Aktif karbon destekli heterojen katalitik sistemlerde sülfat radikalleriyle farmasötik grubu bazı organik kirleticilerin kimyasal oksidasyonu
Chemical oxidation of some organic pollutants in pharmaceutical group by sulfate radicals in activated carbon supported catalytic systems
- Tez No: 619196
- Danışmanlar: PROF. DR. MEHMET ERDEM
- Tez Türü: Doktora
- Konular: Çevre Mühendisliği, Environmental Engineering
- Anahtar Kelimeler: Aktif karbon, Destek materyal, Katalizörler, Degradasyon, Farmasötik giderimi, Activated carbon, Supporting material, Catalysts, Degradation, Pharmaceutical removal
- Yıl: 2020
- Dil: Türkçe
- Üniversite: Fırat Üniversitesi
- Enstitü: Fen Bilimleri Enstitüsü
- Ana Bilim Dalı: Çevre Mühendisliği Ana Bilim Dalı
- Bilim Dalı: Belirtilmemiş.
- Sayfa Sayısı: 199
Özet
Bu tez çalışmasında, farklı Kow değerlerine sahip farmasötik grubu bazı organik kirleticilerin persülfat ile heterojen katalitik oksidasyonları için üçlü biyokütle karışımından doğrudan kobalt ve demir tuzları ile impregnasyon-piroliz yöntemiyle aktif karbon destekli, manyetik özelliklere sahip katalizörler sentezlenmiştir. Sentezlenen katalizörler BET-yüzey alanı, toplam gözenek hacmi, por çapı, XRD, VSM, SEM-EDX, Boehm titrasyonu ve pHzpc analizleriyle karakterize edilmiştir. Sentezlenen her bir katalizör varlığında persülfat aktivasyonuyla sulu ortamlardaki; amoksisillin, asetaminofen, asetilsalisilik asit, siprofloksasin, diklofenak, eritromisin, fenoprofen, rifampisin ve tetrasiklin giderimi üzerine; katalizör tür ve miktarı, persülfat konsantrasyonu, temas süresi, pH ve yabancı iyon varlığı gibi parametrelerin etkileri incelenmiştir. Her bir molekül için optimize edilen şartlarda en etkin giderim verimlerinin elde edildiği katalizörün stabilitesi ve tekrar kullanım durumu da incelenmiştir. Ayrıca, konvensiyonel kimyasal çöktürme yöntemiyle de Fe- ve Co-esaslı katalizörler hazırlanmış ve optimize edilen şartlarda aynı deneyler yapılarak impregnasyon-piroliz yöntemiyle sentezlenen katalizörlerin karşılaştırılması yapılmıştır. İmpregnasyon-piroliz yöntemiyle sentezlenen her iki katalizörün geniş bir pH aralığında etkin olduğu, molekülleri persülfat aktivasyonuyla etkin bir şekilde mineralize ettiği ve cereyan eden reaksiyonun birinci mertebeden olduğu belirlenmiştir. Radikal söndürme deneyleriyle moleküllerin mineralizasyonunda sülfat radikalinin baskın olduğu tespit edilmiştir. İncelenen yabancı iyonlardan PO43-'ın metal iyonlarıyla çözünmeyen metal fosfatlar oluşturarak katalizör deaktivasyonuna neden olduğu, diğer iyonların ise daha düşük potansiyelli radikaller oluşturarak reaksiyon kinetiğini etkilediği belirlenmiştir. Kimyasal çöktürme yöntemiyle elde edilen katalizörlerin, her bir molekülü optimize edilen koşullarda kısmen mineralize edebildiği (%40) bulunmuştur. Bu nedenle; persülfat aktivasyonu için impregnasyon-piroliz yöntemiyle doğrudan biyokütlelerden aktif karbon destekli demir ve kobalt esaslı katalizörlerin elde edilmesi ve organik kirleticilerin gideriminde kullanılmasının avantajlı olduğu söylenebilir.
