TURFANDA

    Doktora

    İngilizce

    İngilizce

    2024

    Mühendislik Bilimleriİstanbul Teknik Üniversitesi

    Nanobilim ve Nanomühendislik Ana Bilim Dalı

    PROF. DR. HİLMİ ÜNLÜ