Rational design of silver/platinum core/shell nanoparticles as catalysts for electrochemical hydrogen production and oxygen reduction reaction
Elektrokimyasal hidrojen üretimi ve oksijen indirgeme tepkimeleri için katalizör olarak gümüş/platin çekirdek/kabuk nanoparçacıklarının akılcı tasarımı
- Tez No: 593780
- Danışmanlar: DR. ÖĞR. ÜYESİ SARP KAYA, DOÇ. DR. ÖNDER METİN
- Tez Türü: Yüksek Lisans
- Konular: Enerji, Energy
- Anahtar Kelimeler: Belirtilmemiş.
- Yıl: 2019
- Dil: İngilizce
- Üniversite: Koç Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Malzeme Bilimi ve Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Malzeme Bilimi ve Mühendisliği Bilim Dalı
- Sayfa Sayısı: 114
Özet
Platin (Pt) bazlı elektrotlar sahip oldukları kararlı yapıları ve düşük aşırı gerilimleri sayesinde gösterdikleri yüksek performansları nedeniyle hidrojen üretim reaksiyonunda (HER) ve oksijen indirgeme reaksiyonunda (ORR) kullanılmaktadır. Bununla birlikte, Pt bazlı elektrotların ticari uygulamalarda daha yaygın kullanım alanı bulması için elektrokatalizörlerde kullanılan Pt miktarının, katalitik performanslarının korunarak azaltılması gerekmektedir. Bu amaca ulaşmak için, Pt elektro-katalizörlerinin parçacık boyutunun küçültülmesi umut vadeden bir yoldur; ancak yine de küçük Pt nanoparçacıklarının (NP) çekirdeğinde kalan, katalitik olarak inaktif Pt atomlarının yüzdesi halen yüksektir. Bu bağlamda, monometalik Pt NP'lerin kullanılması yerine çekirdekte daha ucuz bir metalin yer aldığı çekirdek-kabuk yapısında bimetalik Pt NP'lerinin akılcı bir tasarım ile sentezlenmesi, oldukça ümit vericidir. Böylece daha az miktarda Pt'nin, çok ince kabuk olarak daha yüksek verimle kullanılması sağlanabilir. Böylece Pt elektrokatalizörün aktifliği yapısal değişiklikler ile geliştirilebilir. Bu amaçla, bu tez çalışmasında, bir yüzey-aktif madde içerikli solvotermal yöntem kullanarak gümüş/platin (Ag/Pt) çekirdek/kabuk NP'leri sentezlendi. Daha sonra, elde edilen Ag/Pt çekirdek/kabuk NP'leri ticari olarak temin edilebilen geniş yüzey alanına sahip karbon destek üzerine tutturuldu. C-Ag/Pt ve C-Ag/Pt'nin asit ile muamele edilmesi yolu ile elde edilen Pt oyuklu katalizörlerin performansı, HER ve ORR'de test edildi. Ag/Pt çekirdek/kabuk nanopartikül yapısında yer alan gümüşü çekirdekten uzaklaştırmak yolu ile Pt'yi modifiye etmek için kimyasal aşındırma ve elektrokimyasal ayırma metotları kullanılmıştır. Kimyasal ayırma ile oyuklu-Pt yapısı elde edilirken, elektrokimyasal ayırma ile özelliksiz NP'ler elde edilmiştir. Elektrokimyasal performans testleri, HER'de hem elektrokimyasal hem de kimyasal ayırma için asidik elektrolitte daha yüksek aktiflik gösterdiğini ortaya koydu. Daha spesifik olarak, HER katodik aktifliği 10 mA/cm2 elde etmek için gereken aşırı gerilimin elektrokimyasal olarak süzülmüş Pt NP'lerde 35 mV azaldığını; diğer yandan azalmanın kimyasal olarak süzülmüş Pt NP'lerde de 85 mV olduğunu göstermiştir. Hem HER hem de ORR'de yüzey bölgesindeki yapısal değişiklikler aktiviteyi değiştirmek için Pt miktarına kıyasla daha etkili olduğu ortaya koyulmuştur. Geliştirilmiş aktiflik, Pt yüzey katmanının modifiye edilmiş elektriksel özellikleri ile ilgilidir ve bu katman da parçacık boyutunun doğru seçilmesi ile düzenlenebilir.