Özet (Çeviri)
In this thesis, activated carbon-supported catalysts with magnetic properties for heterogeneous catalytic oxidation of certain organic pollutants with different Kow values by persulfate were synthesized from triple biomass mixture by impregnation-pyrolysis with cobalt and iron salts. The synthesized catalysts were characterized by BET-surface area, total pore volume, pore diameter, XRD, VSM, SEM-EDX, Boehm titration and pHzpc analysis. In the presence of each catalyst synthesized, effects of catalyst type and amount, persulfate concentration, contact time, pH and presence of foreign ions on the removal of amoxicillin, acetaminophen, acetylsalicylic acid, ciprofloxacin, diclofenac, erythromycin, fenoprofen, rifampicin and tetracycline in aqueous media by persulfate activation were investigated. The stability and re-use of the catalyst in which the most efficient removal efficiencies obtained were also investigated under conditions optimized for each molecule. In addition, Fe- and Co-based catalysts were prepared by conventional chemical precipitation method, the same experiments were performed under optimized conditions and the results were compared. Both catalysts synthesized by impregnation-pyrolysis were found to be effective over a wide pH range, effectively mineralize the molecules by persulfate activation, and the reaction occurring was a first order kinetics. Radical quenching experiments showed that sulphate radical was dominant in the mineralization. It was determined that PO43- among the foreign ions caused catalyst deactivation by forming insoluble metal phosphates and other ions affected reaction kinetics by forming radicals with lower-potential. It has been found that the catalysts obtained by chemical precipitation can partially mineralize (40%) each molecule. Therefore; It can be said that it is advantageous to obtain activated carbon supported iron and cobalt based catalysts directly from biomasses by impregnation-pyrolysis method for persulfate activation and to be used for removal of organic pollutants.
Benzer Tezler
- Karbon destekli bimetalik NiCo alaşım nanokümeleri: Sentezi, tanımlaması ve amonyak boranın metanoliz tepkimesindeki katalitik uygulaması
Carbon supported NiCo alloy nanoclusters: synthesis, charactarization and their catalytic application in the methanolysis of the ammonia borane
TUBA TOP
Yüksek Lisans
Türkçe
2021
EnerjiVan Yüzüncü Yıl ÜniversitesiKimya Ana Bilim Dalı
PROF. DR. MEHMET ZAHMAKIRAN
- Petrol asfalteninden türetilen aktif karbon üzerine desteklenmiş gümüş nanopartiküllerin sentezi ve uygulamaları
Synthesis and applications of silver nanoparticles supported on activated carbon derived from petroleum asphaltene
HİKMET BEYZA ERDEM
- NaBH4 'ün sentetik Nİ-CO aktif merkez MOF destekli katalizörle dehidrojenasyonu ve kinetik incelenmesi
Dehydrogenation of NaBH4 with synthetic Nİ-CO active center MOF supported catalyst and kinetic parameters
AYBÜKE AYŞE ERTÜRK
Yüksek Lisans
Türkçe
2023
Kimya MühendisliğiGazi ÜniversitesiKimya Mühendisliği Ana Bilim Dalı
PROF. DR. METİN GÜRÜ
- Silica supported N-heterocyclic carbenes: Active and reusable heterogeneous catalysts for Mizoroki Heck reaction
Silica destekli N-heterosiklik karbenler: Mizoroki Heck tepkimeleri için aktif ve tekrar kullanılabilir heterojen katalizör
MÜGE AÇIKEL
Yüksek Lisans
İngilizce
2004
Kimyaİzmir Yüksek Teknoloji EnstitüsüKimya Ana Bilim Dalı
PROF.DR. LEVENT ARTOK
- Zararlı gazların katalitik filtrasyonunda kullanılan gözenekli heterojen destek katalizörlerin üretilmesi ve katalitik etkinliklerinin incelenmesi
Production of porous heterogeneous support catalysts used in catalytic filtration of harmful gases and investigation of their catalytic activities
UĞUR ÇAĞLAYAN