Özet (Çeviri)
Pt based electrodes are used in the hydrogen evolution reaction (HER) and oxygen reduction reaction (ORR) owing to their stability and high efficiency with low overpotential. However, the amount of Pt used in the electrocatalysts should be reduced by preserving their catalytic efficiency so that Pt based electrodes find more widespread use in commercial applications. To achieve this goal, the reduction of particle size of Pt electrocatalysts is a promising way, but there are still a high percent catalytically intact Pt atoms remained in the core of small Pt NPs. In this respect, instead of using monometallic Pt NPs, the rational design of Pt core-shell NPs is highly promising because a cheaper metal is used in the core and less amount of Pt with higher efficiency is used as a shell and thus overall activity can be enhanced due to structural changes. For this purpose, in this study, we synthesized Ag/Pt core/shell NPs by using surfactant-assisted solvothermal method and then assembled the yielded Ag/Pt core/shell NPs on commercially available high surface area carbon support. The performance of as-prepared C-Ag/Pt and Pt hollow catalysts that is obtained by the acid-treatment of C-Ag/Pt were tested in HER and ORR. In order to modify Pt from core/shell structure, two methods, chemical etching and electrochemical leaching, were applied to remove Ag from the core. Pt hollow structures were obtained via chemical leaching whereas electrochemical leaching gave featureless NPs. Electrochemical activity tests revealed that both electrochemical and chemical leaching gives higher activity in HER in acidic electrolyte. More specifically, the cathodic activity for HER shows that the overpotential required to obtain -10 mA/cm2 is reduced by 35 mV for electrochemically leached Pt NPs while it is 85 mV for chemically leached Pt NPs. In both HER and ORR, the structural changes in the surface region are more effective to tune the activity rather than the Pt amount. Improved activity is associated with the modified electronic properties of the Pt skin layer which can also be adjusted by proper selection of particle size.
Benzer Tezler
- Recombinant production and characterization of serine protease enzyme from Virgibacillus sp. AGTR strain using site directed mutagenesis
Virgibacillus sp. AGTR suşundan izole edilen serin proteaz enziminin bölgeye yönelik mutagenez yöntemi kullanılarak rekombinant üretimi ve karakterizasyonu
EVRİM KAPUCU
Yüksek Lisans
Türkçe
2021
Biyokimyaİstanbul Teknik ÜniversitesiMoleküler Biyoloji-Genetik ve Biyoteknoloji Ana Bilim Dalı
PROF. DR. NEVİN GÜL KARAGÜLER
- Levha cam yapı malzemelerinin yapılarda kullanım olanaklarının araştırılması
Research for the possibilities of plate glass USE as a building and construction material
BURCU BAŞER
Yüksek Lisans
Türkçe
1999
Mimarlıkİstanbul Teknik ÜniversitesiMimarlık Ana Bilim Dalı
PROF. DR. NİHAT TOYDEMİR
- Sensitivity improvement strategies and applications for flexible and wearable capacitive pressure sensors
Esnek ve giyilebilir kapasitif basınç sensörleri için hassasiyet iyileştirme stratejileri ve uygulamaları
MELİH ÖGEDAY ÇİÇEK
Yüksek Lisans
İngilizce
2022
Bilim ve TeknolojiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiMetalurji ve Malzeme Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. HÜSNÜ EMRAH ÜNALAN
DR. ÖĞR. ÜYESİ SİMGE ÇINAR AYGÜN
- Computational design of reciprocal frame structures: Incorporating force variables into design process
Kuvvet değişkenlerinin tasarım sürecine katılması ile karşılıklı çerçeve strüktürlerinin hesaplamalı tasarımı
HANIM GÜLSÜM KARAHAN
Yüksek Lisans
İngilizce
2024
Mimarlıkİstanbul Teknik ÜniversitesiBilişim Ana Bilim Dalı
DOÇ. DR. SEVİL YAZICI
- Multidisciplinary design and optimization of a composite wing box
Bir kompozit kanat kutusunun çok yönlü tasarımı ve eniyileştirlmesi
HASAN MUVAFFAK
Doktora
İngilizce
2003
Havacılık MühendisliğiOrta Doğu Teknik ÜniversitesiHavacılık Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF.DR. YAVUZ YAMAN